燃煤煙氣除汞技術研究進展

謝新蘋，蔣劍春，2*，孫 康，2，盧辛成，王金表

(1.中國林業科學研究院林產化學工業研究所，江蘇 南京 210042;2.中國林業科學研究院林業新技術研究所，北京 100091)

1 汞的來源及危害

燃煤煙氣汞排放是大氣環境有害氣體的重要來源［1］。煤燃燒后汞分配到粉煤灰、爐渣和大氣中，其中排入大氣中的汞占67.8% ～82.2%。重金屬汞及其化合物有很強的毒性［2-3］，并且可以通過食物鏈在生物體內不斷富集。造成汞環境污染的來源主要是自然界和人為活動兩個方面。大氣中汞的自然界來源包括火山活動中汞的地質沉積、海洋揮發、巖石風化及水體表面蒸發。據統計，全球每年向大氣中排放的汞總量約為5 000 t，其中4 000 t是人為活動的結果。汞的人為來源與以下幾個方面有關:礦物燃料的燃燒［4］、汞和有色金屬的冶煉以及氯堿工業、電器工業和化學原料及制品制造業［5］。汞的有機化合物的毒性最大，進入水體的甲基汞易于累積在魚類和食魚動物等生物體內，進入人體可危害神經系統;進入大氣環境則可能由于大氣的運動成為全球性污染物。我國煤炭產量和消費量居世界第一，煤炭產量占世界的37%，占能源消耗比例達75%。由于目前煤炭資源的主要利用方式仍為直接燃燒，以及燃煤煙氣是大氣汞污染的最大來源這一事實，對于汞污染控制的研究主要集中于燃煤煙氣的脫汞。我國煤炭中汞含量分布不均勻，而且隨著煤變質程度的增高，汞含量有增高的趨勢。研究表明，我國原煤中汞含量約0.1～5.5 mg/kg［6］，王起超等［5］研究了我國14個主要產煤省煤炭中汞含量的大量統計資料，指出全國煤炭的平均汞含量為0.22 mg/kg，高于世界平均值［7］(0.10 mg/kg)。據估算，在2005年我國燃煤電站汞排放量已達到150.6 t［8］，成為世界上主要的人為汞排放來源國家之一。近年來，環境質量問題越來越受到大眾的關注，我國已不斷加強對汞排放量的控制。通過研究美國、歐盟的火電廠排放標準，確定我國火電廠汞的排放限值為0.03 mg/m3。

2 燃煤煙氣中汞濃度分析方法

2.1 取樣分析法

取樣分析法主要有MIT固體吸附劑法［9］、汞形態吸附法［10］、擴散管取樣法［11］以及美國實驗材料學會(ASTM)的安大略法(Ontario Hydro Method，OHM)。

OHM是由Keith Curtis等在加拿大多倫多的Ontario Hydro實驗室開發，被認為是采集和分析燃煤煙氣中不同形態汞的最精確方法，是美國環保署(Environmental Protection Agency，EPA)和能源部(Department of Energy，DOE)等機構推薦的汞測試分析的標準方法。采樣系統從煙氣流中等速取樣，取樣管線的溫度維持在120℃。取樣系統主要由石英取樣管及加熱裝置、過濾器、一組放在冰浴中的吸收瓶、流量計和真空泵等組成。顆粒態汞由取樣槍前端的石英纖維濾筒捕獲，氧化態汞由3個盛有1 mol/L的氯化鉀溶液的吸收瓶收集，單質汞由1個裝有5%HNO3·10%H2O2和3個裝有4%KMnO4·10%H2SO4溶液的吸收瓶收集，最后由盛有干燥劑的吸收瓶吸收煙氣中的水分。此法的關鍵首先是樣品要有代表性，在取樣過程中不發生汞蒸氣的冷凝和被吸附;其次是配制符合美國EPA標準的各種化學溶液;第三，嚴格進行樣品的恢復和消解;最后消解結束后及時使用汞分析儀進行汞濃度的分析。

2.2 在線分析法

在線分析法是基于冷原子吸收光譜、冷原子熒光光譜、原子放射光譜和化學微傳感器等發展起來的新型技術，可以實現實時、連續監測，不需要經常標定，適合燃煤電站煙氣汞濃度的長期監測。其核心技術是將汞蒸氣吸附于純金捕獲器上，然后加熱使汞蒸發，使用氬氣攜帶汞蒸氣通過原子熒光發射器，發生能級躍遷，其強度與汞蒸氣的濃度呈正相關。儀器能自動控制系統每5 min完成一次汞濃度的分析，每10 min得到一組單質汞和總汞的數據。

