液化石油氣汽車顆粒物數量排放特征的研究*

王軍方，丁 焰，尹 航，譚建偉，殷寶輝

(1.中國環境科學研究院，北京 100012; 2.北京理工大學機械與車輛工程學院，北京 100081)

前言

液化石油氣(LPG)是目前應用最多的替代車用燃料之一。研究表明:一般情況下，氣體燃料汽車排放的常規污染物(HC、NOx、CO)比汽油車排放低［1-4］。由于傳統觀點認為氣體燃料汽車排放的顆粒物質量非常低，因此目前世界各國都沒有對氣體燃料汽車排放的顆粒物進行限制，也很少有針對氣體燃料發動機的顆粒物排放特性的系統研究。近幾年的研究發現［5-7］，柴油車顆粒物排放在質量不斷降低的同時，顆粒物的數量排放尤其是超細顆粒物和納米顆粒物的數量濃度非常高，而這部分顆粒物對人類呼吸系統的危害更大。這一研究同時引起了對氣體燃料發動機汽車顆粒物排放的關注［8-12］。

依據顆粒物尺寸一般分為4類［13］:PM10(粒徑小于 10μm)，PM2.5(粒徑小于 2.5μm)，超細顆粒物(粒徑小于100nm)和納米顆粒物(粒徑小于50nm)。根據顆粒物形成機理，將顆粒分為成核模式、累積模式和大顆粒模式。成核模式顆粒物是5～50nm的微粒，主要由金屬化合物、元素碳和半揮發性有機物以及硫化物組成，通常在稀釋和冷卻過程形成。對于柴油機排放的顆粒物來講，成核模式的顆粒物占質量的1% ～20%，但占數量的90%以上。累積態顆粒物是50nm～1μm的粒子，絕大部分微粒的質量由這部分粒子組成，主要是含碳微粒及其吸附物。大顆粒模式由大于1μm的微粒組成，約為總質量的5% ～20%，主要由顆粒物飛散沉積在氣缸內壁或排氣管表面形成。

本文中利用先進的顆粒物測量儀器電子低壓沖擊器(electrical low-pressure impactor，ELPI)，系統研究了汽油車和液化石油氣汽車排放顆粒物的分布特性。研究發現，汽油車和液化石油氣汽車排放的顆粒數量大部分都在超細顆粒和納米顆粒范圍內，因此，從長遠意義看，控制汽油車等點燃式發動機汽車顆粒物排放是保護環境和公眾健康的一個手段。

1 試驗研究

1.1 試驗測試循環

試驗測試車輛為一輛輕型液化石油氣和汽油雙燃料汽車。受測車輛放置在帶有負荷和慣量模擬的底盤測功機上，按照GB 18352.3—2005《輕型汽車污染物排放限值及測量方法(中國Ⅲ、Ⅳ階段)》［14］規定的運轉循環進行試驗。單個循環持續1 180s，由兩部分組成:試驗1部由4個城區循環ECE15組成，每個城區循環包含15個工況(怠速、加速、勻速、減速等);試驗2部由1個城郊循環EUDC組成，包含13個工況(怠速、加速、勻速、減速等)。

1.2 顆粒物尺寸分布測量儀器

顆粒物尺寸和數量分布采用ELPI進行測量。該儀器通過電暈放電使顆粒物帶電，記錄帶電顆粒物電流，通過階式沖擊器對顆粒物進行分級取樣。ELPI儀器能對7nm～10μm之間顆粒物進行13級粒度分級，并對排放顆粒物進行實時測量尺寸數量分布。顆粒物采樣分析示意圖見圖1。

2 結果和討論

2.1 常規污染物排放結果

常規污染物排放測量按照國家標準規定的方法進行，采用CVS系統連續采集并稀釋樣氣，用取樣泵收集到取樣袋中測量。試驗結果見圖2。

由圖可見:與燃用汽油排放的常規污染物相比，燃用LPG排放的HC高50.00%，NOx高68.88%，CO低33.53%，燃用兩種燃料的汽車排放均未達到國家輕型汽車標準規定的第Ⅲ階段排放限值。

