混合器停留時間分布的研究進展

金 丹，付海玲，吳劍華，孫 丹

（沈陽化工大學機械工程學院，遼寧 沈陽 110142）

進展與述評

混合器停留時間分布的研究進展

金 丹，付海玲，吳劍華，孫 丹

（沈陽化工大學機械工程學院，遼寧 沈陽 110142）

研究混合器的停留時間分布對進一步研究混合器內的流型、混合等具有重要的意義。首先介紹了用于描述停留時間分布（RTD）的統計特征參量，根據測試原理及示蹤劑輸入方式等對停留時間的實驗方法進行分類介紹。著重回顧了化學反應工程方法中RTD模型的發展，對有關RTD流場模擬中的常用模型進行了對比分析，并對統計學方法在RTD中的應用加以描述。最后展望了對上述方法在停留時間分布中的進一步應用。

停留時間分布；Markov鏈方法；流場模擬；模型模擬

連續式混合器因其具有勞動生產率高、便于實現機械化和自動化、產品質量穩定等優點，在大規模工業生產，例如食品、化工、醫藥等行業中，得到了日益廣泛的應用。停留時間分布的研究對于連續式反應器來說，比對間歇操作的設備具有更為重要的意義。停留時間分布是Danckverts首先提出的一個用于化學工程領域的概念，由于流體在系統中流速分布的不均勻、流體的分子擴散和湍流擴散、攪拌而引起的強制對流以及由于設備設計安裝不良而產生的死區（滯留區）、溝流和短路等原因，流體粒子在系統中的停留時間有長有短，有些很快地便離開了系統，有些則經歷很長的一段時間后才離開，從而形成一停留時間分布。通過停留時間分布的測定，了解實際反應器內的流動狀況及設備的性能，從而確定反應器是否符合工藝要求和制定改進設備的方案及措施。此外，通過停留時間分布可確定反應器內的流動模型并通過數學期望及方差計算模型參數，預測反應結果或進行反應器體積及實際反應率的定量計算，是進行傳質、傳熱和動量傳遞計算的基礎。停留時間分布是微觀混合過程在宏觀上的表現，研究反應器的停留時間分布對進一步研究反應器內的流型、混合等具有重要的意義。鑒于此，一些學者對有關停留時間分布進行了一些相關介紹[1]。

近些年來，不少學者針對各種類型混合器、反應器等，通過實驗測量、模型模擬、數值模擬和統計學方法等致力于流體停留時間分布的研究，并已取得了一定成效。本文作者將從這幾個方面主要針對混合器、反應器內停留時間分布（RTD）的研究現狀進行討論。

1 停留時間分布的統計特征參量

對于不同流型的RTD規律，可以采用隨機函數的特征值來表示[2]。數學期望是物料在反應器中的平均停留時間t，為對原點的一階矩。方差σ2是用來度量隨機變量與其均值的偏離程度，為對的二階矩。為了消除由于時間單位不同而使平均時間和方差之值發生變化所帶來的不便，采用量綱為1時間θ和量綱為1方差來表示停留時間分布的數字特征。偏斜度v1表征停留時間分布函數形狀偏斜對稱的程度，是對的三階矩。若v1=0，認為分布是對稱的，可作平推流處理；若v1＞0，認為分布是右偏態，均值右邊的值比位于左邊的值多一些。v1越大拖尾現象越嚴重，返混程度越大。變異系數CoV體現相對分散程度[3]。上述4個參數的方程描述如式（1）～式（4）。