3 汞排放控制方法研究現狀

燃煤煙氣中汞的存在形式［12］有3種，氧化態汞、單質汞和顆粒汞。其中氧化態汞可與多種物質結合形成化合物，一般可溶于水脫除;顆粒態汞可通過靜電除塵器或者布袋除塵器除掉;然而由于單質汞具有熔點低(-38.9℃)、蒸汽壓高(25℃ 時0.25 Pa)、水溶性差(25℃ 時600 μg/L)等特點，導致輸送過程中停留時間長，因此單質汞的脫除成為汞污染控制中最具挑戰性也是急需解決的技術。當前對汞污染的排放控制主要分燃燒前控制、燃燒中控制和尾部煙氣控制。

3.1 燃燒前控制

燃燒前控制主要包括洗煤技術和煤的熱處理技術。洗煤技術是根據煤粉中有機物質與無機物質的密度以及有機親和性不同，通過浮選法去除原煤中的汞，據美國EPA調查顯示，洗煤對煤中汞的平均去除率僅為21%，并且消耗大量的水資源。煤的熱處理是利用汞的高揮發性，加熱使汞揮發而達到脫汞的目的。但是在熱處理過程中，會導致煤的熱值降低。目前我國用煤的洗煤率非常低，燃燒前控制方法不能徹底解決汞排放問題。

3.2 燃燒中控制

燃燒中控制方法的原理是改進煤的燃燒方式，在降低氮氧化物排放的同時，抑制部分汞的排放，除汞效率低，控制難度大。所以燃燒后尾部煙氣脫汞的研究是非常必要的。

3.3 尾部煙氣控制

尾部煙氣控制技術是目前研究最為廣泛的脫汞方法。主要包括:裝置脫汞法、吸附脫汞法、等離子脫汞法和電催化氧化脫汞法。由于技術的成熟性和應用的合理性，應用最為廣泛的是裝置脫汞法和吸附脫汞法。

3.3.1 裝置脫汞法 為了適應越來越嚴格的排放限制，世界各國相繼實施一系列計劃以期解決有關基礎研究和技術開發等重大問題。目前環保技術大多是針對單種污染物控制，要進行多種污染物的減排就需安裝不同的環保設備，這樣設備投資和運行費用就非常高。利用現有設備和運行條件，研究現有的污染物控制技術的脫汞性能并進一步發展現有技術達到多種污染物聯合脫除的目的是眾多專家和學者的研究熱點。其中研究最多的污染控制裝置有濕法煙氣脫硫裝置、半干法煙氣脫硫裝置、布袋除塵器和靜電除塵器。

3.3.1.1 濕法脫硫裝置 楊宏旻等［13］研究表明，濕法脫硫裝置(WFGD)對氧化態汞的脫除效率高達89%～99%，但是對煙氣中的單質汞去除效果不好。導致WFGD對煙氣中總汞的去除率并不高，約48%～71%，和煙氣中單質汞的含量有關。添加催化劑將單質汞轉化為氧化態汞，當氧化態汞為主要存在形式時，WFGD的除汞效率會大大提高。

3.3.1.2 布袋除塵器和靜電除塵器 布袋除塵器和靜電除塵器對煙氣中微細粉塵的脫除效果顯著，從而脫除附著在粉塵顆粒上的汞。其中布袋除塵器的除汞效率為58%～85%，靜電除塵器的除汞效率為20%～40%，布袋除塵器除汞效率普遍高于靜電除塵器。

3.3.1.3 新式整體半干法煙氣脫硫技術 新式整體半干法煙氣脫硫(NID)技術［14-15］是ALSTOM公司在120多套干法脫硫裝置基礎上發展起來的新一代煙氣凈化工藝。如圖1所示，煙氣通過預除塵器，經NID系統反應器底部進入，在低溫高濕的條件下煙氣中二氧化硫與吸收劑氧化鈣反應，之后煙氣攜帶干燥大量固體顆粒進入靜電除塵器，干燥的循環灰被靜電除塵器分離出來輸送給混合器，灰渣進入灰倉。這種技術可以有效控制燃煤電廠的汞排放，除汞效率可達87%～92%。

