正電子湮沒無損測試技術與應用

許占顯

（廣東環境保護工程職業學院 機電工程系，佛山 528216）

正電子湮沒無損測試技術是一種研究物質微觀結構的方法，一種先進的材料微觀結構－自由體積的探測和表征技術，可用于固體物理晶體缺陷與材料相結構與相結構轉變的研究，目前已成為一種研究物質微觀結構、缺陷、疲勞等的新技術與手段［1－7］。檢測實施過程中，放射源作用材料時會產生帶有正電荷的、尺寸與電子相當的質點，這種正電子可以被納米大小的缺陷吸引而與電子相撞擊。在正負電子撞擊過程中，兩種質點湮沒，從而放出一種伽瑪射線。伽瑪射線能譜顯示出一種清晰可辨的有關材料中的缺陷大小、數量以及型別的特征。顯然，這些特征可以標識最早階段的損傷，即裂紋尚未出現的損傷；同時可以在不分解產品的情況下定量地評估其剩余壽命［8］，筆者對該技術的原理及其應用進行了介紹。

1 正電子與正電子湮沒測試原理

1.1 正電子與正電子湮沒的發現

1930年，狄拉克首次在理論上預言了正電子的存在［9］。他提出了著名的相對論量子力學方程——狄拉克方程，而在求解時出現了一個負能態的解，與之對應的本征波函數即相應于正電子波函數。當時正在利用威爾遜云室研究宇宙射線所產生的次級電子能譜的安德遜，在并不了解狄拉克預言的情況下，在試驗中發現了正電子。同時，我國著名物理學家趙忠堯，首次觀測到了正電子湮沒輻射。正電子是很不穩定的，它碰到電子就會湮沒，即電子與正電子消失并產生光子。在多數情況下，產生出的兩個γ光子以相反方向射出，如圖1所示。

圖1 正電子與缺陷處的負電子作用而湮沒

1.2 正電子湮沒無損測試原理

正電子湮沒無損測試所采用的正電子源最初來自于放射源的β＋源，通過放射源的作用在材料中產生正電子。在含損傷材料中，位錯、空位等缺陷表現為負電荷，由于庫侖引力，在材料中擴散的正電子會因吸引而被捕獲，停止擴散，正電子在缺陷中停留一段時間之后就會湮滅。正負電子在湮沒時會放出兩個180°背向的511keVγ光子。實際上，正負電子在湮沒時一般都非靜止狀態，因此由正負電子組成的質心系本身在實驗室系統下仍具有一個隨機的速度，這個速度的大小和方向都是不確定的，根據被分析物體狀況的不同而具有某種確定的分布。由于該速度的存在，在實驗室觀察到的湮沒γ光子的能量將不再是511keV，而是略大或略小，表現為多普勒展寬。與內層電子和價電子相比，處在缺陷內的電子密度和動量都較小，因此正電子在湮沒之后放出511keVγ光子的多普勒展寬也較小。相反，如果材料中不存在缺陷，則正電子更容易被內層電子所捕獲，而內層電子的速度較大，因此多普勒展寬較大?？梢?，用適當的參數描述譜線形狀的變化，可獲取有關缺陷效應的信息，實現無損評估。

由于正電子在物質中的射程很短，僅為毫米量級，所以采用放射源的方法只能對材料的表面進行分析，無法對材料的內部缺陷進行檢測。這使得正電子湮沒分析對大體積物體的檢測受到了限制。為克服采用放射源時正電子湮沒測試不適合于大體積物體檢測的缺點，光致正電子湮沒技術得以發展，如圖2所示。這種技術利用高能X射線產生正電子，由于高能X射線具有很強的穿透性，因此即使是大體積的物體，X射線也可在其深處產生正電子，適合于對大體積的材料進行無損測試與評價。

2 正電子湮沒無損測試方法

測試方法主要有正電子壽命測量、湮沒γ角關聯測量和湮沒譜線多普勒增寬三類。

圖2 光致正電子湮沒檢測原理

2.1 正電子壽命譜方法

通常用22Na作正電子源，源強為幾微居里到幾十微居里。測試設備類似核能譜學中常用的系統，稱之為正電子壽命譜儀，圖3是一種壽命譜儀示意圖的系統方框圖。譜儀時間分辨率一般為3×10－10s左右，最好的已達1.7×10－10s。