此外，用于描述停留時間分布的參數有最小停留時間tmin、最大停留時間tmax和主流停留時間tmain[4]。

2 實驗研究

隨著實驗方法、實驗手段和實驗條件的不斷發展，許多學者對停留時間分布的實驗方法進行了研究，根據測試原理、示蹤劑輸入方式、測試技術等不同方式對實驗方法進行了分類。姬登祥等[5]介紹了測試液體停留時間分布的4類方法：攝像法、電導法、光纖法和溫度示蹤法，評價了各類方法的優缺點。其中溫度示蹤法具有操作方便、節省水資源和無污染等優點，關鍵是對檢測儀器的靈敏度要求較高。熊輝等[6]對停留時間分布的常用測試方法及其裝置進行了研究。根據測試原理的不同，停留時間分布測試方法大致分為超聲波法、光強法、比色法、光譜分析法和電導率法等。同時，對各種測試方法及裝置的優缺點和適用范圍進行了比較。其中，電導法具有設備簡單、易于操作等特點，并使用微型計算機直接輸出結果，使繁瑣的數據處理變得簡單，但一般只用于水溶性體系，不適合聚合物體系[7-8]。超聲波法雖然結構較復雜且測試裝置成本較高，但可得出物料RTD的全面信息，在一些靜態混合反應器中亦有應用[9]。光譜分析法靈敏度高，可以減少對體系的干擾，常用于微系統場合[10]。但總的來說，因其示蹤劑具有一定的輻射性，故應用受到一定限制。目前，國內外停留時間分布的研究均限于上述介紹的幾種方法，研究新型的、簡單的、無破壞性的、能夠正確反映物料RTD的在線測試方法及裝置十分必要，并且具有重要的現實意義[11]。

熊輝等[6]指出目前普遍采用的停留時間分布測定方法是刺激響應技術。王爐鋼[12]根據示蹤劑輸入方式的不同，將RTD測試分為4種：脈沖法、階躍法、周期示蹤法和隨機輸入法。由于前兩種方法操作方便且易于數據處理，所以最為常用。而對于脈沖法，依據實驗測試技術的不同，把RTD的測試分為離線式和在線式。離線測試法不僅耗時，得到的實驗數據點少，而且不能反應 RTD曲線的細微特征，如峰區和尾區。在線測量方法快捷，并且可以實時得到大量連續的實驗數據點。

RTD測試技術雖然已能夠成功地用于評價混合器及反應器的宏觀混合行為，但用于微型反應器及混合器的研究中仍有一定困難，相關的工作也在逐步開展[3，13]。隨著測試方法、測試技術和儀器設備的不斷發展，實驗測量得到的結果日益精確，能夠真實反映實際情況。實驗測量無論是用于描述混合器及反應器的宏觀混合行為，還是用于評價微型混合器及反應器的混合行為，必將發揮更重要的作用。

3 停留時間分布的模擬

3.1 化學反應工程方法-模型

通過停留時間分布可以建立合適的流動模型，作為進行物料、熱量以及動量衡算的基礎。建立數學模型基本原理是采用化學工程近似方法，將反應器看做一系列理想反應器的組合，依據該反應器的停留時間分布對理想流動模型進行修正，或者將理想流動模型與滯留區、溝流和短路等作不同的組合。為了準確地描述出口物料的停留時間分布，許多研究者對不同的反應器提出了不同的反應器模型。

描述停留時間分布最簡單和應用最廣泛的模型是單參數模型，主要有多釜串聯模型和擴散模型[2]。其它模型還有組合模型、前短路Γ模型，移位對數正態分布模型等。表1列舉了幾個典型模型的經驗公式。

