液化石油氣汽車顆粒物數(shù)量排放特征的研究*

王軍方，丁 焰，尹 航，譚建偉，殷寶輝

(1.中國環(huán)境科學研究院，北京 100012; 2.北京理工大學機械與車輛工程學院，北京 100081)

前言

液化石油氣(LPG)是目前應用最多的替代車用燃料之一。研究表明:一般情況下，氣體燃料汽車排放的常規(guī)污染物(HC、NOx、CO)比汽油車排放低［1-4］。由于傳統(tǒng)觀點認為氣體燃料汽車排放的顆粒物質(zhì)量非常低，因此目前世界各國都沒有對氣體燃料汽車排放的顆粒物進行限制，也很少有針對氣體燃料發(fā)動機的顆粒物排放特性的系統(tǒng)研究。近幾年的研究發(fā)現(xiàn)［5-7］，柴油車顆粒物排放在質(zhì)量不斷降低的同時，顆粒物的數(shù)量排放尤其是超細顆粒物和納米顆粒物的數(shù)量濃度非常高，而這部分顆粒物對人類呼吸系統(tǒng)的危害更大。這一研究同時引起了對氣體燃料發(fā)動機汽車顆粒物排放的關注［8-12］。

依據(jù)顆粒物尺寸一般分為4類［13］:PM10(粒徑小于 10μm)，PM2.5(粒徑小于 2.5μm)，超細顆粒物(粒徑小于100nm)和納米顆粒物(粒徑小于50nm)。根據(jù)顆粒物形成機理，將顆粒分為成核模式、累積模式和大顆粒模式。成核模式顆粒物是5～50nm的微粒，主要由金屬化合物、元素碳和半揮發(fā)性有機物以及硫化物組成，通常在稀釋和冷卻過程形成。對于柴油機排放的顆粒物來講，成核模式的顆粒物占質(zhì)量的1% ～20%，但占數(shù)量的90%以上。累積態(tài)顆粒物是50nm～1μm的粒子，絕大部分微粒的質(zhì)量由這部分粒子組成，主要是含碳微粒及其吸附物。大顆粒模式由大于1μm的微粒組成，約為總質(zhì)量的5% ～20%，主要由顆粒物飛散沉積在氣缸內(nèi)壁或排氣管表面形成。

本文中利用先進的顆粒物測量儀器電子低壓沖擊器(electrical low-pressure impactor，ELPI)，系統(tǒng)研究了汽油車和液化石油氣汽車排放顆粒物的分布特性。研究發(fā)現(xiàn)，汽油車和液化石油氣汽車排放的顆粒數(shù)量大部分都在超細顆粒和納米顆粒范圍內(nèi)，因此，從長遠意義看，控制汽油車等點燃式發(fā)動機汽車顆粒物排放是保護環(huán)境和公眾健康的一個手段。

1 試驗研究

1.1 試驗測試循環(huán)

試驗測試車輛為一輛輕型液化石油氣和汽油雙燃料汽車。受測車輛放置在帶有負荷和慣量模擬的底盤測功機上，按照GB 18352.3—2005《輕型汽車污染物排放限值及測量方法(中國Ⅲ、Ⅳ階段)》［14］規(guī)定的運轉循環(huán)進行試驗。單個循環(huán)持續(xù)1 180s，由兩部分組成:試驗1部由4個城區(qū)循環(huán)ECE15組成，每個城區(qū)循環(huán)包含15個工況(怠速、加速、勻速、減速等);試驗2部由1個城郊循環(huán)EUDC組成，包含13個工況(怠速、加速、勻速、減速等)。

1.2 顆粒物尺寸分布測量儀器

顆粒物尺寸和數(shù)量分布采用ELPI進行測量。該儀器通過電暈放電使顆粒物帶電，記錄帶電顆粒物電流，通過階式?jīng)_擊器對顆粒物進行分級取樣。ELPI儀器能對7nm～10μm之間顆粒物進行13級粒度分級，并對排放顆粒物進行實時測量尺寸數(shù)量分布。顆粒物采樣分析示意圖見圖1。

2 結果和討論

2.1 常規(guī)污染物排放結果

常規(guī)污染物排放測量按照國家標準規(guī)定的方法進行，采用CVS系統(tǒng)連續(xù)采集并稀釋樣氣，用取樣泵收集到取樣袋中測量。試驗結果見圖2。

由圖可見:與燃用汽油排放的常規(guī)污染物相比，燃用LPG排放的HC高50.00%，NOx高68.88%，CO低33.53%，燃用兩種燃料的汽車排放均未達到國家輕型汽車標準規(guī)定的第Ⅲ階段排放限值。