2.2 顆粒物數量排放

2.2.1 瞬態工況下顆粒物數量排放

圖3是燃料為汽油和LPG時汽車在瞬態測試循環下ELPI實時測試的顆粒物排放結果。結果表明:燃用汽油時排放的顆粒物數量濃度明顯高于燃用LPG，顆粒物排放的數量濃度隨車速增大而增大，且均為郊區循環高于市區循環;兩種燃料汽車的顆粒物的最大排放量均出現在120km/h處，汽油和LPG燃料的最高排放分別為3.03×107/cm3和4.17×106/cm3，兩種燃料汽車瞬態循環下顆粒物總數量分別為7.11×107/cm3和1.00×109/cm3。

為了解各個循環中顆粒物排放狀況，表1列出了4個循環排放的顆粒物數量百分比。由表可見，汽車顆粒物數量在冷起動循環和高速EUDC循環排放較高。分析認為在冷起動循環和高速循環工況下，為保證汽車正常起動和動力性，混合氣處于濃混合氣狀態，燃燒狀況較差，因而排放較高。

表1 各個循環顆粒物排放百分比 %

2.2.2 冷起動下顆粒物粒徑分布

圖4是燃用LPG時汽車冷起動195循環和第2個195循環顆粒物粒徑分布對比?？梢钥闯?，不同粒徑大小的顆粒物數量在冷起動循環下排放均高于第2個195循環工況。尤其對于粒徑小于39nm的顆粒物，冷起動195循環為第2個195循環的30倍。粒徑小于70nm的顆粒物在冷起動工況下占總數量的89.84%，在第2個195循環工況下占總數量的34.05%。粒徑大于490nm的顆粒物在冷起動工況下占總數量的0.29%，在第2個195循環工況下占總數量的4.54%。分析認為，冷起動循環中排氣溫度較低，未達到三效催化轉化器的起燃溫度，因而碳氫化合物排放較高，冷卻形成成核態和凝聚態的顆粒物數量也相應較多，冷起動循環中大量存在的粒徑小于39nm的顆粒物也說明了這一點。

2.2.3 不同車速下顆粒物數量排放

圖5為不同車速下顆粒物數量濃度和粒徑分布。可以看出，燃用汽油和LPG汽車的顆粒物數量總量均隨車速的增加而增加。不同車速下，燃用LPG汽車的顆粒物數量濃度均隨粒徑的增大而下降;在車速大于50km/h后，顆粒物排放數量隨車速的增加數量濃度劇烈增加;車速大于70km/h后，粒徑大于0.32μm的顆粒物數量濃度急劇下降;車速為50km/h和怠速時，粒徑大于490nm的顆粒物數量濃度急劇下降。車速在最高速度120km/h時，數量濃度達到最大，但粒徑大于770nm的顆粒物幾乎沒有，粒徑小于20nm的顆粒物比車速在100km/h時排放的相同粒徑的顆粒物高出近3個數量級。文中研究表明:車速越高，排放顆粒物的數量越多，尤其是粒徑小于320nm的顆粒物;粒徑大于490nm的顆粒物對車速的變化不敏感。

這個結果與文獻［15］和文獻［16］中的研究結果相同，在大功率下點燃式發動機排放的顆粒物數量濃度很高。主要原因可能是在大負荷工況時，為了保證車輛的動力性，混合氣加濃，這就可能造成一些揮發性有機物排放升高，而這部分物質在稀釋通道里冷卻凝核，形成新的顆粒物，這部分新形成的顆粒物屬于成核模式機理形成的顆粒物，粒徑一般小于50nm，因此在車速達到120km/h時，這部分顆粒物數量急劇加大，這也可以解釋粒徑較大(＞490nm)的顆粒物對車速不敏感的原因。

2.2.4 高車速工況粒徑分布結果

圖6為車速在120km/h高車速工況顆粒物粒徑分布。由圖可見:不論燃用汽油還是LPG，粒徑小于70nm的顆粒物都占絕對優勢，分別占總排放數量的93.33%和86.42%;粒徑小于20nm的顆粒物燃用汽油和LPG分別占汽車排放的總顆粒物數量的77.33%和63.13%。粒徑大于120nm的顆粒物在兩種燃料汽車排放的顆粒物數量中的份額都很小，燃用汽油和LPG分別占汽車顆粒物總數的2.32%和7.22%。對于燃用LPG汽車，粒徑大于1.23μm的顆粒物排放基本為零，因此燃用LPG汽車排放的顆粒物質量非常低，另外也說明燃用LPG汽車排放的顆粒物都屬于納米顆粒和超細顆粒物范疇之內，產生機理屬于成核模式和凝聚模式［17-19］兩種。