Coulson等[14]把真實反應器內的流動情況設想為由全混流、死區、短路等部分組合而成，從而提出了組合模型，依據各區所占比例實現對停留時間分布的較好模擬。Nauman等[15]考慮反應器內的流動特征，將反應器劃分為全混區和平推流區的組合提出了前短路Γ模型。其中，α為Γ混合單元串聯理想子單元的個數，當其值越趨于 1時，Γ混合單元越接近于理想混合；β為Γ混合單元混合效果的參數，其值增大意味著混合改善，短路減少；τ則是表征平推流效應的參數，其值增大表明平推流效應增大。Abdelrahim等[16]通過對實驗結果的分析表明，實驗條件下 RTD曲線會表現出右偏態特征，使用反曲類型曲線描述RTD，此模型對實驗條件下曲線各個階段都可以給出較好的描述。林誠[17]對實驗曲線進行分析，結果發現停留時間分布曲線有較長的拖尾現象，多數停留時間分布曲線峰型呈現不對稱性。基于此，將概率統計學中重要分布函數之一的移位對數正態分布函數用于停留時間分布的描述，得到了較好的結果。該模型為其他學者用于對實驗結果的模擬，得到了較好的結果[18]。Gao等[19]基于對在相同產量下特定的操作條件對 RTD的影響及給定的螺桿幾何尺寸、產量對體積和螺桿轉動延遲的負面影響的分析，給出了用于描述RTD的方程。Potente等[20]在先前的用于描述RTD方程的基礎上，結合實驗提出了雙參數函數方程。Ham等[21]基于一些特征參數，例如平均停留時間，最大最小停留時間和經驗指數方程，提出了一個半經驗方程，同時討論了參數的確定和它對 RTD影響，通過單相系統和多相連續系統的實驗驗證了模型的適用性。Zhang等[22]在Potente和Gao等模型的基礎上，依據RTD曲線峰形跨度大的特點，給出了自適應性更好的三參數模型。上述具體模型參數如表 1所示。

表1 停留時間分布模型及函數表達式

此外，吳嘉等[23]根據管式振蕩流反應器流場結構特征構建帶有二次流區的全混腔室和室間返混的多釜串聯（SMTSIB）模型，包含兩個模型參數，即二次流區體積比率和二次流區交換率，并用停留時間分布實驗數據進行了檢驗。結果表明，SMTSIB模型在高振蕩強度條件下的計算準確性遠優于軸向擴散模型和簡單多釜串聯模型。王玉琴等[24]應用N個全混流反應器，將軸向混合模型和平推流模型串聯建立了自然轉化爐停留時間分布模型，用Laplace變換法和阻尼最小二乘法對模型參數進行了估算。

建立數學模型方法的優點在于所得結果具有普遍性，各種影響因素清晰可見，是指導實驗研究和驗證新的數值計算方法的理論基礎。用建立數學模型方法進行工程放大及優化設計成為目前反應工程研究中的重要內容。流動模型是對流體流經反應器時流動和返混狀況的描述，是研究反應器物理傳遞模型的基礎，因此需要建立反應器的流動模型，做好反應器物理特性的研究。

3.2 流體力學方法-流場模擬

流體力學方法是以計算反應器內流場分布為基礎，通過對速度場的分析計算流體微元在反應器內流動的流線和流跡，在此基礎上統計分析停留時間分布。首先需要了解粒子流動的速度場，確定粒子的起始位置，然后將時間離散，在每個時間間隔內對速度進行積分來確定粒子的下一個位置，如此重復直到所有粒子離開求解區域，得到粒子的運動軌跡，對粒子進行統計分析得到停留時間分布。研究者提出了利用解析方法和二維或三維的數值模擬方法來直接解決停留時間分布問題。

Aubin等[25]使用計算流體力學方法 ANSYSCFX11研究了牛頓型和剪切面較薄的非牛頓型流動中微通道縱橫比（通道深度與通道寬度之比）對停留時間分布和軸向擴散系數的影響。為了描述剪切行為，模擬時采用了修正指數律方程。結果表明，對于固定的橫截面和流通通道，隨著縱橫比減少，RTD變窄。通過軸向擴散系數進行定量分析，當縱橫比或平均流速變化時，軸向擴散系數與雷諾數線性相關。總體來說，為了降低軸向擴散，微通道應該設計成縱橫比≤0.3。Adeosun等[3]使用數值和實驗方法研究微通道層流下的混合行為，將RTD概念應用到間接流動特性和T混合中。模擬計算采用 Fluent軟件結合 Gambit軟件進行，采用Green-Gauss節點基準作為梯度選項和二階迎風格式。模擬結果和實驗結果吻合較好，同時建立了一個有效的數學模型，相關的求解算法在CFD中也有體現。Worner等[26]采用TURBIT-VOF代碼對泡罩槽進行模擬。對于不可壓縮不混溶流體，通過TURBIT-VOF代碼求解單流場Navier-Stokes方程表面張力項，變形分界面的計算采用流體體積方法進行。