2.2 顆粒物數(shù)量排放

2.2.1 瞬態(tài)工況下顆粒物數(shù)量排放

圖3是燃料為汽油和LPG時汽車在瞬態(tài)測試循環(huán)下ELPI實時測試的顆粒物排放結果。結果表明:燃用汽油時排放的顆粒物數(shù)量濃度明顯高于燃用LPG，顆粒物排放的數(shù)量濃度隨車速增大而增大，且均為郊區(qū)循環(huán)高于市區(qū)循環(huán);兩種燃料汽車的顆粒物的最大排放量均出現(xiàn)在120km/h處，汽油和LPG燃料的最高排放分別為3.03×107/cm3和4.17×106/cm3，兩種燃料汽車瞬態(tài)循環(huán)下顆粒物總數(shù)量分別為7.11×107/cm3和1.00×109/cm3。

為了解各個循環(huán)中顆粒物排放狀況，表1列出了4個循環(huán)排放的顆粒物數(shù)量百分比。由表可見，汽車顆粒物數(shù)量在冷起動循環(huán)和高速EUDC循環(huán)排放較高。分析認為在冷起動循環(huán)和高速循環(huán)工況下，為保證汽車正常起動和動力性，混合氣處于濃混合氣狀態(tài)，燃燒狀況較差，因而排放較高。

表1 各個循環(huán)顆粒物排放百分比 %

2.2.2 冷起動下顆粒物粒徑分布

圖4是燃用LPG時汽車冷起動195循環(huán)和第2個195循環(huán)顆粒物粒徑分布對比。可以看出，不同粒徑大小的顆粒物數(shù)量在冷起動循環(huán)下排放均高于第2個195循環(huán)工況。尤其對于粒徑小于39nm的顆粒物，冷起動195循環(huán)為第2個195循環(huán)的30倍。粒徑小于70nm的顆粒物在冷起動工況下占總數(shù)量的89.84%，在第2個195循環(huán)工況下占總數(shù)量的34.05%。粒徑大于490nm的顆粒物在冷起動工況下占總數(shù)量的0.29%，在第2個195循環(huán)工況下占總數(shù)量的4.54%。分析認為，冷起動循環(huán)中排氣溫度較低，未達到三效催化轉化器的起燃溫度，因而碳氫化合物排放較高，冷卻形成成核態(tài)和凝聚態(tài)的顆粒物數(shù)量也相應較多，冷起動循環(huán)中大量存在的粒徑小于39nm的顆粒物也說明了這一點。

2.2.3 不同車速下顆粒物數(shù)量排放

圖5為不同車速下顆粒物數(shù)量濃度和粒徑分布。可以看出，燃用汽油和LPG汽車的顆粒物數(shù)量總量均隨車速的增加而增加。不同車速下，燃用LPG汽車的顆粒物數(shù)量濃度均隨粒徑的增大而下降;在車速大于50km/h后，顆粒物排放數(shù)量隨車速的增加數(shù)量濃度劇烈增加;車速大于70km/h后，粒徑大于0.32μm的顆粒物數(shù)量濃度急劇下降;車速為50km/h和怠速時，粒徑大于490nm的顆粒物數(shù)量濃度急劇下降。車速在最高速度120km/h時，數(shù)量濃度達到最大，但粒徑大于770nm的顆粒物幾乎沒有，粒徑小于20nm的顆粒物比車速在100km/h時排放的相同粒徑的顆粒物高出近3個數(shù)量級。文中研究表明:車速越高，排放顆粒物的數(shù)量越多，尤其是粒徑小于320nm的顆粒物;粒徑大于490nm的顆粒物對車速的變化不敏感。

這個結果與文獻［15］和文獻［16］中的研究結果相同，在大功率下點燃式發(fā)動機排放的顆粒物數(shù)量濃度很高。主要原因可能是在大負荷工況時，為了保證車輛的動力性，混合氣加濃，這就可能造成一些揮發(fā)性有機物排放升高，而這部分物質(zhì)在稀釋通道里冷卻凝核，形成新的顆粒物，這部分新形成的顆粒物屬于成核模式機理形成的顆粒物，粒徑一般小于50nm，因此在車速達到120km/h時，這部分顆粒物數(shù)量急劇加大，這也可以解釋粒徑較大(＞490nm)的顆粒物對車速不敏感的原因。

2.2.4 高車速工況粒徑分布結果

圖6為車速在120km/h高車速工況顆粒物粒徑分布。由圖可見:不論燃用汽油還是LPG，粒徑小于70nm的顆粒物都占絕對優(yōu)勢，分別占總排放數(shù)量的93.33%和86.42%;粒徑小于20nm的顆粒物燃用汽油和LPG分別占汽車排放的總顆粒物數(shù)量的77.33%和63.13%。粒徑大于120nm的顆粒物在兩種燃料汽車排放的顆粒物數(shù)量中的份額都很小，燃用汽油和LPG分別占汽車顆粒物總數(shù)的2.32%和7.22%。對于燃用LPG汽車，粒徑大于1.23μm的顆粒物排放基本為零，因此燃用LPG汽車排放的顆粒物質(zhì)量非常低，另外也說明燃用LPG汽車排放的顆粒物都屬于納米顆粒和超細顆粒物范疇之內(nèi)，產(chǎn)生機理屬于成核模式和凝聚模式［17-19］兩種。