22Na放射的正電子入射到測試樣品中，同其中的電子發生湮沒，放出γ射線。用1.27MeV的γ光子標志正電子的產生，并作為起始信號，511keV的湮沒輻射γ光子標志正電子的“死亡”，并作為終止信號。兩個信號之間的時間就是正電子的壽命。在凝聚態物體中，自由正電子湮沒的平均壽命在1～5×10－10s范圍內。

圖3 壽命譜儀示意圖的系統方框圖

2.2 雙γ角關聯方法

長狹縫角關聯測量系統的正電子源通常為64Cu，22Na，58Co，測量時相對于固定探頭以Z方向為軸轉動另一探頭，測出符合計數率隨角度的分布，就可以得到電子在某個方向上的動量分布。該方法要求高精度的機械設備和強源（幾十毫居里的點源），典型的角分辨力為0.5mrad。有些工作采用多探測器系統可作兩維動量分布的測量。

2.3 測量多普勒增寬譜

使用高能量分辨力Ge（Li）或高純鍺半導體探測器，測量湮沒輻射的能譜。能量分辨力可達1keV（對85Sr，514keV的γ射線）左右。這種方法的優點是只需用幾微居里的弱源，獲取數據快，適用于動態研究。缺點是獲取的數據粗糙，對湮沒電子動量的分辨不如角關聯試驗好，典型情況下差四倍。

3 正電子湮沒無損測試技術應用

該技術在固體物理中應用最廣泛，可用來研究晶體缺陷（空位、位錯和輻照損傷等）、固體中的相變、金屬有序－無序相變等。在化學中可用于研究有機化合物的化學反應、鑒定有機物結構中的碳正離子、研究聚合物的微觀結構等。

3.1 研究物質微觀結構

正電子湮沒無損測試技術可用來研究物質微觀結構及其變化，其實質是用線性加速器的光束來穿透材料。在測試過程中，產生帶有正電荷的、尺寸與電子相當的質點（正電子），被缺陷吸引而與該區域的負電子發生碰撞，兩種電荷質點湮沒放出的伽瑪射線能譜（γ光譜）可顯示出清晰可辨的有關材料中的缺陷大小、數量以及型別的特征。根據這些γ光譜響應數據和正電子系統的分析方法，通過采用重合壽命法不僅可獲得有關缺陷集中數據，而且也可獲得缺陷的形式和尺寸數據，獲得定量疲勞或脆裂損壞估計值。測試發現，缺陷附近的平均電子密度一般較低，故正電子壽命變長。例如，正電子在Al單孔位中湮沒壽命為205ps（皮秒，1皮秒等于一萬億分之一秒），而在完整的Al晶體中壽命為167ps，約增大23%。利用這一缺陷捕獲效應，可追蹤樣品形變、退火回復等過程中缺陷的發展與變化。文獻［2］采用正電子湮沒無損測試技術研究不同化學成分的二元TiAL合金中的微觀缺陷。

3.1.1 在高聚物及復合材料中的應用

文獻［5］采用正電子湮沒無損測試技術研究了高分子薄膜問題；文獻［6］研究了在玻璃性能與結構特征方面的應用；在生物學中，該技術可用于研究生物大分子在溶液中的結構特征。正電子湮沒無損測試技術已應用于研究多種高分子材料，高分子非晶（無定形）材料和結晶材料、交聯和導電高分子、高分子液晶和溶液等［10］。通過采用正電子湮沒無損測試技術表征聚合物材料的微觀結構，能提供各種高分子材料體內的許多化學、物理性質變化的信息。例如，文獻［10］研究了聚乙烯（PE）、聚丙烯（PP）、聚氯乙烯（PVC）、聚四氟乙烯（PTFE）、聚醚醚酮（PEEK）、聚對苯二甲酸乙二醇酯（PET）等在各種外界條件作用下高分子材料的結構和性能的變化。試驗結果證明，正電子湮沒無損測試技術是一種先進的材料微觀結構－自由體積的探測和表征技術［11］。在高分子薄膜研究中，該技術可以準確地探測高分子薄膜微觀缺陷（自由體積）尺寸、分數、濃度、深度分布，將在研究各種高分子薄膜的微結構與性能關系、表面效應、界面效應等方面發揮積極作用［12］。

