不同Ep/q值的離子與氧化鋁毛細孔的相互作用*

席發元 呂會議

(西南科技大學核廢物與環境安全國防重點學科實驗室，綿陽 621010)

(2012年4月7日收到;2012年7月27日收到修改稿)

1 引言

近20年來，高電荷態離子(highly charged ions，HCI)與金屬固體表面的相互作用一直被廣泛研究[1,2].當入射離子接近固體表面時，靶電子會共振轉移到入射離子的外殼層空軌道上形成第一代空心原子;在離子進入下表面時，表面原子內殼層電子開始向入射離子共振轉移，形成第二代空心原子.為了進一步證實空心原子的存在，不同價態的各種離子和不同種類的靶材料都被應用于研究[3].總之，研究高電荷態離子與表面的相互作用既是強場原子物理的重點，也是很多材料科學家感興趣的課題.

20世紀90年代末，隨著納米技術的長足發展，Yamazaki等[4,5]用2.1 keV/u的氮離子入射金屬材料的微孔膜，以此來研究離子掠射金屬表面時形成空心原子的情況，最終很好地描述了穿過微孔膜的離子與膜內壁的相互作用，并在一定程度上證實了空心原子的存在.2002年，德國的Stolterfoht等[6-8]發現了絕緣材料毛細孔的低能(3 keV Ne7+)離子導向效應：即當低能入射離子束與聚對苯二甲酸乙二醇酯絕緣材料(polyethylene terephthalate，PET)毛細孔的軸線成一角度，而使得毛細孔對于入射束為幾何不透明時(它們之間所成的角度大于毛細孔的開口角)，入射離子束依然能夠沿著毛細孔軸線“導”出毛細孔，尤其是離子的電荷態沒有發生變化，能量變化也極小.電和磁作用是離子束偏轉和聚焦的傳統手段，但設備比較復雜.由于絕緣材料毛細孔的離子導向效應，使人們有可能開發“被動型”離子光學元件，極大地改進束流傳輸和操縱方式，促進核技術應用及基礎物理研究.因此，導向效應一經發現，立即引起許多研究小組的關注[9-15].Schiessl等[11]運用經典軌道輸運理論，對絕緣材料毛細孔的離子導向效應進行了模擬，基本再現了實驗結果.Stolterfoht等[11,12]對導向效應的規律已做了初步的總結，認為絕緣材料毛細孔離子導向能力的大小與入射離子的能量和電荷數比值(Ep/q)的-0.7次方成比例，即入射離子的能量越高，電荷態越低，則離子越不容易穿過毛細孔.目前導向效應研究所涉及的入射離子的Ep/q值最大為300 kV[10](300 keV質子束)，但入射離子的能量和電荷數比值(Ep/q)處于何種區間將不能再發生導向效應，這個問題至今尚沒有進行過研究.

本文利用 150 keV O3+，2 MeV O2+，0.32 MeV O+等具有不同Ep/q值的離子束入射孔徑為50 nm，厚度為10μm的Al2O3微孔膜(納米毛細孔陣列)，研究了透射離子的角分布、穿透率，分析了Al2O3微孔膜的導向能力，對導向效應發生的離子參數范圍進行了討論.

2 實驗

150 keV O3+離子實驗在中國科學院近代物理研究所300 kV離子源平臺上完成，0.32 MeV O+，2 MeV O2+離子實驗在蘭州大學2×1.7 MV串列加速器上完成.實驗裝置如圖1所示，系統真空維持在10-5Pa.首先，分析磁鐵選出所需電荷態的離子束，然后經兩級光欄(S1，S2)準直后入射Al2O3微孔膜，束斑控制在2 mm×2 mm范圍內，束流發散約0.5°;出射離子經過一組靜電平行板分析電荷態后，由距離微孔膜50 cm處的一維微通道板(microchannel plate，MCP)位置的靈敏探測器探測;實驗中由步進電機實現微孔膜相對于入射離子束的不同偏轉角度.本實驗所使用的Al2O3微孔膜孔徑為50 nm，膜厚為10μm，用掃描電鏡對實驗中使用的微孔膜的表面形貌進行了表征，如圖2所示.從圖中可以看出微孔膜的孔洞排列規則、分布均勻，毛細孔直徑大致相等.

圖1 導向效應研究實驗裝置

3 實驗結果與討論

首先，我們使用150 keV的O3+離子入射孔徑為50 nm的Al2O3微孔膜，測量了入射微孔膜后的出射離子的角分布譜.我們對出射離子的電荷態利用一組靜電平行板做了分析，發現絕大多數的出射離子保持了進入毛細孔前的電荷態.圖3是在微孔膜不同偏轉角度(即圖1中的入射角度)的情況下(從 0°到 1.5°，每次增大 0.5°)，出射離子的角度分布情況.當微孔膜偏轉角為0°時，出射離子的計數最大，呈高斯分布;隨著偏轉角度的增大，出射離子計數下降，但仍然保持高斯分布.值得指出的是，實驗所使用的毛細孔的縱橫比為200：1，對應開口角為0.3°，那么入射離子能直線穿過毛細孔的角分布最大為0.6°，然而從圖3可知，出射離子的角分布遠大于 0.6°.