圖1 新式整體半干法煙氣脫硫(NID)系統示意圖Fig.1 New Integrated Desulfurization System

3.3.2 吸附脫汞法 吸附脫汞法常用的固體吸附劑有飛灰、鈣基吸附劑、礦物類吸附劑、活性炭等，吸附法除汞方法簡單、易于操作，應用前景廣泛。

3.3.2.1 飛灰 飛灰能夠捕捉煙氣中的汞形成顆粒態物質被除塵設備脫除，利用飛灰脫汞具有明顯的經濟優勢。Qwens等［16］最早提出利用飛灰循環吸附易揮發的重金屬。飛灰對汞吸附性能的強弱與其殘碳含量成一定的正相關性［17］;同時，煙氣中的氯元素能夠促進氣態單質汞向顆粒態汞的轉化。飛灰對汞的吸附存在復雜的物理吸附和化學吸附作用［18］。對飛灰進行XRF分析［19］顯示，其主要成分是SiO2、CaO、Al2O3和 Fe2O3。根據 Hassrtt和 Eylands的理論［20］，MgO、Fe2O3在一定溫度下可促進炭基類吸附劑對汞的吸附。在飛灰對燃煤煙氣的吸附過程中，飛灰優先吸附單質汞，達到動態平衡時，再與煙氣中的二氧化硫、氮氧化物等氣體發生反應，使部分單質汞轉化為氧化態汞。研究表明，低濃度汞條件下，飛灰與商業活性炭脫汞效果差距不大，但是吸附汞后的飛灰難以處理，最終汞的緩慢揮發會造成二次污染。

3.3.2.2 鈣基吸附劑 鈣基吸附劑包括CaCO3、CaO、Ca(OH)2以及水合CaSO4等。鈣基類物質價格低廉、易獲取，同時也是有效的脫硫劑。鈣基吸附劑用于脫汞［21］，與煙氣中汞的化學形態［22］有很大關系，Ca(OH)2對氧化態汞［23］的吸附效率可達到85%，CaO可以很好的吸附HgCl2，但是對單質汞的吸附效率很低［24］。廢棄物燃燒所產生的煙氣中汞以二價汞的形式存在，而燃煤煙氣中汞主要以單質汞存在［25］。這也就解釋了在廢棄物燃燒爐中除汞效果很好的鈣基吸附劑，對燃煤煙氣中汞的脫除效果卻并不明顯。鈣基吸附劑經改性后效果增強，Ghorishi［26］等采用改善石灰和硅酸鹽物質，吸附效率有所增加，帶有結晶水的CaSO4對單質汞的吸附容量明顯增加。

3.3.2.3 礦物類吸附劑 礦物類吸附劑［27］儲量豐富、價格低廉，并且對環境無毒無害，這些物質本身吸附性能不高，但是經過改性處理后吸附性能會大大提高。沸石是一種含有多孔的堿金屬和堿土金屬鹽礦物的總稱，具有很強的吸附能力和離子交換能力。Morency等［28］研究表明，沸石可吸附單質汞和氧化態汞，改性后的沸石材料在吸附劑與汞的質量比為5000∶1時，性能與活性炭相當。膨潤土是以蒙脫石為主要礦物的黏土，其高比表面積決定了其汞吸附性能。任建莉等［29-30］實驗證明，經MnO2浸漬改性的膨潤土、沸石和蛭石脫汞能力大大提高。

3.3.2.4 活性炭 目前燃煤電廠還沒有一項成熟、可應用的燃煤煙氣脫汞技術，然而最接近應用的是活性炭吸附法脫汞［31］。活性炭吸附法成本低、除汞效率高，可以脫除煙氣中各種形態的汞，被認為是控制燃煤煙氣中重金屬汞的最有效方法。目前美國已用于垃圾焚燒爐［32］，取得了很好的效果。活性炭因其巨大的比表面積和豐富的孔隙結構被賦予極強的吸附性能，目前活性炭已廣泛應用于化工、食品、醫藥、環保［33-34］等相關領域中的廢水廢氣處理［35-37］、食品精制、裝修除臭等。

活性炭用于吸附汞蒸氣始于1920年，之后國內外學者就活性炭除汞進行了大量的基礎與應用研究。活性炭吸附法除汞主要有兩種方式:粉末狀活性炭噴射除汞法和固定吸附床除汞法。活性炭對汞的吸附是一個復雜的多元化過程。吸附作用的發生是一個包括吸附、凝結、擴散以及化學反應的過程，與吸附劑自身的物理性質(顆粒粒徑、孔徑結構、比表面積)以及表面含氧官能團的種類和數量［38］有很大的關系。楊立國［17］研究表明，活性炭對汞的平衡吸附量遠遠大于飛灰。活性炭對氧化態汞的吸附具有化學和物理吸附的雙重特征。隨著反應溫度的升高，活性炭的吸附能力降低。由此推斷氣態單質汞在活性炭上的吸附作用以物理吸附為主，較高的溫度則易脫附。

