InAs/GaAs量子點生長中應力分析

楊園靜，涂潔磊，李 雷，3，姚 麗，4

（1.文山學院 數理系，云南 文山 663000；2.云南師范大學 太陽能研究所，云南 昆明 650092；3.楚雄師范學院 物理與電子科學系，云南 楚雄 675000；4.大理學院 電子工程及自動化系，云南 大理 671000）

在理想量子點生長中，首先，浸潤層中出現彈性變形的應力生長，最終形成了共格和無缺陷的小島，即量子點。影響量子點生長的因素包括環境條件和生長條件。環境條件是指客觀的、不可改變的作用，如外延層與襯底晶格常數、超晶格結構、生長臺面偏角、襯底摻雜劑等，這些條件決定了生長過程中外延層所受到應變作用，決定了量子點的生長形貌和特性；生長條件主要指生長溫度、生長速率、Ⅴ/Ⅲ比和蓋層制作等可以調節或改變的因素，它們通過外延層的表面能、擴散能等，實現對量子點生長形貌進行作用［1］。

InAs（InGaAs）/GaA系統中，InAs和GaA的晶格常數分別為6.058和5.653nm，失陪度小于7%，屬于典型的SK模式生長。研究表明，外延層InAs受到應變作用，決定了外延層生長從二維（2D）層狀生長向三維（3D）島狀生長轉變及臨界厚度；應力決定了量子點的有序生長；還決定了從島狀無缺陷生長到出現缺陷生長的應力積累過程，最終產生缺陷，以釋放應力，轉變為多晶生長。

量子點生長中，外延層生長所受應變作用十分復雜，導致量子點的形貌各不相同，應變作用貫穿了生長的整個過程。外延層對量子點應變作用調節，主要通過兩方面來實現：調節生長面，改變對侵潤層生長面應力；生長時，調節應變層In和Ga的組分，通過改變晶格常數，調節對外延應力。

1 量子點生長中的應變作用

1.1 GaAs（001）面襯底上，InAs量子點生長應變分析

1.1.1 應變決定量子點的形貌

目前，SK模式InAs/GaAs量子點，多采用MBE和MOCVD進行生長。標準生長面上，在未生長蓋層時，更多報道為兩種形狀：（1）最多是金字塔（或近似）形量子點［2］，有特定的側面晶面和基座取向；（2）透鏡形量子點，沒有特定的晶面［3］。

分析認為：在理想周期性應變場引導下，結構原子按系統能量最小進行排列，InAs形成了有序的應力積蓄和變形生長，呈現出金字塔形分布。對于透鏡形或截頂金字塔形量子點，可以從生長條件偏離理想條件，以及高溫生長下InAs中In的擴散進行分析得出。在制作蓋層后量子點，沒有金字塔和明確的形貌報道，以及InAs中的In和襯底（緩沖層）GaAs中的Ga之間的相互擴散，以及長時間高溫退火，量子點特性減退等試驗中得到驗證。

1.1.2 應變決定核的有序分布和量子點臨界厚度

量子點生長，先是侵潤層的2D生長，隨后成核并在核上生長。文獻［4］利用InxGa1-xAs應變層組分調節材料晶格常數，通過原子力顯微鏡（AFM)測試，對有序成核研究。核在GaAs（001）基InxGa1-xAs（x=0.15）應變層上生長，呈現沿［1ī0］排列的規律，應變層越厚，應變層表面的應力釋放區越寬，量子（核）點密集的區域也越寬。

分析認為：生長面上核有序的分布結果，主要是由于量子點優先在應變層的應力釋放區成核所形成的。由于應變層引起失配位錯在界面上沿［1ī0］方向［5］，位錯線兩側分別為張應力區和壓應力區，不同位錯產生的應力場發生疊加，最終將在表面產生沿該方向較強的調制應力場。應變層對臨界厚度同樣產生影響。當應變層晶格常數介于InAs和GaAs襯底時，對有序成核作用顯現為減弱。采用InxGa1-xAs（x=0.15）應變層比采用 GaAs應變層［4］，臨界厚度增加。