模擬湍流狀態下的停留時間分布，一般選用k-ε湍流模型。標準k-ε模型自從被Launder和Spalding提出之后，成為了工程流場計算中的主要工具。它適用范圍廣、經濟，有合理的精度，是從實驗現象中總結出來的半經驗公式。Ding等[27]用CFD方法，采用標準的k-ε方程模擬了生物制氫反應器的停留時間分布，優化了葉輪設計。曹曉暢等[28]運用 Fluent軟件選用標準的k-ε方程對管式攪拌反應器進行了流場模擬及RTD計算。認為帶攪拌裝置比無攪拌裝置更能有效防止反應器死區的存在，并縮短物料的停留時間，反應器內接近活塞流，計算結果與實驗結果基本吻合。張學佳等[29]使用CFX4.4軟件，采用標準的k-ε模型針對含新型內構件的復雜填充床反應器的內部結構，對氣流停留時間分布進行了詳細的模擬，并考察了操作參數和結構設計對流場和停留時間分布的影響，通過壓降實驗數據在宏觀尺度上驗證了模擬的正確性。流場展示了氣體在顆粒床和氣體通道內的曲折流動行為增加了氣體的平均停留時間，內構件結構參數對氣體流場和停留時間分布產生重要影響。

RNG的k-ε模型來源于嚴格的統計技術。相對于標準k-ε模型，RNG的k-ε模型通過修正湍動黏性系數和在ε方程中增加了反映主流的時均應變率，考慮了平均流動中的旋轉及旋流流動情況，因此可更好地處理高應變率及流線彎曲程度較大的流動問題[30-31]。RNG的k-ε理論為湍流Prandtl數提供了一個解析公式，然而標準k-ε模型使用的是用戶提供的常數；標準k-ε模型是一種高雷諾數的模型，RNG理論提供了一個考慮低雷諾數流動黏性的解析公式。這些特點使得RNG的k-ε模型比標準k-ε模型在更廣泛的流動中有更高的可信度和精度。孟輝波等[32]利用計算流體力學方法的雷諾時均方程（RNAS）和RNG的k-ε湍流模型計算了SK型靜態混合器內的濃度響應曲線。

帶旋流修正的k-ε模型是近期才出現的，其為湍流黏性增加了一個公式，為耗散率增加了新的傳輸方程。該模型對于旋轉流動、強逆壓梯度的邊界層流動、流動分離和二次流有很好的表現。該模型和 RNGk-ε模型都比標準k-ε模型在強流線彎曲、漩渦和旋轉有更好的表現。由于帶旋流修正的k-ε模型是新出現的模型，現在還沒有確鑿的證據表明它比RNGk-ε模型有更好的表現，其不足之處在于計算旋轉和靜態流動區域時不能提供自然的湍流黏度。這是因為帶旋流修正的k-ε模型在定義湍流黏度時考慮了平均旋度的影響。這種額外的旋轉影響已經在單一旋轉參考系中得到證實，而且表現要好于標準k-ε模型。俞志楠等[33]用Fluent軟件，選用帶旋流修正的k-ε模型對氣流噴射床反應器的RTD進行了研究。結果表明，隨著液流量的增大，停留時間逐漸趨于穩定，而氣流量對液體停留時間影響較小，認為液量是影響停留時間的主導因素；方差結果表明液體在反應器內的流動比較接近于平推流。模擬出的液體停留時間分布密度函數的峰形、出峰時間和實驗所得的數據比較吻合，但是模擬出的峰高卻高于實驗值，模擬所得的液體平均停留時間較短。

