上海空氣質量與細顆粒物消光特性關系研究

文/王東方包權伏晴艷

空氣質量的好壞直接影響人們的生活質量與健康。隨著我國經濟社會的快速發展，工業生產結構也發生了顯著變化，從空氣污染角度來看，上海市的空氣污染已由煤煙型轉變為煤煙-光化學復合型，在粗顆粒物得到一定程度控制的同時，細顆粒物污染矛盾日益突出。

細顆粒物理化特征決定了其具有較強的消光能力，可以導致大氣能見度下降，進而影響城市地面和空中交通等，同時也會給人們的健康帶來一定程度的負面影響。相關研究表明,在城市區域，顆粒物的消光貢獻占總消光的75%～95%。因此，研究細顆粒物的消光特性，認清影響能見度的主要原因及影響空氣質量的關鍵污染物，就可以通過標準化手段來改善能見度、對污染源進行控制，為最終提升環境空氣質量提供重要依據和標準支撐。

大氣組分的消光作用是影響能見度的直接因素，包括散射和吸收，不同組分表現出不同的吸收和散射能力。一般來說，大氣的消光主要是由于顆粒物的消光導致，可以近似表示為：

式 （1） 中，σext,p為顆粒物的消光系數；σap為顆粒物的吸收系數；σsp為顆粒物的散射系數。

本文選取上海市兩次典型的污染過程，其中一次為區域性細顆粒物污染過程，一次為沙塵輸送影響過程。通過對兩次過程期間細顆粒物PM2.5的消光特性進行分析及對比，得到了典型污染過程下的細顆粒物光學性質及其變化規律，為進一步得出影響城市能見度下降的原因提供研究基礎。

一、觀測

1、站點情況

本文數據均來自于上海市環境監測中心大氣復合污染自動監測站，站點位于上海市浦東中心城區，點位周邊為商務辦公及住宅區，高度約25 m，周邊10 km范圍內無明顯工業污染源且距離城市主干道較遠，其監測數據一定程度上代表了上海市城市區域污染特征。

2、儀器及方法

散射系數測量采用AURORA3000三波長氣溶膠濁度計。測量的波長分別為紅635nm、綠525nm、藍450 nm，三波長同時測定測量大氣中顆粒物PM2.5所造成的光散射。此處選取和能見度最相關525 nm的散射系數進行研究。儀器內設有加熱裝置，工作時加熱溫度50℃，相對濕度控制在60%以下，因此該儀器測得的是“干”氣溶膠的消光，未考慮一些揮發性組分的損耗。

吸收系數是通過測量黑碳濃度，再乘以黑碳吸收系數得到。黑碳測量采用七波段AE31 Aethalometer，該儀器可同時測量370 nm、470 nm、520 nm、590 nm、660 nm、880 nm和950 nm波長上的黑碳濃度。

從黑碳儀測量的黑碳氣溶膠濃度（BC）計算顆粒物吸收系數σabs采用下面公式:

式（2） 中，αBC為黑碳質量吸收系數；CBC為880 nm通道測量的黑碳濃度，單位為μg/m3；σabs為532 nm波長處的顆粒物吸收系數值，單位為Mm-1。

Arnott等在對黑碳儀和光聲光譜儀（PAS） 觀測的數據進行回歸分析后認為，利用黑碳儀測量的黑碳濃度與PAS同步測量的吸收系數做線性回歸，得到黑碳濃度與吸收系數的轉換關系可以用來計算黑碳的吸收系數。上式（2）計算中，αBC取為8.28 m2/g，該數值是根據我國南方地區黑碳儀與PAS的比對試驗得到的結果。該數值與其它國外權威機構的檢測數據接近。

能見度觀測采用PWD22能見度儀。

單次散射反照率定義為散射系數σsca與消光系數比σext值,反映了氣溶膠對散射和吸收的相對大小，如公式(3):

二、結果分析

1.區域性細顆粒物污染過程

①污染過程背景

2010年11月1日長三角區域大部分城市均出現空氣污染物超標天氣，首要污染物均為可吸入顆粒物，其中API指數上海為156、南京為130、蘇州為150、杭州為115、寧波為141。氣溶膠光學厚度（AOD）高值區主要集中在整個長三角地區，以及浙江北部、江蘇、山東、安徽、河南以及湖北等長江中游部分地區。AOD值在大區域范圍內同步升高，表明這次污染不僅局限于上海本地，而是區域性的大范圍污染。

應用HYSPLIT模型進行后向軌跡分析可以看到，11月1日上海地區的地面氣流主要來自華北及華東區域的近地面層，11月2日以后氣流主要來自東北及內蒙以北的高空氣流，相對較為干凈。這說明，上海地區一定程度上受到了華東及華北區域污染物輸送的影響。另外，10月31日～11月2日期間，地面以偏北風為主，風速較小，不利于污染物的擴散，本地污染物排放的積聚對本次污染也有較大貢獻。因此，此次污染過程是一次大范圍區域性污染，上海地區的污染同時受到了本地排放和外來輸送的共同影響。

