239Pu(nth,f)短壽命裂變產物產額測量

劉世龍，楊 毅，馮 晶

中國原子能科學研究院 核數據重點實驗室，北京 102413

中子誘發239Pu裂變產額數據是非常重要的核參數，我國還未開展過相關實驗測量工作。目前國際上短壽命核素產額測量方法有2種。一種是用徑跡探測器記錄裂變數[1]、直接γ能譜測量的絕對測量方法，這種方法的缺點是徑跡探測器記錄裂變數引入的不確定度比較大，約5%，使最后測量數據的不確定度偏大。另一種方法是利用同位素在線分離器設備(ISOL)做產額測量[2]，可以測量半衰期為0.1 s產物核的產額數據，但是由于實驗設備復雜，引入誤差的環節較多，使得測量結果的不確定度也比較大，數據結果不確定度在10%左右。針對實驗條件限制和產額數據精度的要求，本工作擬通過調研和探索性實驗設計短壽命核素累積產額的相對測量方法。

1 實驗測量

1.1 高純鍺探測器中高能端效率刻度

短壽命裂變產物衰變產生的伽瑪射線能量都比較高，一般能量區間在300 keV～5 MeV。為了提高高純鍺探測器對中高能γ射線的有效響應，降低譜儀死時間，設計的測量條件示于圖1。在高純鍺探測器上部放置一塊1 cm厚的鉛吸收層。刻度了一條能區在200 keV～4.8 MeV的效率曲線示于圖2，效率不確定度好于2%。能量小于1.4 MeV能區采用薄膜標準源絕對刻度，能量大于1.4 MeV能區采用放射性核素56Co、66Ga相對刻度。

圖1 γ能譜測量幾何位置

圖2 高純鍺探測器效率曲線

1.2 樣品的制備與封裝

本次實驗所用樣品母液中239Pu、238Pu和240Pu的質量分數分別為75.8%、23.4%和0.8%，其它同位素用小立體角方法未定量檢出。238Pu熱中子裂變反應截面小，約為239Pu裂變截面的1%；240Pu含量非常少，熱中子裂變反應截面更小，二者對實驗數據影響很小。將準確稱量的樣品滴加到直徑5 mm圓形無塵紙載片上，烘干后先用20 μm鋁箔包裹再用25 μm厚高密度聚乙烯膜塑封后裝入直徑10 mm的聚乙烯小管塑封，見圖3。為檢驗密封效果，專門進行了加壓密封實驗，在2個大氣壓條件下未出現氣體泄漏。

圖3 樣品封裝示意圖

1.3 γ譜獲取系統

譜儀系統由美國ORTEC公司生產的GEM-40190-PLUS高純鍺探測器(相對效率為40%，晶體大小為103 cm3)組合DSPEC-PLUS集成多道和微機組成。γ譜獲取軟件為ORTEC公司開發的MAESTRO-32。該獲取軟件可以方便的進行任務測量，而且在獲取任務里可以設定不同的測量時間長度。

1.4 樣品輻照與γ譜獲取

本研究工作總共進行了3輪11次實驗。微克量級樣品是利用中國原子能科學研究院微堆跑兔裝置在堆芯垂直孔道輻照獲得，中子注量率約為5.0×1011/(cm2·s)。

樣品進入中子場進行輻照，記錄輻照開始時刻和停止時刻，停照后冷卻約3 min開始γ獲取。第1個γ譜設定獲取Real Time為30 s，以后的γ譜獲取時間依次遞增，Real Time按照樣品冷卻時間的十分之一來設定，這樣可以非常有效的提高γ譜死時間校正的準確性，同時得到不同半衰期裂變產物核素的γ譜，實現一個樣品多個裂變產物核素的產額測量。

在樣品輻照過程中重要的一點是嚴格控制好輻照時間，尤其是準確記錄停照時刻。因為參考核素與被測目標核有不同的半衰期，冷卻時間的誤差對極短壽命的目標核素產額測量有明顯影響。如果待測目標核素A的半衰期為60 s，冷卻時間相差1 s，對產額結果的影響是1.15%；若目標核素B的半衰期為600 s,冷卻時間相差1 s則對產額的影響減小到0.115%。實驗中利用跑兔裝置輻照樣品可以精確定時，冷卻時間可以精確到1 s以內。