3 結論

(1)燃用汽油時排放的顆粒物數量濃度要高于燃用LPG，兩種燃料汽車顆粒物排放均為郊區循環高于市區循環。

(2)在不同車速下，顆粒物數量濃度均隨粒徑的增大而下降，顆粒物數量濃度隨車速增加而增加，在120km/h處達到最大。

(3)燃用LPG汽車在冷起動循環下，粒徑小于70nm的顆粒物占總數量的89.84%，第2個195循環下，粒徑小于70nm的顆粒物占總數量的34.05%。

(4)在車速為120km/h高車速工況下，燃用汽油和LPG汽車排放的粒徑小于20nm的顆粒物都占絕對優勢，分別占汽車排放的總顆粒物數量的77.33%和63.13%。

［1］ 蔣炎坤，朱松林，陳飛，等.LPG/汽油雙燃料發動機性能與排放特性研究［J］.華中科技大學學報(自然科學版)，2005，33(5):70-72.

［2］ 姚勇，范力勇，邱敏艷.汽油/壓縮天然氣兩用燃料汽車研究［J］.現代車用動力，2005(4):37-40.

［3］ 彭美春，蔡妙甜，吳曉偉，等.大型LPG公交車運行工況與排放特性的試驗研究［J］.汽車工程，2011，33(11):942-946.

［4］ 徐月云，李晶華，李孟良，等.國Ⅳ城市公交車NOx排放特性的試驗研究［J］.汽車工程，2011，33(11):947-950.

［5］ Ji Ping Shi，Harrison R M.Particle Size Distribution from a Modern Heavy Duty Diesel Engine［J］.The Science of the Total Environment，1999(235):305-317.

［6］ Kittelson D B，Watts W F，Johnson J P.On-road and Laboratory Evaluation of Combustion Aerosols—Part1:Summary of Diesel Engine Results［J］.Aerosol Science，2006(37):913-930.

［7］ Matti Maricq M.Chemical Characterization of Particulate Emissions from Diesel Engines:A Review［J］.Aerosol Science，2007(38):1079-1118.

［8］ Harris Stephen J，Matti Maricq M.Signature Size Distributions for Diesel and Gasoline Engine Exhaust Particulate Matter［J］.Aerosol Science，2001(32):749-764.

［9］ Wang Junfang，Ge Yunshan，He Chao ，et al.Size Distribution of Particles Emitted from Liquefied Natural Gas Fueled Engine［J］.Journal of Beijing Institute of Technology，2008，17(4):410-414.

［10］ 王軍方，葛蘊珊，何超，等.汽油車和天然氣汽車顆粒物排放特性研究［J］.汽車工程，2009，31(2):137-140.

［11］ Wang Junfang，Ge Yunshan，Tan Jianwei，et al.Particles Emission from Gasoline Vehicles［J］.Journal of Beijing Institute of Technology，2009，18(1):11-15.

［12］ Ristovski Z D，Jayaratne E R，Morawska L，et al.Particle and Carbon Dioxide Emissions from Passenger Vehicles Operating on Unleaded Petrol and LPG Fuel［J］.The Science of the Total Environment，2005(345):93-98.

［13］ Kittelson David B.Engines and Nanoparitcles:a Review［J］.Aerosol Science，1998(29):575-588.

［14］ GB 18352.3—2005，輕型汽車污染物排放限值及測量方法(中國Ⅲ、Ⅳ階段)［S］.2005.

［15］ Abdul-Khalek I S，Kittelson D B.Real Time Measurement of Volatile and Solid Exhaust Particles Using a Catalytic Stripper［C］.SAE Paper 950236.

［16］ Cadle S H，Mulawa P A.Particulate Emission Rates from In-Use High-Emitting Vehicles Recruited in Orange County，California［J］.Environmental Science Technology，1997，31(12):3405-3412.

［17］ 寧智，張振順，資新運，等.怠速條件下汽車排氣污染物在排氣尾流中擴散特性的實驗研究［J］.環境科學學報，2005，25(9):1151-1155.

［18］ Kim Dong Hee.Nucleation and Coagulation of Particulate Matter inside a Turbulent Exhaust Plume of a Diesel Vehicle［D］.West Virginia University，2002.

［19］ 蘇麗萍.汽車排氣尾流及尾流中微粒演變規律的研究［D］.北京:北京交通大學，2006.