計算流體力學方法對反應器內的停留時間分布的研究已經取得了長足的進步，它可以直觀地揭示很多物理模型無法表達的信息，可以為實驗研究提供支持。隨著流體力學理論的逐步完善及計算機硬件、軟件的發展，CFD方法必將發揮更大的優越性。

4 統計學方法在停留時間分布中的應用

在實際工業反應器中，對物料的停留時間分布進行研究具有重要意義，許多學者曾提出各種流動系統的 RTD顯式數學表達式，大多采用確定型方法，例如前述有關模型研究的描述，而對于復雜的流動系統，很難獲得確定型的顯式數學表達式，有時甚至是不可能的。Markov鏈模型是用于物理系統的一種隨機過程的方法，它能有效地應用于復雜體系特定概率問題的研究。

早在1953年Danckwerts就提出，流元在連續流動系統中的停留時間及其分布實質上是一隨機過程。Gottschalk等[34]運用Markov鏈驗證了該結論。文中給出了用于連續操作的容器在穩定穿透流下平均停留時間的Danckwer準則適用于基于Markov鏈的統計學模型，其轉移概率基于3個通用條件。結果表明，統計學模型可以用于粒子在文中3個條件下RTD的描述。很多學者對復雜系統中物料停留時間分布的隨機模擬做了大量的研究。Hoffmann等[35]用Markov鏈模型模擬了連續流化床內的顆粒RTD。Yu等[36]在氣化爐中通過脈沖實驗方法確定了停留時間分布。基于對流動模式的分析，使用Markov鏈離散公式提出了氣化爐內的RTD統計學模型。Markov鏈模型的預測結果與實驗結果比較表明氣化爐內是隨機過程，且在氣化爐內存在著返混和短路。Sohrabi等[37]在兩個連續撞擊流反應器（TISR）中進行了甲苯兩相單磺化研究，這是液-液反應的一個典型例子，得到了不同操作條件下反應能夠完成的程度，比較了TISR和連續攪拌槽式反應器（CSTR）的性能。基于 Markov鏈過程對TISR提出了一個統計學模型，這個模型描述了反應系統中的流動模式和RTD。將RTD模型與動力學表達應用到計算反應器中甲苯轉化，其預測值與實驗值相吻合。許壽澤等[38]將連續時間Markov鏈與多級全混流串聯模型結合建立停留時間分布數學模型。將氣化爐劃分為幾個區域狀態，組成 Markov鏈狀態轉移圖，用多級全混流模型表示各個區域的混合程度。通過對兩種氣化爐停留時間分布的模擬和與實驗值進行對比，驗證了模型模擬氣化爐停留時間分布的可行性。Dehkordi等[39]應用狀態離散、時間離散的Markov鏈隨機模型，模擬了兩噴嘴對置撞擊和切向撞擊的流元RTD。倪建軍等[40]根據多噴嘴對置式氣化爐流場測試，將氣化爐劃分為若干區域，運用時間離散、狀態離散的Markov鏈隨機模型，模擬了氣化爐內顆粒相的停留時間分布。認為當顆粒在撞擊區和射流區間的回流比為0.5、向下撞擊流股區和管流區為平推流模型、其它區域按全混流模型處理時，模擬值與實驗值吻合較好；隨著回流比的增加，平均停留時間增大，氣固兩相平均停留時間接近，但RTD曲線存在一定差異。Ehsan等[41]采用蒙特卡洛方法研究并流液-液撞擊流系統中的RTD，依據撞擊噴霧系統中的小液滴的運動來確定停留時間分布，通過玻爾茲曼方程研究液滴動力學。采用實驗方法對上述結果進行驗證，一致程度達85%。Mizonov等[42]考慮混合器內不均勻的粒子流，基于Markov鏈理論提出了能夠用于估算粒狀材料流動非均勻性如何影響RTD的模型，目標函數是停留時間分布函數，依據轉移概率矩陣得到示蹤劑的路線，該模型對于 RTD曲線有很好的預測能力。