圖2 直徑為50 nm微孔膜的電鏡掃描表面圖像

圖3 微孔膜不同偏轉角度時出射離子的角分布圖，圖中連續細實線為高斯函數擬合

另外，從圖3中可以看到，當微孔膜偏轉角為0°時，出射離子角分布的中心位置在0°;當微孔膜偏轉角增大到0.5°，1°和1.5°時，出射離子角分布的中心位置也在相同的角度附近.即隨著偏轉角度的增大，出射離子的角分布中心也逐漸向大角度方向偏移，且偏移的角度與偏轉角的大小基本相同.這種出射離子角分布中心的偏移，表明離子是沿著毛細孔軸線“導”出毛細孔的，發生了導向效應.通常，在離子與表面原子碰撞過程中，離子很容易俘獲電子從而改變自身的電荷態，如果穿越毛細孔的離子與孔內壁發生了碰撞，那么帶電離子將會得到電子而呈電中性[6]，此時當入射角度增大時，中性粒子將不能穿過微孔膜.然而在本實驗中，當入射角度為1°，1.5°時，穿過微孔膜的出射離子的計數仍然很大(如圖3所示)，說明透射離子仍然保持著帶電性.因此我們認為經由微孔膜透射的離子沒有和孔內壁發生碰撞而是被導出微孔膜的，結果與文獻[6—15］的結果相一致，表明我們使用150 keV的O3+離子入射Al2O3微孔膜時發生了導向效應.

此外，我們對微孔膜不同偏轉角度時的離子相對穿透率進行了觀察，見圖4.圖中以微孔膜0°偏轉時的穿透率為1(穿透率即出射離子數與進入毛細孔的離子數之比).入射離子穿透率隨毛細孔偏轉角的變化能很好地被高斯函數擬合.引入式f(Ψ)/f0=exp(-sin2Ψ/sin2Ψc)來擬合穿透率隨毛細孔偏轉角變化的實驗數據[12]，式中f(Ψ)為毛細孔偏轉角為Ψ時的穿透率，f0為毛細孔0°偏轉時的穿透率，Ψc稱為導向角，它表示隨著微孔膜的偏轉，離子穿透率減至0°偏轉時的1/e時的偏轉角，用來表征毛細孔離子導向能力的強弱，導向角越大，則導向能力越強.利用上式對實驗數據擬合后，可得到導向角Ψc=1.35°(見圖4).如前所述，入射離子的能量越高，電荷態越小，離子越不易穿過毛細孔.本實驗中，入射離子的Ep/q值為50 kV，能量較高，因此，導向角很小，微孔膜偏轉1.35°以后，穿過毛細孔的離子就很少了.當前認為，毛細孔離子導向效應是入射離子在毛細孔內壁充電形成電場偏轉后的入射離子的結果[12]，說明在本實驗中，偏轉角超過1.35°以后，毛細孔內壁上形成的電場已不足以偏轉入射離子了.

圖4 微孔膜不同偏轉角度時的相對離子穿透率(以微孔膜 0°偏轉時的穿透率為 1)，細實線為 f(Ψ)/f0=exp(-sin2Ψ/sin2Ψc)函數的擬合

其次，我們研究了2 MeV O2+，0.32 MeV O+離子與氧化鋁毛細孔的相互作用，測量了入射微孔膜后的出射離子的角分布譜.圖5和圖6分別是兩種離子入射氧化鋁毛細孔后出射離子的角分布情況.從圖5中可以看出，隨著毛細孔相對與入射離子束的偏轉，出射離子的數量越來越少，但不同于圖4中出射離子的行為.在這里，出射離子的角分布不再隨著毛細孔的偏轉而偏移，而是基本上保持在毛細孔0°偏轉時出射束的方向上(入射束方向)，不再是沿著毛細孔的軸線“導”出，說明此時已經沒有導向效應發生.對于2 MeV O2+離子束，Ep/q值為1000 kV，能量很高，雖然入射離子以在毛細孔內壁上產生次級電子和嵌入毛細孔內壁的方式迅速沉積電荷形成偏轉電場，力圖使入射離子向毛細孔出口方向偏轉，但受材料表面累計電荷能力(充電的同時，放電即電荷擴散也在同時進行)的限制，沉積電荷所形成的電場已不足以改變入射離子的方向，因此不再發生導向效應.但隨著毛細孔的偏轉，仍然有出射離子被探測到.實驗中毛細孔在偏轉，而入射束是不動的，出射離子始終保持在入射束方向，說明這些離子是直線穿過毛細孔的，是毛細孔自身開口角(0.6°)和入射束本身發散(0.5°)的結果.圖6情況中，入射離子是0.32 MeV O+，Ep/q值為320 kV，但可以看出，實驗結果與圖5中基本相同，隨著毛細孔相對于入射離子束的偏轉，出射離子始終保持在入射離子束的方向上.