3 結論

(1)燃用汽油時排放的顆粒物數(shù)量濃度要高于燃用LPG，兩種燃料汽車顆粒物排放均為郊區(qū)循環(huán)高于市區(qū)循環(huán)。

(2)在不同車速下，顆粒物數(shù)量濃度均隨粒徑的增大而下降，顆粒物數(shù)量濃度隨車速增加而增加，在120km/h處達到最大。

(3)燃用LPG汽車在冷起動循環(huán)下，粒徑小于70nm的顆粒物占總數(shù)量的89.84%，第2個195循環(huán)下，粒徑小于70nm的顆粒物占總數(shù)量的34.05%。

(4)在車速為120km/h高車速工況下，燃用汽油和LPG汽車排放的粒徑小于20nm的顆粒物都占絕對優(yōu)勢，分別占汽車排放的總顆粒物數(shù)量的77.33%和63.13%。

［1］ 蔣炎坤，朱松林，陳飛，等.LPG/汽油雙燃料發(fā)動機性能與排放特性研究［J］.華中科技大學學報(自然科學版)，2005，33(5):70-72.

［2］ 姚勇，范力勇，邱敏艷.汽油/壓縮天然氣兩用燃料汽車研究［J］.現(xiàn)代車用動力，2005(4):37-40.

［3］ 彭美春，蔡妙甜，吳曉偉，等.大型LPG公交車運行工況與排放特性的試驗研究［J］.汽車工程，2011，33(11):942-946.

［4］ 徐月云，李晶華，李孟良，等.國Ⅳ城市公交車NOx排放特性的試驗研究［J］.汽車工程，2011，33(11):947-950.

［5］ Ji Ping Shi，Harrison R M.Particle Size Distribution from a Modern Heavy Duty Diesel Engine［J］.The Science of the Total Environment，1999(235):305-317.

［6］ Kittelson D B，Watts W F，Johnson J P.On-road and Laboratory Evaluation of Combustion Aerosols—Part1:Summary of Diesel Engine Results［J］.Aerosol Science，2006(37):913-930.

［7］ Matti Maricq M.Chemical Characterization of Particulate Emissions from Diesel Engines:A Review［J］.Aerosol Science，2007(38):1079-1118.

［8］ Harris Stephen J，Matti Maricq M.Signature Size Distributions for Diesel and Gasoline Engine Exhaust Particulate Matter［J］.Aerosol Science，2001(32):749-764.

［9］ Wang Junfang，Ge Yunshan，He Chao ，et al.Size Distribution of Particles Emitted from Liquefied Natural Gas Fueled Engine［J］.Journal of Beijing Institute of Technology，2008，17(4):410-414.

［10］ 王軍方，葛蘊珊，何超，等.汽油車和天然氣汽車顆粒物排放特性研究［J］.汽車工程，2009，31(2):137-140.

［11］ Wang Junfang，Ge Yunshan，Tan Jianwei，et al.Particles Emission from Gasoline Vehicles［J］.Journal of Beijing Institute of Technology，2009，18(1):11-15.

［12］ Ristovski Z D，Jayaratne E R，Morawska L，et al.Particle and Carbon Dioxide Emissions from Passenger Vehicles Operating on Unleaded Petrol and LPG Fuel［J］.The Science of the Total Environment，2005(345):93-98.

［13］ Kittelson David B.Engines and Nanoparitcles:a Review［J］.Aerosol Science，1998(29):575-588.

［14］ GB 18352.3—2005，輕型汽車污染物排放限值及測量方法(中國Ⅲ、Ⅳ階段)［S］.2005.

［15］ Abdul-Khalek I S，Kittelson D B.Real Time Measurement of Volatile and Solid Exhaust Particles Using a Catalytic Stripper［C］.SAE Paper 950236.

［16］ Cadle S H，Mulawa P A.Particulate Emission Rates from In-Use High-Emitting Vehicles Recruited in Orange County，California［J］.Environmental Science Technology，1997，31(12):3405-3412.

［17］ 寧智，張振順，資新運，等.怠速條件下汽車排氣污染物在排氣尾流中擴散特性的實驗研究［J］.環(huán)境科學學報，2005，25(9):1151-1155.

［18］ Kim Dong Hee.Nucleation and Coagulation of Particulate Matter inside a Turbulent Exhaust Plume of a Diesel Vehicle［D］.West Virginia University，2002.

［19］ 蘇麗萍.汽車排氣尾流及尾流中微粒演變規(guī)律的研究［D］.北京:北京交通大學，2006.