Markov過程在求解復雜問題過程中，隨著問題的復雜性增加，模型的求解難度并不會增加，而且對于離散時間過程，它可以給出連續行為的解析解。Markov鏈通過將不同區域劃分為平推流和全混流，然后對其進行組合分析建立模型，表現出了極好的預測能力。相信Markov過程以其特有的優勢在以后的研究中必將得到更加廣泛的應用。

5 結 語

對停留時間分布問題研究的必要性和重要性已為各國學者所認知，并進行了大量的工作。傳統的理論分析方法、計算流體力學方法與模型分析方法和實驗測量方法組成了研究流體 RTD的完整體系。理論分析和建立數學模型方法的優點在于，所得結果具有普遍性，各種影響因素清晰可見，是指導實驗研究和驗證新的數值計算方法的理論基礎。但是，它往往要求對計算對象進行抽象和簡化才有可能得出理論解。對于非線性情況，只有少數流動才能給出解析結果。實驗測量方法所得到的實驗結果真實可信，它是理論分析和數值方法的基礎，其重要性不容低估。然而，實驗往往受到模型尺寸、流場擾動、人身安全和測量精度的限制，有時可能很難通過實驗方法得到結果。此外，實驗還會遇到經費投入、人力和物力的巨大耗費及周期長等許多困難。利用計算流體力學對反應器、混合器內停留時間分布數值計算的缺點是它只能對熔體部分進行研究，而間接模型模擬則可以對整個反應器的RTD進行計算，但是其物理意義不夠明確，考慮加工條件和物料參數的影響較少。統計學方法在RTD研究中亦得到了日益廣泛的應用。綜上，理論分析方法是指導實驗研究和驗證新的數值計算方法的理論基礎，而建立概念模型需要實驗提供大量準確的數據，CFD的模擬結果亦需要實驗結果來驗證。因此如何將上述方法有機的結合，充分發展每種方法的優點，將是以后RTD研究的重點。

符 號 說 明

CoV—— 變異系數

f—— 總加料流量中走旁路的分率

N—— 多釜串聯模型參數

Pe—— 比克列數

tmin—— 最小停留時間，s

tmax—— 最大停留時間，s

tmain—— 主流停留時間，s

t—— 平均停留時間，s

td—— 示蹤劑最早出峰時間，s

xc—— 主峰位置

ω—— RTD曲線形狀因子

v1—— 偏斜度

θ—— 停留時間，量綱為1

θmin—— 移位時滯

σ2—— 方差

σθ2—— 方差，量綱為1

ω—— 全混區所占分率

μ—— 移位對數正態分布函數參數

σ—— 移位對數正態分布函參數

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Advance in research on residence time distribution in mixers

JIN Dan，FU Hailing，WU Jianhua，SUN Dan
（School of Mechanical Engineering，Shenyang University of Chemical Technology，Shenyang 110142，Liaoning，China）

It is important to study the residence time distribution in mixers for a better understanding of flow and mixing. The statistical parameters for describing the RTD are introduced and the different experimental methods for RTD are presented according to the measurement principles and different modes for tracer inputting. The developments of model simulation in chemical reaction engineering method for RTD and flow field simulations for RTD are described. Comparison analysis is made for the choice of different models in flow field simulation. Finally，the applications of statistical methods in RTD are discussed. Future research and development of RTD methods are discussed.

residence time distribution；Markov method；flow filed simulation；model simulation

TQ 051.7

A

1000–6613（2011）07–1399–07

2010-11-08；修改日期：2010-12-02。

國家“十五”科技攻關項目（2004BA319B1）及遼寧省高等學校創新團隊項目（2008T158）。

金丹（1976—），女，博士，副教授，研究方向為高效節能化工設備。E-mail jindan76@163.com。聯系人：吳劍華，教授，博士生導師，E-mail jianhuawu@163.com。