2 數據分析與處理

2.1 短壽命裂變產物產額相對測量方法

直接γ能譜法相對測量方法是利用已精確測量裂變產額的核素作為參考標準，得到樣品在較短輻照時間段內的平均裂變率，通過跟蹤測量待測目標核素衰變產生的γ射線強度，計算得到目標核素在輻照時間段內的生成數目，最終得到目標核素累計產額。

產額計算原理：某個質量鏈存在這樣的衰變關系A→B→C,假定在A之前的母核壽命比A和B都足夠短，Y(B)為B核獨立產額，Y(A)為A核累積產額，已知Y(B)/Y(A)，測量得到B核的某條γ射線面積為S；根據參考核素產額數據作為已知量就得到樣品在輻照時間段的平均裂變率NF(mg-1·s-1)，把NF代入公式(1)—(5)就可以得到待測目標核素的累積產額Y(A)。γ能譜測量時間Δt通常遠小于B核的半衰期，而且為了保證每個γ能譜對測量核素的特征γ全能峰有好的統計，測量時間Δt是不斷增加的，測量時間一般為冷卻時間的十分之一。為了解決B核在測量時間段內的衰變問題，公式(1)—(5)在產額計算時考慮了核素A與核素B的衰變過程對B核γ全能峰計數的影響，進行了校正計算。

(1)

K(A)=e-λ(A)t-e-λ(A)(t+Δt)

(2)

K(B)=e-λ(B)t-e-λ(B)(t+Δt)

(3)

M(A)=NF(1-e-λ(A)ΔT)

(4)

M(B)=NF(1-e-λ(B)ΔT)

(5)

公式(1)—(5)中：已知B核的獨立產額與A核累積產額的比值Y(B)/Y(A)；S為在測量時間內B核特征γ分支的計數，即γ譜中的全能峰面積；λ(A)、λ(B)為核素A和B的衰變常數；m為239Pu輻照樣品的質量；Iγ為B核衰變該特征γ的分支比；εγ為該特征γ探測效率；ΔT為樣品輻照時間；NF為樣品在輻照ΔT時間間隔內的平均裂變率。樣品輻照、冷卻及測量時間關系示于圖4。

圖4 樣品輻照、冷卻及測量的時間關系

(6)

此等式為只包含2個未知量Y(A)、Y(B)的二元一次線性方程，只要測量2個能譜就能建立一個方程組，從而解出2個未知量得到產額結果。對于裂變產物能譜存在重峰的情況，由于不同質量鏈的Y(A)、Y(B)也有類似的二元一次線性方程，把這些方程線性疊加組成一個多元矛盾線性方程組，用最小二乘法就可以解出所有未知量。例如三重峰的情況，未知量組成六元一次線性方程，對樣品測量6個以上能譜就可以得到由6個以上方程組成的矛盾線性方程組。

2.2 參考核素產額數據選取與待測目標核素的衰變數據考證

國際上對熱中子誘發239Pu裂變產物核素97Zr累積產額數據在實驗上已經通過多種測試方法完成了多次測量，具備很好的數據評價基礎，如表1所示[3]。因此根據國際四大核數據庫產額編評值可以給出97Zr準確的產額參考數據。本工作以四大核數據庫97Zr累積產額數據編評值的加權平均值(5.304±0.069)%做為參考標準。另外，選擇97Zr做為參考核素還考慮到其半衰期適中、衰變數據較準確。

待測目標核素的衰變數據是本工作中非常重要的參數，要提高實驗數據的準確度與精度就需要對以上數據做詳細的考證。目標核素的半衰期以3家國內實驗室對比測量結果的推薦值為準，如果沒有國內實驗則以國際最新編評值(nuclear data sheet)為準；分支比數據以國際最新編評值為準，其數據列入表2[4]。

表1 熱中子誘發239Pu裂變產物97Zr累積產額編評值[3]

