白洋淀淀中村非規范垃圾堆放地下水污染健康風險評價

李鳴曉，安達，2* ，楊昱，霍守亮，趙國鵬，萬書明，宋彩紅

1.中國環境科學研究院，北京 100012

2.北京師范大學環境學院，北京 100875

3.東北農業大學生命科學學院，黑龍江 哈爾濱 150030

白洋淀位于華北平原中部河北省保定市東45 km，是華北平原常年積水的最大湖泊。近年來，隨著保定市工業生產和城市建設的快速發展，白洋淀地區地下水開采量急劇增加，加之氣候及人為因素作用，當地地下水污染問題日益突出。除了上游城市點源及面源污染外，淀內污染也是白洋淀地下水的重要污染源之一，尤其是淀中村生活垃圾的非正規堆放，加之缺乏相應的防滲措施［1］，導致垃圾滲濾液中污染物經包氣帶進入含水層污染地下水問題尤為突出［2-6］。然而，地下水作為白洋淀淀中村極其重要的飲用水源，直接與當地居民的人體健康密切相關，評價淀中村地下水污染對人體產生健康危害的風險，對于保障居民飲水安全具有非常重要的意義［7-10］。

健康風險評價以風險度作為評價指標，把環境污染與人體健康聯系起來，定量描述污染對人體產生健康危害的風險［11-14］。目前普遍采用的健康風險評價方法是1989年由美國國家環境保護局(US EPA)頒布的《超級基金場地健康評價手冊》中提出的四步法，即數據收集和數據評估、毒性評估、暴露評估、風險表征。完整的健康風險評價應包括對大氣、土壤、水和食物鏈四種介質攜帶的污染物通過食入、吸入和皮膚接觸三種暴露途徑進入人體對人體健康產生危害的評價［15］。因此，筆者針對白洋淀淀中村淺層地下水污染問題，將食入和皮膚接觸作為人體主要攝入途徑，對地下水中污染物進入人體產生的危害進行評價。

1 材料與方法

1.1 采樣分析

1.1.1 樣品采集與保存

樣品采集:2010年3月(枯水期)和8月(豐水期)分別對淀中村周圍的7個采樣點的淺層地下水進行了樣品采集(圖1)。取樣前在第一次洗井24 h后再用貝勒管洗井，洗出水量達到井中貯水體積3～5倍，同時保證水樣的pH、電導率、氧化還原電位、溶解氧、濁度、水溫等參數值保持穩定。現場以pH測試結果連續三次浮動在±0.1以內判定為穩定。

圖1 白洋淀淀中村地下水采樣點分布Fig.1 Groundwater sampling sites distribution of the village in Baiyangdian Lake

樣品保存:檢測BOD5的水樣用1 L塑料瓶收集;檢測重金屬的水樣用125 mL加入硝酸做保護劑的塑料瓶收集;檢測VOCs的水樣用預先存放有濃鹽酸溶劑、具聚四氟乙烯密封墊的玻璃瓶收集;檢測SVOCs-N和-N的水樣用具聚四氟乙烯密封墊的1 L棕色玻璃瓶收集;檢測CODCr的水樣用250 mL塑料瓶收集;檢測大腸桿菌及細菌總數的水樣用500 mL無菌磨口玻璃瓶采集并用錫紙包住瓶口。所有樣品蓋緊后均用聚四氟乙烯膜密封，4℃下保存。

1.1.2 分析方法

現場監測項目為水位、pH、電導率、氣溫等。水質監測項目及分析方法參見HJ/T 164—2004《地下水環境監測技術規范》附錄B(規范性附錄):地下水監測分析方法。

1.1.3 質量控制

為評估從采樣到樣品運輸、貯存和數據分析等不同階段的質量控制效果，在現場采樣過程中設定現場質量控制樣品，包括現場平行樣、旅行空白樣等。在采樣過程中，考慮到每批采集的樣品數均低于20個，在每批同類樣品中均選取1個采樣點做平行樣，平行雙樣相對偏差控制在5%以下。

實驗室質量控制包括精密度控制、準確度控制、標準樣品及測試過程中受到干擾時的處理手段，參見HJ/T 164—2004《地下水環境監測技術規范》附錄C(規范性附錄):地下水監測實驗室質量控制指標。

1.2 人體健康風險評價

1.2.1 毒性評估

依據國際癌癥研究署的致癌性分類標準和US EPA的IRIS數據庫，判定目標污染物是否具有致癌性，即是致癌物質，還是非致癌物質，并獲得目標污染物毒性數據。

1.2.2 暴露劑量計算

參考US EPA手冊［16］并結合淀中村居民問卷調查結果，暴露人群分別考慮成年人和兒童，人群的平均體重(BW)分別取60和30 kg，人均壽命取70 a。

1.2.2.1 經口暴露

參考US EPA手冊［16］并結合淀中村居民問卷調查結果，成年人和兒童的飲水攝入率(IR)分別取2.0和0.8 L/d;暴露頻率(EF)取365 d/a;暴露持續時間(ED)取人均壽命70 a;平均暴露時間(AT)取25550 d(以人的壽命70 a計)，CW為地下水中目標污染物質量濃度，mg/L;ADDdietary為經口暴露劑量，mg/(kg·d)，其計算公式為:

1.2.2.2 皮膚暴露

皮膚暴露主要指洗浴時身體皮膚與地下水接觸，參考US EPA手冊［16］，成年人的平均皮膚接觸表面積(SA)為16600 cm2，兒童為12000 cm2。根據當地的氣候和人群生活方式，人群平均每周洗浴3次，暴露頻率(EF)為156 d/a，每次洗澡時間為0.35 h。CF為單位轉換因子，10-3L/cm3。ADDdermal為皮膚吸收劑量，mg/(kg·d)，其計算公式為:

式中，PC為化學物質皮膚滲透常數，cm/h;ET為暴露時間，0.15 h/d。

1.2.3 風險表征

風險評價時通常根據污染物的致癌性將其分為致癌和非致癌兩類分別評價，由于目標污染組分-N、-N、Hg在水體中對人體均只產生非致癌影響，因此只需評價其非致癌健康風險，其計算公式如下:

式中，R為發生某種特定有害健康效應而造成等效死亡的終身危險度;ADD為非致癌化學污染物的日均暴露劑量，mg/(kg·d);RfD為化學污染物的日均非致癌參考劑量，mg/(kg·d)。

總的健康風險計算公式為:

其中，i為暴露途徑;j為污染物種類。

2 結果與討論

2.1 水質分析結果

通過對7個采樣點的地下水水樣進行分析，并與垃圾滲濾液中主要成分進行比對，得知由于非規范垃圾堆放導致白洋淀淀中村地下水污染的主要目標污染物為-N、-N、Cr6+和Hg。它們在7個采樣點的地下水中豐、枯水期濃度見表1。

通過與GB 3838—2002《地表水環境質量標準》中集中式飲用水地表水源地特定項目標準限值進行比對可知，Hg在當地淺層地下水中的超標情況較為嚴重，在最嚴重的采樣點(7#)超標79倍，平均超標29倍。7#采樣點Hg超標嚴重的原因可能是其所處位置生活垃圾堆放場相對最為集中，且從現場調查的情況來看，該采樣點周邊的生活垃圾中電池、燈管等廢棄物數量較多，由未經處理的電池、燈管等含汞廢棄物長期堆存所致。此外，雖然地下水中NO3--N濃度并未超標，但由于采集的垃圾滲濾液中該污染物濃度較高，會通過淋溶不斷進入地下水，因此將-N作為地下水污染潛在污染物一并作為目標污染物開展健康風險評價。

2.2 評價結果

2.2.1 毒性評估

表1 白洋淀淀中村地下水水樣分析結果Table 1 Analysis results of groundwater samples mg/L

表2 目標污染物的毒性數據Table 2 Toxic dose data for target contaminants

2.2.2 暴露劑量計算

利用式(1)計算得到的經口暴露的暴露劑量，見表3。

利用式(2)計算得到的經皮膚暴露的暴露劑量，見表4。

利用式(3)，根據選定的參數、成年人和兒童對污染物的暴露劑量，計算得到成年人和兒童對4種目標污染物的暴露風險，見表5。

表3 經口暴露的暴露劑量計算結果Table 3 Computing results of exposure dose via dietary intake mg/(kg·d)

表4 皮膚暴露的暴露劑量計算結果Table 4 Computing results of exposure dose via dermal intake mg/(kg·d)

表5 目標污染物對成年人及兒童的暴露風險Table 5 Exposure risk levels of target contaminants for adults and kids

利用式(4)計算得到白洋淀淀中村非規范垃圾堆存導致的淺層地下水污染對人體健康風險值見表6。

2.3 不確定性分析

2.3.1 污染物種類和濃度的不確定性

對四種目標污染物的健康風險進行了評價，但隨著淀中村垃圾堆存種類和數量的變化，加之降水量的變化，將導致進入地下水中的污染物種類和數量發生變化，相應各類人群的暴露劑量和潛在的健康風險也將隨之發生變化。

表6 成年人和兒童非致癌健康風險計算結果Table 6 Computing results of non-cancerous health risk for adults and kids

2.3.2 暴露評價和健康風險評價參數的不確定性

由于計算經口暴露和皮膚暴露劑量的相關參數時引用的是US EPA暴露因素手冊中的數值，而美國人和中國人在體征和生活習慣上有所不同，因此參數與我國實際相比較存在一定的差異。同時，由于經皮膚途徑的日均參考劑量參數的缺乏，筆者將四種目標污染物經口的參考劑量看作與食入途徑的日均參考劑量一致，這也將對健康風險評價結果造成一定的偏差。

此外，研究中忽略了污染組分對人體健康危害的協同或拮抗關系，也將對健康風險評價結果產生一定的影響。

2.4 討論

對于非致癌風險，當風險指數超過1時，認為會對人體健康產生危害。從健康風險評價結果可以看出，7個采樣點地下水對人體綜合風險幾乎均大于1(僅3#采樣點地下水對兒童的綜合風險為0.994)，表明該地區地下水對當地居民人體健康造成的風險應該引起重視。

成年人和兒童兩類人群經口暴露的健康風險均遠遠大于皮膚(表6)。因此，經口暴露途徑為主要的風險途徑，其風險貢獻率幾乎達到100%。

從風險值的計算結果來看，成年人經口暴露的風險大于兒童，而其皮膚暴露的風險小于兒童。這是因為成年人單位體重的飲水攝入率大于兒童，而兒童單位體重的皮膚接觸表面積大于成年人。

無論是經口暴露還是皮膚暴露途徑，四種目標污染物中Hg的風險均遠大于其他三種，因此白洋淀淀中村地下水污染控制應該將Hg作為重點控制對象。

3 結論與建議

由于白洋淀淀中村生活垃圾長年隨意堆放，導致地下水污染對周邊居民人體健康造成的風險不容忽視。無論成年人還是兒童，經口暴露途徑為主要的風險途徑，并且地下水中Hg的風險貢獻最大，其風險貢獻率達98%。針對白洋淀淀中村目前存在的污染問題，急需對其隨意堆放的生活垃圾，尤其是含汞廢棄物(電池、燈管等)采取合理有效的收運和處理，對其污染的地下水進行修復，以減少對周邊環境和人群健康的影響。

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