耐熱鎂合金的研究進展

王寶剛 ，王旭，* ，周吉學 ，張國福 ，唐守秋 ，劉運騰，李衛紅

(1.遼寧石油化工大學機械工程學院，遼寧 撫順 113001;2.山東省科學院新材料研究所，山東 濟南 250013)

鎂元素是地球上儲量最豐富的元素之一，在地殼層中占金屬礦產資源總量的2.3 %，儲量位居常用金屬的第3 位，而且在鹽湖及海洋中的儲量也十分可觀(每立方米的海水中約含鎂1.3 kg)。我國的鎂資源十分豐富，儲量位居世界第一［1］。隨著科學技術的飛速發展，金屬材料的消耗量與日俱增。鎂礦產資源豐富，為鎂合金的廣泛應用提供了必要條件;同時，鎂合金作為輕質結構材料，能大幅度降低構件的重量。鎂合金具有低密度、高比強度和比剛度、高阻尼、抗震、降低噪音能力強、電磁屏蔽良好、易于鑄造和加工等性能，被譽為21 世紀綠色環保和生態金屬結構材料，特別適用于輕質結構件，近年來在航空航天、汽車和電子工業中的應用得到了長足發展［2-3］。鎂合金的比重在所有結構用合金中屬于最輕者，因此，在不減少零部件強度的前提下，可減輕鋁或鐵的零部件的重量。尤其在汽車制造業中，由于國際上對汽車油耗、尾氣排放量的限制，汽車整車輕量化的趨勢使得鎂合金受到更加廣泛的關注［4］。

盡管鎂合金具有諸多優點，但是依然存在不耐熱、抗腐蝕能力差以及室溫塑性低等問題。一般鎂合金的耐高溫性能較差，工作溫度不能超過120～150℃，這就極大地限制了它的廣泛應用。因此，提高耐高溫性能是鎂合金研究開發的重要方向。近年來，耐熱鎂合金的研究成為鎂合金技術領域的研究熱點，許多新型耐熱鎂合金得到了開發和應用。

耐熱性主要是指材料在高溫和外加載荷作用下抵抗蠕變及破壞的能力。耐熱鎂合金是指能長時間服役在150℃以上的鎂合金(在150℃以上溫區有足夠高的抗高溫性能)，其工作溫度比一般的鎂合金要高50～200℃(常用的鎂合金工作溫度在120℃以下)。目前世界上美國、日本、加拿大等發達國家均將耐熱鎂合金的研究應用作為重要方向，主要致力于在不大幅度提高成本的前提下，提高鎂合金在150～250℃下的耐高溫強度和抗蠕變性能，同時使其具有良好的壓鑄性能和耐蝕性［5］。

耐熱鎂合金一般應用在航空航天和汽車領域，當前的開發重點是汽車用耐熱鎂合金。耐熱鎂合金按照是否含鋁元素，可分為兩大類:一是在汽車領域廣泛使用的含鋁(Mg-Al)耐熱鎂合金，二是應用于航空航天領域的不含鋁(Al-free)耐熱鎂合金。

1 含鋁耐熱鎂合金

目前鎂合金中Mg-Al 系合金牌號最多，應用也最為廣泛。Al 在Mg 中有較大的固溶度(最大為12.7%)，Al 原子和Mg 原子半徑相差較大(Al 原子比Mg 原子半徑小13%)。Mg-Al 系合金具有較好的固溶強化效果，對Mg-Al 系合金進行時效時，γ 相(Mg4-Al13)在基體晶界附近層片狀析出，并在晶內以細小彌散狀析出，有一定的時效強化效果。此類合金中一般Al 的質量分數為2%～6%，鑄造性能較好。早期開發的AS41、AS21、AE42 是最典型的代表。

通過合金化來提高Mg-Al 系鎂合金耐熱性能的合金元素主要分為以下3 類:(1)Y、Nd、Ce 等混合稀土元素;(2)Ca、Sr 等堿土元素;(3)Si、Sn、Sb 等元素周期表中IV/V 族元素［6］。應用最廣泛的Mg-Al 合金包括AS 系和AE 系鎂合金，在近幾十年對于該類鎂合金的深入研究已比較成熟［7］。大多數的壓鑄鎂合金中都含有Al、Ca、Sr 和混合稀土金屬，Al 元素的添加提高了合金的鑄造性能，同時添加其它元素還可以提高鎂合金的耐高溫性能等［8］。