2.3 裂變產額計算

實驗數據處理過程中首先應用SPAN軟件解γ譜，以獲得感興趣裂變產物的γ能峰面積。再對解譜結果用產額計算程序FYAUTOLS進行產額計算，得到經過獨立產額校正、激發態校正后該產物的產額，再經同位素校正給出該產物單次測量結果的累積產額數據。在產物核素鑒別時，對每個核素繪制γ射線強度衰變曲線，以確定γ能峰中的干擾核素的貢獻。多次實驗之后需要對同一個待測核素的產額結果做異常值剔除，實驗中采用格拉布斯(Grubbs)準則來判別異常數據。

表2 待測目標核素衰變數據[4]

3 數據結果和討論

表3中實驗測量累積產額數據為多次有效實驗數據的加權平均值。誤差來源主要包括參考核素產額誤差(1.3%)、HPGe探測器效率誤差(<2%)、γ計數統計誤差(誤差大小與γ計數強度和干擾成分有關)，不包括衰變數據誤差。

表3 熱中子誘發239Pu裂變產物累積產額實驗數據

中子誘發239Pu裂變產額測量受到樣品量的限制，沒有大樣品來進行絕對測量。本工作建立了熱中子誘發239Pu裂變短壽命產物(半衰期為min量級)產額測量方法，測量了幾個重要裂變產物核素的累積產額數據，數據精度好于5%。實驗測得產物核素γ射線強度衰變曲線結果示于圖5。其中，95Y、101Mo和142La核素實驗測量時存在干擾核素，數據處理時通過半衰期分解的方法扣除了干擾核素的影響[6-7]。138Csg實驗數據比產額評價值大4%左右，主要原因是實驗測量使用的半衰期不同。評價值選用早期產額測量實驗138Csg的半衰期為33.41 min，近年國內多家實驗室通過對比測量確定138Csg半衰期為32.17 min，因此，本測量實驗的138Csg產額數據更加準確。142La實驗測量數據比評價值小4%左右，主要原因是本次實驗通過半衰期分解的方法扣除了壽命更短的干擾核素147Pr、131Sb對142La產額的影響，因此本實驗的142La產額測量數據更合理準確。實驗測量的裂變產物核素分別位于非對稱裂變質量分布雙駝峰曲線的輕峰的左側、中部和右側，重峰的中部與右側，這可以反映熱中子誘發239Pu裂變產物質量分布的特點。

圖5 被測裂變產物核素γ射線強度曲線

4 結 論

以97Zr為內標參考核素，完成了239Pu(nth,f)短壽命裂變產物88Rb、95Y、101Mo、101Tc、138Csg、142La核素的累積產額相對測量，實驗數據精度好于5%。對138Csg、142La實驗測量數據與編評值的差異作了深入分析，認為本實驗測量數據更加準確。實驗測量裂變產物核素分別位于非對稱裂變質量分布雙駝峰曲線輕峰的左側、中部和右側，重峰的中部與右側，準確的實驗數據可以反映熱中子誘發239Pu裂變產物質量分布特點。

[1]Ramaswami A,Natarajan V,Iyer R H.Absolute Yields of Short-Lived Fission Products in Thermal Neutron Induced Fission of235U and239Pu[J].J Inorg Nucl Chem,1979,42: 1 213-1 216.

[2]Rudstam G,Aagard P,Ekstr?m B,et al.Yields of Products From Thermal Neutron-Induced Fisson of235U[J].Radio Chimica Acta,1990,49: 155-191.

[3]中國.CENDL-3.0[M/OL].北京：中國核數據中心,2003.http:∥www.nuclear.csdb.cn.

[4]Richard B F.Table of Isotopes[M].8thEdition.California: Lawrence Berkeley National Laboratory,University of California,1996.

[5]William M R.Fission Product Yield Evaluation[D].Birmingham,England: University of Birmingham England,1995.

[6]復旦大學，清華大學，北京大學.原子核物理實驗方法[M].北京：原子能出版社，1996.

[7]楊毅.235U裂變產額隨入射中子能量變化的實驗研究[D].北京：中國原子能科學研究院，2005.