在涂料領域，采用正電子湮沒無損測試技術，能夠很好地研究涂料的老化機理。通過調節入射正電子的能量還可以得到不同深度涂層的自由體積變化、老化程度和涂料基料的性能。G Consolati等［13］研究了以HDI和IPDI為硬段，氟碳樹脂和聚環氧丙烷醚為軟段的雙組分和潮氣固化聚氨酯涂料基料的微觀結構與相分離情況。Y C Jean等人［14］對用于飛機蒙皮的聚氨酯涂料的研究表明，該技術在研究涂料老化降解方面很有價值，是一種方便、可以實時監控以及考察涂層不同深度老化情況的研究手段。此方法不僅對單一聚合物體系有效，對復合材料也同樣有效。文獻［15］對增強增韌的高密度聚乙烯（HDPE）／乙丙三元橡膠（EPDM）／炭黑（cB）三相復合材料進行了正電子湮沒測試與分析，研究了結構與強度性能的關系。

3.1.2 在納米材料中的應用

對納米材料來講，小尺寸的微觀結構，尤其是微觀的缺陷分布對其材料的綜合性能有著不可忽視的影響［1］。最早將正電子湮沒技術引入納米材料中的是Schaefer等人［16］。目前，納米材料中利用正電子湮沒技術研究的熱點大部分集中在納米金屬、合金和無機物半導體上［17］；正電子在材料中的熱化散射距離在100nm左右，大于納米晶粒的尺寸，故熱化后正電子將大部分被晶界捕獲。正電子湮沒無損測試技術在納米材料中主要研究其晶粒界面結構和界面缺陷的分布；文獻［17］采用該技術對納米金屬、合金以及納米半導體等材料進行了微結構的研究工作。

3.2 疲勞損傷檢測

正電子湮沒無損測試技術能檢測機械、結構第二層材料的疲勞失效，是非破壞性檢驗中確定原子層的結構完整性、疲勞和脆裂問題的一項重要技術。傳統的無損檢測方法，如渦流和X射線法，僅在可見裂紋或者缺陷已擴展到裂紋發生階段之后是有用的。而正電子湮沒測試技術能在裂紋發生之前檢測一個原子層的疲勞、脆裂及材料晶格損壞。文獻［3］用正電子和超聲衰減方法研究了金屬疲勞問題；文獻［4］研究了超合金中的疲勞現象，得出了隨著疲勞次數的增加正電子線性參數的變化曲線。

3.3 在航空方面的應用

美國某公司開發的光致正電子湮沒無損測試技術［8］，可有效地檢測機翼中埋在第二層內的疲勞損傷，這是無損檢測技術的一項重要進展。在一次翼梁試驗中，對在試樣的第二層錐度緊固件孔內的一個已知損傷進行了分析。對損傷及未損傷部位進行了測試，發現兩者的疲勞值有明顯差異，而其中的鈦合金層的厚度變化對測試值并無影響。

固體發動機無損檢測是保證導彈可靠性的重要手段，也是確定其壽命的重要環節。目前國內外大多采用超聲、微波、紅外、激光全息、聲全息、X射線切線照相和工業CT等多種無損檢測方法對固體推進劑進行無損檢測，而這些方法的固有局限是固體推進劑要出現亞毫米級以上的缺陷才能檢出。美國空軍研究實驗室和海軍航空武器中心提出的高性能火箭技術整體規劃中，將固體發動機的壽命預報作為其重要組成部分，并準備從固體推進劑化學特性、力學特性的相關性分析，以及運用無損檢測手段對固體推進劑實施健康監測等幾個方面開展研究。為此，美國愛達荷國家環境與工程實驗室（INEEL）率先開展研究，并已授權給Positrons System Inc進行商業運作，目前在光致正電子湮沒無損測試技術方面處于較為領先的地位。他們利用該技術對模擬固體推進劑（H19）進行了檢測，得到了一些有價值的結果。文獻［18］對固體推進劑開展了無損探傷試驗，致力于在湮沒γ能譜的展寬程度與固體推進劑的缺陷情況之間建立聯系。對啞鈴型固體推進劑試件進行定速率拉伸試驗，環境溫度分別為－40，20和70℃ ，拉伸速率分別為2，100mm／min。采用正電子湮沒測試技術對所獲含缺陷的樣本進行了定量分析。