1.1 添加混合稀土元素

以混合稀土(misch metal，MM)的方式每添加質量分數1%的稀土元素就能顯著提高Mg-Al 基合金的抗蠕變性能，尤其當Al 的含量較低時(質量分數少于4%)。研究發現Al 與一些稀土元素結合使用可以達到優異的晶粒細化作用，通過邊-邊匹配(E2EM)晶體學模型可以驗證在Mg-Y 合金中加入Al 形成的Al2Y 顆粒具有很好的成核效果，在Mg-Gd 合金中也能得出相似的結論［9-10］。由于富稀土元素合金價格比較昂貴，一般在航空航天領域應用較多，而在Mg-Al 合金中添加混合稀土不僅價格相對低廉，而且能夠達到較高的耐熱性能，適合商業用途?；旌舷⊥辆哂袃艋V合金熔體，提高鎂合金的流動性、耐磨性和阻燃性等作用。目前已經開發應用的AE 系合金有AE41、AE42 和AE21，其中，添加的稀土以富Ce 混合稀土形式加入，該系合金具有抗蠕變強度大、熱穩定性較高等良好的綜合性能［11-12］。

Du［13］通過研究Ca 與稀土對AZ91 合金的微觀組織和力學性能的影響發現，將混合稀土(MM)與Ca 結合使用可有效提升AZ91 的耐高溫強度，并且添加質量分數3%的MM 和質量分數0.3%的Ca 合金抗蠕變性能要比無MM 和Ca 時高一個數量級。通過分析壓鑄鎂合金AE42 和MEZ，Moreno［14］發現，添加適量稀土元素和減少Al 含量可以有效地細化近晶界區域的晶粒。

1.2 添加堿土元素

堿土元素(alkaline-earth metal)即元素周期表中ⅡA 族元素，包括鈹(Be)、鎂(Mg)、鈣(Ca)、鍶(Sr)、鋇(Ba)、鐳(Ra)六種金屬元素，其中鈹也屬于輕稀有金屬，鐳是放射性元素。鎂合金中添加堿土元素的作用可以分為阻燃和細化晶粒作用。堿土元素耐熱鎂合金是近年來鎂合金的研究熱點，能夠有效地改善鎂合金的高溫力學性能，特別是抗蠕變性能［15］。此外，堿土元素較稀土元素價格相對低廉，更值得推廣應用。

堿土元素在Mg-Al 基合金中常用到的是Sr 和Ca。Mg-Al-Sr 和Mg-Al-Ca 系合金提供了良好的抗蠕變性能并且成本低，能夠滿足汽車動力系統對材料的需求［16］。對于鎂合金而言，Sr 能夠有效地細化Mg-Al 基合金的晶粒;Ca 是一種重要的合金元素，且有以下作用:(1)可以有效地提升熔融合金在空氣中的燃點;(2)由于其第二相的熱穩定性，增強了合金的耐高溫強度和抗蠕變性能;(3)少量的Ca 可以細化微觀組織并增強合金的力學性能［17］。

Pekguleryuz［18］通過實驗研究發現，Mg-Al-Sr 和Mg-Al-Ca 系合金在150℃時具有良好的抗蠕變性能，而Mg-Al-Sr 系在175℃依然具有優異的抗蠕變性，鹽霧中的耐腐蝕性優于A380 鋁合金并可以與AZ91D 相媲美。白晶［19］通過向Mg-4Al 基合金(AM40)中加入Ca、Sr 的研究發現，Ca 加入鑄態AM40 后，形成了熱穩定性很高的中間相Mg2Ca 和Al2Ca，并抑制了β-Mg17Al12相的形成，因而大幅度提高了合金的抗蠕變性能;同時，少量的Ca 和Sr 的復合合金化比單一Ca 合金化對改善合金抗蠕變性能更有效。薛山［20］通過研究Ca 和Sr 對AE42 合金抗蠕變性能的影響發現，堿土元素與Al 結合形成的中間相比稀土與Al 結合形成的中間相的自由能更低，系統更穩定。近些年來，許多含Al 鎂合金已發展為稀土與堿土元素的結合使用，諸如Nissan公司專利Mg-Al-Ca-RE 合金和后來的Honda 合金ACM522(Mg-5Al-2Ca-2RE)［21］;Niu［22］通過實驗發現，比起添加單一的元素，將Sr 和稀土元素結合起來顯著提高了AZ91D 合金的耐蝕性能并細化和減少了β-Mg17Al12相。

堿土元素可以通過抑制晶粒生長和提供異質形核的核心來細化鑄態組織，從而產生細化強化的效果。但是，當合金中堿土元素含量過高時，會形成新相聚集成團，割裂了基體，降低了合金的力學性能［23］。Kinji［24］從AZ91 的微觀組織觀察中發現，對于鑄造AZ91 鎂合金，Ca 和Sr 的最佳添加量分別在1.0%和0.5%(質量分數)。