1.1.3 應變決定量子點的有序分布

生長由2D向3D生長，有序成核決定了有序的量子點生長。量子點有序生長包括兩個方面：一方面是垂直生長面的多層量子點層間有序；另一方是生長面上的有序。

Xie等人層間有序進行詳細的研究［6］，從自組裝量子點的成核位置受表面應力場的影響，對豎直對齊和對齊幾率取決于隔斷層的厚度，進行了分析。

目前，利用超晶格結構和InxGa1-xAs中應變層、位錯調節和（001）近鄰面存在的臺階生長等應力調整，生長面上均獲得有序的量子點生長。

1.2 GaAs近鄰面襯底上，InAs量子點生長應變分析

量子點在近鄰面上的生長時，平行與垂直臺階方向臺階生長面的差異，外延層受到應變作用不同。

1.2.1 GaAs（100）偏（110）2°近鄰面襯底上，InAs量子點有序應變分析

在2°偏角襯底上，外延不同InAs厚度生長［7］，AFM結果如圖1。從圖1中可見（1）量子點（核）在兩個垂直方向上的不同有序排列；（2） InAs外延厚度增加，小量子點合并為大量子點的過程。

圖1 近鄰面不同厚度 InAs外延AFM圖片

對近鄰面上量子點的有序性生長分析，目前存在兩種觀點：一是由于生長臺面上存在的斷鍵作用引起；二是外延層所受到的應變場作用引起。斷鍵理論在開槽、刻蝕制作有序量子點生長等得到典型和成功解釋及應用，但是，對于圖2中的量子點（核）排列交叉現象時［8］，很難給出解釋。

圖2 AFM圖 GaAs（100）近鄰面上生長InAs量子點

在應變作用觀點下分析認為：沿壓力小的方向，外延層容易成生長為密集量子點，形成鏈狀結構，同時，在量子點長大、合并過程中，容易伸展合并。圖中鏈狀交點不過是應力交錯形成特殊鏈狀有序結構。

1.2.2 不同偏角襯底上生長實驗，量子點生長結構與形貌有序應變分析

采用不同偏角P型GaAs襯底，在相同條件下生長，樣品a和b的偏角分別為15°和2°。圖3為量子點3D形貌AFM測試。量子點雙模生長，小量子點在2 nm線度上，大量子點分別接近70 nm和60 nm。

圖3 不同偏角，單層P型襯底，量子點生長AFM圖

分析認為：在樣品a中InAs生長，沿生長臺面被拉伸的垂直臺階方向受到的應力小，量子點生長間距較小。隨著沉積增加，量子點容易伸張，個體量子點此方向線度大。同比樣品b，樣品a在此方向應力相對較小，外延層容易形成浸潤層溝道，形成量子點的合并；在平行臺階方向，InAs受到的壓應力梯度較大，量子點生長高度梯度變化較大。溝道作用還降低了其高度。

樣品b，兩個方向應力差相對較小，出現合并現象幾率相近，形成量子點的密度較大，線度較小，平均高度高，但是，應變作用使得量子點沿小應力方向，被拉伸為半橢球的生長結果。

1.2.3 GaAs近鄰面襯底上，InAs大量沉積生長中的應變分析

用MOCVD生長技術，在GaAs（100）偏（110）角分別為2°、10°和15°襯底上，生長20A。厚度InAs。從圖4 AFM測試中，看到外延層的缺陷生長和不同傾斜面樣品，生長的結果很不相同，存在巨大差異。

分析認為：沿相對應力作用較弱方向（標注直線）上，外延層緊密有序排列，隨著兩垂直方向的壓力差增大， 10°樣品比2°樣品生長島更加緊密，且前者出現浸潤層出現溝道連接，出現鏈狀生長，通過相互滲透，平均高的均勻化和整體降低；與之垂直方向上，應力作用較強，鏈狀島生長保持分開。更大的應力差，使 15°樣品呈現族狀生長，出現多核生長聚集生長，以釋放過剩復雜應力。

圖4 不同偏角InAs大量沉積的AFM圖

2 結論

通過S-K生長模式，在GaAs（001）標準面及其近鄰面襯底上， 對InAs的量子點生長、沉積過程中，應變分析研究和實驗研究表明：

量子點生長過程中，受環境條件和生長條件影響，其中，由于晶格常數和生長臺面等環境條件決定的應力因素，對量子點的影響最大，其他因素主要通過對應變作用的改變來實現。

應變作用對量子點的形貌、有序成核、量子點有序生長合并具有決定性的影響，應變作用貫穿了量子點生長的全過程。大量InAs沉積變作用研究還表明：應變作用還對量子點后續的缺陷島狀生長，同樣具有重要作用。

周期性的應變作用，決定了量子點的周期性有序生長。量子點在近鄰面上的生長時，外延層受到臺階生長面應力作用，使得量子點的生長呈現多樣性。

總之，外延量子點生長中，應變作用決定了量子點的有序生長和形貌，從而決定了其特性。通過超晶格結構和近鄰面生長等，對生長過程中的應力進行調節和控制，可實現不同量子點生長，這是實現量子點疊層電池等不同量子點特性要求設計首先要進行考慮的。

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