另外，醫學上用正電子發射斷層掃描儀，可得到人的心臟、腦和其他器官的斷面圖像，研究它們的新陳代謝過程，利于作出疾病的早期診斷及腫瘤的早期發現。

4 結語

如果固體中存在空位、位錯或空洞等缺陷，由于缺陷對正電子的捕獲作用，正電子將局限在缺陷附近湮沒。研究結果表明，正電子湮沒無損測試技術已成為一種研究物質微觀損傷的新手段，可有效地檢測機翼中的缺陷，探測輪機葉片、飛機起落裝置的疲勞損傷，特別是在小裂縫出現之前作出預報，在不分解產品的情況下定量地評估各種材料和預測昂貴部件的剩余壽命。該技術未來將成為參與飛機、導彈總體保障性論證過程中的一種具有發展前景的無損評估疲勞失效的方法，在航空航天零部件早期疲勞診斷等方面有著良好的開發與應用價值。

［1］ 晁月盛，張艷輝.正電子湮沒技術原理及應用［J］.材料與冶金學報，2007，6（3）：234－240.

［2］ 鄧文，鐘夏平，黃宇陽，等.用正電子湮沒技術研究不同化學成分的二元TiAL合金中的微觀缺陷［J］.核技術，2002，25（8）：574－577.

［3］ 郁偉中，宋英磊，王靜，等.用正電子和超聲衰減方法研究金屬疲勞［J］.核技術，2000，23（6）：353－358.

［4］ HOECKELMAN D，LWIGHLY HP.A Study of fatigue failure in super alloys using positron annihilation［J］.Physica Status Solidi（a），1993，138（1）：147－156.

［5］ 孫旭東，曾敏峰，鮑高，等.正電子湮沒技術在高分子薄膜研究中的應用［J］.膜科學與技術，2006，26（6）：77－80.

［6］ 聶佳相.正電子湮沒技術在玻璃性能與結構特征方面的應用［D］.上海：華東理工大學，2010.

［7］ 騰敏康.正電子湮沒譜學及其應用［M］.北京：原子能出版社，2000.

［8］ 陳林.航空用無損檢驗技術的最新進展［J］.航空維修與工程，2003（5）：21－24.

［9］ E，塞格雷.核與粒子［M］.北京：科學出版社，1984.

［10］ 鄧琴，張康助，王曉潔.正電子湮沒在高聚物中的應用研究［J］.熱固性樹脂，2005，20（4）：42－45.

［11］ 姚獻東，趙益汝，季根忠.正電子湮沒技術在聚合物中的應用［J］.工程塑料應用，2003，3（1）：39－42.

［12］ 孫旭東，曾敏峰，鮑高強.正電子湮沒技術在高分子薄膜研究中的應用［J］.膜科學與技術，2006，26（6）：77－80.

［13］ ZHANG R，CHEN H M，CAO H，et al.Degradation of polymer coating systems studied by positron annihilation spectroscopy：IV.Oxygen efect of UV irradiation［J］.J Polym Sci B：Polym Phy，2001（39）：2035－2047.

［14］ WU Y C，HUANG C M，LI Y，et al.Deterioration of a polyurethane coating studied by positron annihilation spectroscopy：correlation with surface properties［J］.J Polym Sci B：Polym Phys，2001（39）：2290－2301.

［15］ 歐玉春，朱進，王采林，等.聚乙烯三相復合材料的正電子湮沒研究［J］.高分子材料科學與工程，1996，12（6）：48－51.

［16］ 曾小川，宋武林，周玉華，等.正電子湮沒技術在納米材料中的應用［J］.中國無機分析化學，2011，1（2）：13－19.

［17］ 周凱，李輝，王柱.正電子湮沒譜和光致發光譜研究摻鋅 GaSb質子輻照缺陷［J］.物理學報，2010，59（7）：5116－5121.

［18］ 任寧莉，趙新強，張彥偉，等.基于PIPA技術的固體推進劑無損檢測研究［J］.固體火箭技術，2010，33（5）：590－593.