通過添加堿土元素可使鎂基體中形成若干具有耐熱性能的金屬間化合物，抑制晶界滑移和位錯，從而提高其耐熱性能。對于開發汽車制造用耐熱鎂合金，大力發展稀、堿土元素增強型耐熱鎂合金材料已經成為一種趨勢，也是我國研制高性能鎂合金的重要方向。

1.3 添加第Ⅳ/Ⅴ族元素

Mg-Al 耐熱鎂合金中添加第Ⅳ族(Si、Sn)或第Ⅴ族(Bi、Sb)元素能顯著提高鎂合金的耐熱性能。目前第Ⅳ/Ⅴ族元素在鎂合金中的應用越來越廣泛。

含硅系耐熱鎂合金通常在150℃以下使用，由于具有較好的耐高溫性能和成本較低等優勢，被認為是有發展前途的耐熱鎂合金。其組織特點是以α-Mg 為基體，Mg2Si 為強化相［25］。AS 系列鎂合金較AZ 和AM系列鎂合金使用更為廣泛［26］。目前該系鎂合金已廣泛應用于汽車空冷發動機曲軸箱、風扇殼體和發動機支架等零部件生產。然而該系合金只能用于冷卻速度較快的壓鑄，而不能用于砂鑄或金屬型鑄造。因為在較慢的冷卻速度下Mg2Si 強化相會形成粗大的漢字狀形貌，從而惡化合金的性能［27］。

向Mg-Al 系鎂合金中加入少量的Sn 會細化合金的晶粒，有效地抑制Mg-Al 合金中β-Mg17Al12相的析出，改善合金的組織，提高其綜合力學性能。Sn 能夠提高合金的強度，有效地強化基體，合金中形成的高熔點Mg2Sn 顆粒相增加了合金的熱穩定性［28］。孫揚善［29］通過研究發現純鎂中加入Sn 后能使純鎂鑄錠中粗大的柱狀晶轉化為均勻的等軸晶，并有效地細化晶粒。Chen［30］向Mg-6Zn-2Al 合金中加入適量的Sn 抑制了共晶轉變并細化了離異共晶。Sn 對Mg 的強化作用并不因為溫度的升高而消失或劇烈下降，然而過量的Sn 會使得Mg2Sn 顆粒相變得粗糙，降低合金的塑性和強度。

銻(Sb)在Mg 中的固溶度幾乎為零，熔融態鎂與Sb 在共晶溫度下反應形成高熱穩定性的Mg3Sb2相［31］。楊明波［32］通過研究Sb 對Mg-6Al-1Zn-0.7Si 的變質行為發現，添加質量分數為0.4%約Sb 后，合金組織中的Mg2Si 相變得相對細小，合金的拉伸性能以及抗蠕變性能得到提高。鉍(Bi)能夠抑制β 相非連續析出，生成棒狀Mg3Bi2，加快形成連續Mg17(Al，Bi)12沉淀。這些影響不僅能使鎂合金的穩定性得到加強，而且增加了合金在473 K(200℃)高溫下的屈服強度和抗蠕變性［33］。AZ91 鎂合金經Bi、Sb 合金化后，其室溫和高溫力學性能得到明顯提高。生成的Mg3Bi2、Mg3Sb2強化相穩定程度遠高于Mg17Al12相，因而高溫蠕變過程中可以有效阻礙滑移和位錯運動［34］。

2 不含鋁耐熱鎂合金

不含鋁(Al-free)耐熱鎂合金有優異的高溫抗蠕變性能，最高可使用在350℃的環境下，但是其工藝性能即鑄造性能非常差，另外其成本也比較高，不適合應用于需求量較大的汽車行業。

2.1 添加稀土元素

狹義的稀土元素(rare-earth elements，RE)是指由鑭(La)到镥(Lu)的15 種鑭系元素，廣義的稀土元素則還包括鈧(Sc)和釔(Y)，共17 種元素。這些元素的性質極其相似，在Mg 中的固溶度較大，且固溶度隨溫度的降低而急劇減小，在470 K 附近僅為最大固溶度的1/10［35］。

稀土鎂合金中稀土金屬的質量分數一般在2.5%～3%。以稀土為主要合金元素的鎂合金，在室溫和高溫下固溶強化和沉淀硬化效果好，其主要機制是稀土元素使晶界和相界擴散滲透性減少，使相界的凝聚作用減慢，且第二相在整個持續時間內始終是位錯運動的有效障礙，稀土元素可減少金屬表面氧化物的缺陷。加入稀土元素后，能在晶界生成高熔點化合物，對晶粒起釘扎作用，從而提高合金的耐高溫性能，且稀土含量增加后，使合金蠕變速率降低。在鎂基體中稀土元素具有較大的固溶度，且隨著溫度的下降，固溶度也降低，滿足與Mg 形成時效型合金的必要條件。大多數鎂稀土合金形成共晶反應，由于晶間熱穩定性高的化合物存在，使Mg-RE 合金具有良好的高溫耐熱性能，在200～250℃時仍具有良好的耐熱性能［36］。