圖5 2 MeV O2+離子入射微孔膜后的出射離子的角分布譜

根據Stolterfoht等[13]總結出來的半經驗理論公式，表征毛細孔導向能力的導向角Ψc=u(Ep/q)-0.7，式中u按擬合常數對待.即導向角Ψc與入射離子的Ep/q值是一一對應的，不存在導向效應能否發生的離子參數的問題.根據式Ψc=u(Ep/q)-0.7推算(式中的u由已有實驗數據推算得出為17.8°，0.7 kV)，對于圖5中的2 MeV O2+離子來說，Ψc=0.14°;對于圖6中的0.32 MeV O+離子來說，Ψc=0.31°.然而，事實上，圖5和圖6中的離子行為表明沒有導向效應發生.看來，Stolterfoht等關于導向效應的理論總結需要得到修正，尤其是入射離子能量較高區間，應給出導向效應發生的離子參數.根據本實驗結果，導向效應能夠發生的入射離子的Ep/q最大值要小于320 kV.

圖6 0.32 MeV O+離子入射微孔膜后的出射離子的角分布譜

4 結論

絕緣材料毛細孔的離子導向效應研究在被動型離子光學元件開發方面有著重要的意義.本文進行了 150 keV O3+，0.32 MeV O+，2 MeV O2+等具有不同Ep/q值的離子與氧化鋁毛細孔的相互作用研究.對于150 keV O3+入射離子，離子沿毛細孔穿越的過程中存在著導向效應：隨著毛細孔相對于入射離子束的偏轉，入射離子依然能夠顯著地穿過毛細孔，而且保持電荷態不變;出射離子的角分布譜發生與毛細孔偏轉相同的偏移;毛細孔不同偏轉角度時的穿透率可以很好地被高斯函數擬合.對于0.32 MeV O+，2 MeV O2+離子入射氧化鋁毛細孔，沒有導向效應發生.導向效應能夠發生的入射離子的Ep/q最大值小于320 kV.

感謝蘭州近代物理研究所高電荷態離子束研究平臺及蘭州大學串列實驗室李蘭亭、陳子純老師等為保證實驗束流正常而付出的努力，以及王鈺玉、周春林等同學的有益討論.

[1］Briand J P，de Billy L，Charles P，Essabaa S，Briand P，Geller R，Desclaux J P，Bliman S ，Ristori C 1990Phys.Rev.Lett.65 159

[2］Kurz R，T¨oglhofer K，Winter H P，Aumayr F，Mann R 1992Phys.Rev.Lett.69 1140

[3］Schenkel T，Barnes A V，Hamza A V，Schneider D H，Banks J C，Doyle B L 1998Phys.Rev.Lett.80 4325

[4］Ninomiya S，Yamazaki Y，Koike F，Masuda H，Azuma T，Komaki K，Kuroki K，Sekiguchi M 1997Phys.Rev.Lett.78 4557

[5］Morishita Y，Hutton R，Torii H A，Komaki K，Brage T，Ando K，Ishii K，Kanai Y，Masuda H，Sekiguchi M，Rosmej F B，Yamazaki Y 2004Phys.Rev.A 70 012902

[6］Stolterfoht N，Bremer J H，Hoffmann V，Hellhammer R，Fink D，Petrov A，Sulik B 2002Phys.Rev.Lett.88 133201

[7］Stolterfoht N，Hellhammer R，Pesic Z D，Hoffmann V，Bumdeslamm J，Petrov A，Fink D，Sulik B，Pedregosa J，McCullough R W 2004Nucl.Instr.Meth.B 225 169

[8］Stolterfoht N，Hellhammer R，Sobocinski P，Pesic Z D，Bumdeslamm J，Sulik B，Shah M B，Dunn K，Pedregosa J，McCullough R W 2005Nucl.Instr.Meth.B 235 460

[9］Vikor G Y，Rajendra R T，Pesic Z D，Stolterfoht N，Schuch R 2005Nucl.Instr.Meth.B 233 218

[10］Vokhmyanina K A，Zhilyakov L A，Kostanovsky A V，Kulikauskas V S，Petukhov V P，Pokhil G P 2006J.Phys.A：Math.Gen.39 4775

[11］Schiessl K，Pal finger W，Tokesi K，Nowotny H，Lemell C，Burgdorfer J 2007Nucl.Instr.Meth.B 258 150

[12］Stolterfoht N，Hellhammer R，Bundesmann J，Fink D 2008Phys.Rev.A 77 032905

[13］Stolterfoht N，Hellhammer R，Juh′asz Z，Sulik B，Bayer V，Trautmann C，Bodewits E，de Nijs A J，Dang H M，Hoekstra R 2009Phys.Rev.A 79 042902

[14］Bereczky R J，Kowarik G，Tokesi K，Aumayr F 2012Nucl.Instr.Meth.B 279 182

[15］Stolterfoht N，Hellhammer R，Sulik B，Juh′asz Z，Bayer V，Trautmann C，Bodewits E，Hoekstra R 2011Phys.Rev.A 83 062901