②時空演變特征

為了方便描述，本次污染過程以EP表示。此次污染過程能見度有著顯著的變化（見圖1），以能見度10 km為限值，將此次中污染過程分為3個階段：EP前期 （10月30日0點～31日4點）、EP中期（10月31日5點～11月2日9點） 及EP后期 （11月2日10點～3日23點）。

圖1 EP期間各參數時間序列變化

由不同時段統計結果可以看到，PM2.5濃度、散射系數、吸收系數均表現為EP中期最高，其中PM2.5濃度EP中期為EP前、后期的6～7倍，散射系數EP中期為EP前、后期的8～10倍，吸收系數EP中期為EP前、后期的3～5倍。可以看出，此次污染過程伴隨有大氣消光能力的明顯增強，并且散光能力的增強要大于吸光能力的增強，而細顆粒物對于大氣消光的增強貢獻明顯。

由單次散射反照率的變化可以看出，隨著污染過程的發展，單次反照率逐漸升高，并隨著污染過程的結束而逐漸較小。單次散射反照率EP中期比EP前期、EP后期高0.05～0.08，此結果和北京上甸子2004年秋冬季觀測結果較接近。說明在污染最嚴重的時段，氣溶膠的光學特性更具散射能力。已有研究表明，顆粒物中散光物質主要是二次氣溶膠如硫酸鹽、硝酸鹽、有機物等，EP中期由于受到外來長距離輸送以及本地排放累積的影響，顆粒物中二次氣溶膠含量較高，散光特性較強，進而單次散射反照率高；而EP后期，隨著風向的轉變，大氣擴散條件趨好，顆粒物中二次氣溶膠貢獻減小，進而單次散射反照率顯現出下降趨勢。

2.沙塵輸送影響過程

①污染過程背景

2010年11月10日，中國天氣網發布全國大風降溫及沙塵預報信息。中國環境監測總站發布信息，11日，山西、山東、河南等地出現中度重污染。

12～14日上海市連續3天出現空氣污染超標，API指數分別為298、370和163，長三角區域部分城市同步出現超標。

數據顯示，11月12日凌晨開始，上海市受到北方沙塵源區域的高空輸送影響；13日開始，主導風向轉為東南風，沙塵氣團推移到海上后，又再次“回流”影響上海；污染氣團的反復影響，導致12日～14日上海市API指數的連續超標。

②時空演變特征

圖2 DS期間各參數時間序列變化

為了方便描述，本次污染過程以DS表示。監測數據顯示（見圖2）：污染過程中PM10最大小時濃度達到0.721 mg/m3，小時濃度PM2.5/PM10最低僅17%，以粗顆粒為主的沙塵污染特征明顯。根據顆粒物的濃度以及PM2.5/PM10比值（以PM10濃度大于0.150 mg/m3，且PM2.5/PM10小于0.5作為沙塵主體影響階段），將此次過程分為3個階段DS前期、DS中期、DS后期，分別為11月11日0點～23點，12日0 點～14日18點，14日19點～15日23點。PM2.5濃度DS中期比DS前期略上升0.009 mg/m3，但散射系數DS中期卻下降到DS前期的64%，吸收系數DS中期更是下降到DS前期的45%；DS后期，大氣擴散條件趨好，顆粒物濃度及散射系數、吸收系數均急劇下降。因此，沙塵輸送影響過程中，其消光系數最大的時段并不在沙塵氣團主體影響的時段，而是出現在沙塵氣團前鋒到來前。DS前期，本地污染氣團主要是本地排放和沙塵氣團前鋒攜帶的上游污染氣團，為老化氣團，其中二次氣溶膠濃度較高，大量的硫酸鹽、硝酸鹽等極大的增強了其消光能力；DS中期，本地污染氣團受沙塵氣團主導控制，顆粒物中主要為礦物氣溶膠，其消光能力相對較弱。DS后期，隨著沙塵輸送影響的結束以及清潔空氣的持續補充，顆粒物濃度較低，散射、吸收系數也達到較低的水平。

由能見度的數據可以看到，沙塵輸送影響期間，能見度基本上處于5 km以上水平，沙塵過程并未導致極端的能見度低值。

單次散射反照率在整個污染過程中未表現出明顯的升降趨勢，基本維持在0.96左右波動。但是，單次散射反照率在DS中期的11月13日上午和晚上出現了兩個低值時段，相應時間段的散射系數沒有明顯異常變化，但吸收系數卻出現了兩個峰值。推測其原因，可能是因為早晚高峰時段機動車排放的增加導致了碳黑濃度的短時升高，進而導致吸收系數的顯著升高所致。

三、結論

區域性細顆粒物污染過程和沙塵輸送污染過程都會帶來嚴重的細顆粒物污染，并伴隨有大氣的強消光過程；兩次污染過程消光較強的時段均出現在二次氣溶膠濃度較高時，說明二次氣溶膠消光是導致大氣消光能力增強的主要因素；而二次氣溶膠的消光主要來自強散光物質（如硫酸鹽、硝酸鹽、有機物等）的散射作用；區域性細顆粒物污染過程伴隨有能見度的急劇下降，并導致極低的能見度；而沙塵污染過程期間，未出現明顯的能見度急劇下降過程和極端低能見度。望這些數據能夠為今后如何提升城市空氣質量、降低各污染行業排放等公共服務標準化工作提供科學依據。