釔(Y)在鎂合金中可產生優異的固溶強化和時效強化作用。在所有的稀土元素中，Y 被認為是提高鎂合金耐高溫性能最有效的元素，由此開發了一系列Mg-Y-RE(WE)基耐熱鎂合金。

釹(Nd)在鎂合金中的溶解度較大，在Mg 中的擴散速度比La、Ce、Pr 小，加入到鎂合金中，不僅能強化合金的基體，而且能使合金的耐熱強度提高，鑄件組織變得致密。

鈧(Sc)的密度(3 g/cm3)比其他稀土元素低，是提高鎂合金耐高溫性能(573 K 以上)的一種很有潛力的合金元素。此外，Mordike［37］在Mg-Gd 合金中加入少量Sc、Mn，得到的Mg-5%Gd-1%Mn-0.3%Sc(質量分數%，下同)合金，在573 K，40 MPa 下的最小蠕變速率比WE54 低1 個數量級。

目前隨著RE、Mg 應用成本的降低，稀土元素如Y、Nd、Sc、Gd 在耐熱鎂合金中的作用研究已取得突破性進展，開發的稀土耐熱鎂合金主要有Mg-RE-Zr 系、Mg-RE-Zn 系、Mg-Y-RE 系和Mg-Nd-Zn-Zr 系［38］。

國外對稀土鎂合金研究較多的是美國、歐洲、日本及俄羅斯，已經開發出WE，EZ，EK，QE 等諸多含稀土的鎂合金。我國稀土資源豐富，在稀土耐熱鎂合金方面的開發有著相對優勢，幾十年來研究出不少有應用價值的含稀土鎂合金，在鑄造鎂合金中開發了ZM2，ZM3，ZM4，ZM6 以及ZM8 等系列產品，在變形鎂合金中開發了MB8，MB22，MB25 以及在MB25 基礎上用富釔混合稀土代替高品位釔的MB26［39-40］。

2.2 Mg-Th 鎂合金

Mg-Th 系鎂合金曾經是成功的商用耐熱鎂合金，這主要是由于存在熱穩定的Mg23Th6平衡相。在航空、航天領域耐熱鎂合金的研究中，曾開發出含Zn 及含Ag 的Mg-Th 合金，Mg-Th 系合金具有很好的抗蠕變性能。由MEL(Magnesium Elektron)公司開發的HK31(Mg-3.3%Th-0.7%Zr)和HZ32(Mg-3.3%Th-2.1%Zn-0.7%Zr)合金，其鑄件已被部分應用于導彈和航天器，耐熱溫度高達345～370℃［41］。但Th 具有放射性并危害環境，限制了Mg-Th 合金的應用和進一步發展。

2.3 Mg-Ag 鎂合金

Ag 能明顯改善鎂-稀土合金的時效硬化效應，Ag 與稀土一起加入能顯著改善合金的耐高溫性能。據此開發出了QE22、QH21、EQ21 合金，QE 型合金具有良好的疲勞抗力，其抗蠕變能力可與EZ33 相媲美，并且具有接近于Mg-Th 合金的優良高溫抗拉性能和抗蠕變能力。EQ21 合金直至250℃仍具有高強度。含Ag 富Nd 稀土QE22A 合金長期以來廣泛用作飛機、導彈的優質鑄件，如美洲虎攻擊機的座艙蓋骨架，超黃蜂直升機的前起落架外筒和輪轂等［42］。

3 結語

目前，耐熱鎂合金的研究正引起國內外的高度重視，各國也進行了諸多的相關探索，然而解決鎂合金的抗蠕變性問題卻任重而道遠。從鎂合金添加的合金元素著手，研究合金化或微合金化、合金元素對耐熱鎂合金的組織和性能的影響規律、探索可行性方案是目前亟待解決的課題。稀土耐熱鎂合金雖然具有優良的高溫抗蠕變性能，但是其含量過高也會產生合金晶粒粗大化等負面影響，并且其成本也較高。所以，為了完善制造工藝流程和研究新型鎂合金，一方面要保證鎂合金的工藝性能和耐腐蝕性能;另一方面還需要在不提高其成本的基礎上確保鎂合金的機械性能。我國鎂資源豐富，近年對鎂合金的研究雖然已取得一定成果，但是在生產制造鎂合金及產品的技術與應用方面依然與世界先進水平有很大的差距，相信隨著投入的增加和技術的進步，我國鎂工業發展必將走向世界技術的前列。

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