據美國能源部估計，如果要除汞率達到90%，脫除0.45 kg汞的成本為2.5～7.0萬美元，如此昂貴的成本費用，燃煤電廠很難承受。模擬煙氣中的單質汞被酸性氣氛氧化成氧化態汞并同時被活性炭孔表面活性位所吸附。酸性氣氛在吸附過程中氧化作用可通過預先在活性炭注入或增加具有氧化性的化學元素來代替，這為改性活性炭提供了直接的實驗依據。改性活性炭是運用化學法在活性炭表面浸入某些特定的化合物，改變活性炭表面的化學性質以及孔隙結構，通過與汞反應可以有效防止汞蒸氣的逸出，大大提高吸附效率。常見的改性方法有氧化改性、滲硫以及載鹵［39］改性。在活性炭孔徑分布定向調控和官能團改性［40］過程中，采用不同活化劑和活化方式對其進行孔徑調控，實現適合的孔徑分布，對成品活性炭處理，改變其表面官能團的性質和數量。

周勁松等［41］實驗證明，通過滲硫改性可以在活性炭表面孔隙中形成S—C化學鍵，與汞反應生成穩定的化合物HgS。Radisavd等［42］研究表明，經硫、氯化物浸泡后的活性炭顆粒對汞的吸附效率可達95% ～98%。Zeng等［43］用1% 和5% 氯化鋅處理活性炭，改性后的活性炭比表面積減小，但是汞吸附容量分別為原始活性炭的5.5倍和9倍。Sung Jun Lee等［44］用鹽酸和碘化鉀溶液處理褐煤基顆粒活性炭研究其汞吸附性能，研究表明經質量分數5%的碘化鉀溶液改性處理的活性炭在140℃時除汞效率最高，而5 mol/L的鹽酸改性處理的活性炭80℃ 條件下除汞效率最高。鄧先倫等［45］研究表明滲硫改性后的活性炭脫汞率達到99%。Huggins等［46-47］研究發現，在改性后的活性炭表面形成了HgI、Hg-Br2、HgCl2、HgS以及HgO。氧化改性是通過活性炭與氧化性氣體或溶液反應，也可以用氧等離子體處理活性炭，使其表面化學性質發生改變。常見的氧化劑有HNO3、H2O2、H2SO4、NaClO、KMnO4、重鉻酸鹽、過渡金屬離子以及含O3的氣體混合物等。氧化改性的程度與活性炭本身性質、氧化劑的氧化性強弱以及氧化劑分子在孔內的擴散能力密切相關，活性炭的微孔越豐富，越容易引入表面官能團。El-Hendawy［48］研究發現，經H2O2弱氧化處理后的活性炭表面含氧量增加，比表面積和微孔數量增加，孔徑變大。而用65% 的HNO3加熱狀態下劇烈氧化后的活性炭總比表面積和孔容降低;黃正宏等［49］研究指出，粘膠基活性炭纖維經HNO3強氧化處理后，含氧官能團減少，含氧量也減少。對于強氧化改性造成總比表面積和孔容降低的原因，主要有兩種觀點。一種是活性炭微孔內產生了大量的含氧官能團，堵住了微孔;另一種則認為是由于液相氧化劑腐蝕了孔墻，引起微孔塌陷造成的。劉子紅等［50］研究發現，經氧化改性的粘膠基活性炭纖維表面含氧官能團增加，比表面積下降;并且H2O2改性對表面含氮官能團沒有破壞作用，NaClO/KOH氧化改性會破壞含氮官能團，但同時能獲得更多的含氧官能團。氧等離子體氧化改性只是在活性炭的外表面引入各種官能團，并不改變孔隙結構。

4 展望

燃煤煙氣汞污染控制方法縱然有很多，但現有的除汞技術多處于實驗室階段。活性炭吸附法除汞是最有效的煙氣處理方法之一，是未來煙氣除汞技術的發展趨勢。需要進一步開展大量的應用基礎方面的研究工作，通過大量試驗研究改性處理活性炭，掌握調控活性炭表面官能團和孔隙結構的方法，進一步提高除汞效率。同時應當考慮吸附汞活性炭的處理、轉化，以避免二次污染;此外還應考慮吸附劑的回收再生［51］以及設備類型，才能將燃煤煙氣汞治理方案進一步推向工業化。

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