濃縮回收鈾的M級聯的近似算法

謝全新，耿冰霜，吳建軍

（核工業理化工程研究院，天津 300180）

二元同位素分離級聯的設計通常以理想級聯［1］為基礎，使實際級聯的結構盡量逼近理想級聯。理想級聯是在級的混合管處無豐度混合損耗的級聯，即效率最高的級聯。在多元即多組分同位素分離級聯中，不可能使所有組分在級的混合管處無豐度混合損耗，但可建立一種級聯，使其中某兩個組分的相對豐度在級的混合管處相等，這樣的級聯即為豐度比匹配級聯（Matched Abundance Ratio Cascade），簡稱為M級聯［2－3］。多元分離的M級聯類似于二元分離的理想級聯。

某些特殊的分離任務需借助附加供料級聯，如核燃料循環中回收鈾的再濃縮［4－6］利用了附加供料級聯，以天然鈾為主供料，回收鈾為附加供料。本文將以帶附加供料的M級聯的數學模型為基礎，利用回收鈾濃縮的特殊性，提出一種濃縮回收鈾M級聯的近似算法。

1 帶附加供料的M級聯的數學模型

帶附加供料的M級聯（圖1）的外參量有主供料流F、附加供料流E、精料流P及貧料流W，相應的組分豐度分別為CiF、CiE、CiP、CiW（i＝1，…，m，m為待分離同位素混合物的組分數），級聯總級數為N。精料從第N級取料，貧料從第1級取料。此外，主供料從第f級供入，而附加供料從第l級供入。上述參量之間存在以下關系［7－8］：

級聯總相對流量可通過下列關系式來計算［7－8］：

式（1）～（5）中的gi是第i組分的精料流與貧料流之比［2－8］，可表示為：

式中：q0為基本全分離系數；Mi為第i組分的摩爾質量；M＊為兩關鍵組分（如第n和第k組分）摩爾質量的平均值，即：

多組分同位素分離級聯的計算從功能上可分為兩類：一類是驗證計算，即對級聯結構和運行參量已確定的級聯進行計算，來驗證理論計算結果與實際運行數據是否相符。對于帶附加供料的M級聯，如級聯總級數N、主供料級f、附加供料級l、主供料豐度CiF、附加供料豐度CiE及gi和E／F已知，由式（1）～（4）可求出相對流量F／P、F／W、精料組分豐度CiP和貧料組分豐度CiW，之后根據式（5）可求出M級聯的總相對流量LT／P。另一類是設計計算，即針對一定分離任務，確定級聯結構和運行參量，使級聯最經濟。如給定目標組分的精料豐度CnP和貧料豐度CnW，確定級聯結構，即確定總級數N、主供料級f、附加供料級l，使級聯總流量最小。這類計算實際是一以目標組分的精料豐度CnP和貧料豐度CnW為約束條件，以級聯總相對流量LT／P為目標函數，以總級數N、主供料級f、附加供料級l為優化變量的帶約束條件的非線性規劃問題。該類計算較第1類計算復雜得多，必須借助專門的工程優化方法來完成。

圖1 帶附加供料的M級聯示意圖Fig.1 Scheme of M cascade with additional feed flow

2 用于回收鈾濃縮的M級聯的近似算法

回收鈾的濃縮必須同時考慮232U的凈化和236U 的 補 償 問 題 。 理 論 研 究［4－5］表 明 ，濃 縮回收鈾的最有效的級聯形式是帶附加供料的級聯。天然鈾作主供料，回收鈾作附加供料。天然鈾和回收鈾的組成及其組分豐度列于表1。表1中回收鈾的組分豐度為俄羅斯輕水堆VVER－440堆后料經10年儲存期后的典型豐度。

表1 天然鈾和回收鈾的組成及其組分豐度Table 1 Composition and component abundances in natural and recycled uranium

本文所討論的近似算法主要是針對第2類級聯計算，即已知目標組分的精料豐度和貧料豐度，確定級聯結構。毫無疑問，回收鈾濃縮時的目標組分為235U，假設目標組分的精料豐度C3P＝3.5%，貧料豐度C3W＝0.2%。欲確定級聯結構，即確定級聯總級數N、主供料級f、附加供料級l，必須利用有效的工程優化方法。但回收鈾的濃縮有其自身的特殊性。首先，作為主供料的天然鈾，只含有兩種組分235U和238U，即表1中的C1F＝C2F＝C4F＝0。其次，作為附 加 供 料 的 回 收 鈾，232U、234U 和236U 相 對235U和238U屬微量組分。這兩個特殊性允許在回收鈾級聯計算中做某些合理的近似處理，從而大為簡化計算。下面將詳細討論用于回收鈾濃縮的M級聯的近似算法。

在帶附加供料的M級聯中，第i組分在4股外部流中的組分守恒方程可表示為：

同時滿足下面的H平衡方程：

其中：Rnk，F、Rnk，E、Rnk，P、Rnk，W分別表示級 聯 主供料、附加供料、精料與貧料流中n、k兩關鍵組分的相對豐度，即：

式（9）中的λi是與組分有關的量，可表示為：

H平衡方程由Garza［2］首先提出，起初主要針對分離系數小的不帶附加供料的普通擴散級聯。之所以稱之為H平衡方程，是因為方程中定義了一齊次函數（H函數）。式（9）中第i組分的 H函數可表示為Hi＝CiRnk－λi，這樣，式（9）可改寫為：

由于235U 和238U 的豐度在天然鈾和回收鈾中均占有絕對優勢，所以把他們作為關鍵組分來進行計算是合理的，即在計算gi時，式（7）中的n＝3、k＝5。這樣，根據式（6）～（7）可計算出各組分的gi，即：

借助式（13）可把式（9）表達成如下形式：

其中：rp＝P／F；rw＝W／F；re＝E／F。

組分質量守恒方程保留原有形式并可分列如下：

利用式（19）和下列級聯流量守恒方程：

可求得rw和rp，即：

式（23）～（24）中的re為自由變量，一般人為給定。

在回收鈾中，235U與238U兩組分的豐度在同位素混合物中占絕對優勢，因此，可作如下近似：

這樣，通過求解方程組（14）和（17）并考慮到作為主供料的天然鈾中不含232U，即C1F＝0，可得到232U 的精料豐度C1P和貧料豐度C1W：

同理，可求得234U、236U 的精料豐度和貧料豐度：

目標組分235U在級聯主供料、附加供料、精料和貧料流中的豐度C3F、C3E、C3P、C3W是已知的，附加供料與主供料流量之比re一般預先給定，因此，根據式（23）～（24）可求出rw、rp。由式（10）并考慮近似關系式（式（25））可求得兩關鍵組分在4股外部流中的相對豐度Rnk，F、Rnk，E、Rnk，P、Rnk，W。然后根據式（26）～（31）可求得232U、234U 和236U 3個組分的精料豐度和貧料豐度。238U的精料豐度和貧料豐度可由豐度歸一化條件＝1直接求出。至此，回收鈾中全部5個組分的精料豐度和貧料豐度均已確定。

在級聯設計計算中，還須確定級聯總級數N、主供料級f、附加供料級l，這3個參量可由下式直接求出：

而級聯中總的相對流量可由下式確定：

式（32）～（35）在文獻［7－8］中有詳細推導。

無論是由式（26）～（31）計算組分豐度，還是由式（32）～（35）確定級聯結構和級聯總流量，均為簡單的解析求解，無須復雜的編程計算，使用普通的計算器即可完成計算。這是近似算法的最大優點。

3 近似算法與優化算法的比較

為驗證近似算法的合理性，將近似算法與優化算法的結果進行比較。根據式（1）～（5）進行優化計算時，先利用罰函數法將約束優化問題轉化為無約束優化問題，然后用單純形法求解。計算中天然鈾和回收鈾取表1所列的供料豐度，回收鈾和天然鈾的供料量之比re＝1。兩種方法得到的計算結果列于表2。

表2 優化算法與近似算法的計算結果Table 2 Calculation results obtained by using optimization method and approximate method

由表2可看出，近似算法與優化算法的計算結果非常接近。通過改變re和回收鈾的組分豐度，進行了一系列計算，也得到相同的結論，即兩種算法的結果非常接近，最大相對偏差小于0.1%。因此，對于濃縮回收鈾的 M級聯，采用本文所提供的近似算法是合理的，且近似算法更方便和快捷。

4 結論

利用濃縮回收鈾的特殊性，提供了一濃縮回收鈾的帶附加供料的M級聯的近似算法。得到了求解精料組分豐度、貧料組分豐度、級聯總級數、主供料級和附加供料級以及級聯總流量的近似計算式。所有計算都無須復雜的編程，使用最普通的計算器即可算出結果。數值計算表明，近似算法與工程優化算法得到的結果非常接近，最大相對偏差不超過0.1%，但近似算法相對于工程優化算法具有簡單、方便、快捷的優點。

［1］COHEN K.The theory of isotope separation as applied to the large scale production of235U［M］.USA：Mc，Graw Hill Book Co.Inc.，1951.

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