我國(guó)西南三市家庭灰塵重金屬水平及差異

李曉燕,謝馨潔 (1.貴州師范大學(xué)地理與環(huán)境科學(xué)學(xué)院,貴州 貴陽(yáng) 550001；.廣西南寧市第三中學(xué),廣西 南寧53001)

近年來(lái),城市室外地表灰塵重金屬研究成為環(huán)境領(lǐng)域關(guān)注的熱點(diǎn),許多學(xué)者對(duì)城市地表灰塵重金屬水平及累積[1]、空間分布[2]、賦存狀態(tài)[3]、粒級(jí)效應(yīng)[4]和健康風(fēng)險(xiǎn)[5-6]等進(jìn)行了研究.結(jié)果顯示城市地表灰塵中重金屬含量普遍高于土壤背景值,一些地區(qū)地表灰塵中重金屬的累積或污染比較嚴(yán)重[7],對(duì)人群存在一定的健康風(fēng)險(xiǎn).

相對(duì)于室外,室內(nèi)灰塵中重金屬的累積可能會(huì)更高.如 Rasmussen等[8]對(duì)加拿大首都渥太華家庭室內(nèi)灰塵的研究表明,室內(nèi)灰塵中Pb、Cd、Sb和 Hg等重金屬含量顯著高于相應(yīng)的街道灰塵和周邊花園土壤; Al-Rajhi等[9]研究發(fā)現(xiàn),沙特阿拉伯首都利雅得室內(nèi)灰塵中 Cr、Cu、Li、Ni和 Zn水平明顯高于相應(yīng)的室外灰塵,其中室內(nèi)灰塵Cu含量約為室外灰塵的3倍.室內(nèi)灰塵是一種復(fù)雜、多相的粒子混合物[10-11],來(lái)源復(fù)雜,既有室內(nèi)來(lái)源又有外部來(lái)源[10].研究表明,與室外相比,由于在室內(nèi)居留的時(shí)間長(zhǎng),污染物含量高,所以人群在室內(nèi)所接受污染物的暴露量大約為室外的 1000倍[12],而家庭住宅是人群居留的最主要場(chǎng)所,因此,家庭室內(nèi)灰塵重金屬水平及累積狀況是一個(gè)更值得關(guān)注的問題.

國(guó)外對(duì)室內(nèi)灰塵重金屬的關(guān)注較早,20世紀(jì) 80年代初或更早就開始關(guān)注家庭室內(nèi)灰塵中的Pb對(duì)兒童的危害[13],幾十年來(lái),許多國(guó)家或地區(qū)就家庭灰塵重金屬含量水平、來(lái)源及影響因素等內(nèi)容開展了大量研究[14-18],結(jié)果顯示城市家庭室內(nèi)灰塵重金屬累積較重,而且不同城市、不同家庭之間,灰塵重金屬含量變化大,影響因素各不相同.

我國(guó)對(duì)灰塵中重金屬的研究主要集中在室外地表,而對(duì)家庭灰塵重金屬的研究很少,僅Tong 等[19]對(duì)香港家庭灰塵重金屬進(jìn)行了研究,我國(guó)內(nèi)地城市家庭灰塵重金屬的研究還未見報(bào)道.本文以西南3個(gè)省會(huì)城市(直轄市)貴陽(yáng)、南寧和重慶為研究對(duì)象,研究城市家庭灰塵中Ca、Fe、Cr、Cu、Ni、Pb、Cd、Zn的含量及累積狀況,分析 3城市家庭室內(nèi)灰塵重金屬含量水平差異與主要累積的重金屬元素,探討家庭灰塵重金屬的可能來(lái)源,以期為其他城市開展家庭灰塵重金屬研究提供參考依據(jù).

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域

貴陽(yáng)和南寧分別為西南地區(qū)貴州省和廣西壯族自治區(qū)的省會(huì),貴陽(yáng)市地處黔中山原丘陵中部,海拔高度1100m左右,屬亞熱帶濕潤(rùn)溫和型氣候,主城區(qū)面積 220km2,人口密度高,平均每平方公里人口密度達(dá) 3萬(wàn)之多,地貌以山地、丘陵為主[20].南寧市地處亞熱帶,北回歸線以南,主城區(qū)建成區(qū)面積 190km2,全市常住人口約 666萬(wàn)人,平地是南寧市面積最大的地貌類型[21].重慶是我國(guó)4個(gè)直轄市之一,屬中亞熱帶濕潤(rùn)季風(fēng)氣候區(qū),主城區(qū)人口約302.8萬(wàn)人,平均人口密度2110人/km2,地貌以山地、丘陵為主[22].

1.2 灰塵采集

灰塵采集時(shí)間為2011年2月底至3月初.在每個(gè)城市的主城區(qū)選擇 15～20個(gè)家庭(住戶),選擇的住戶盡量分布于城區(qū)的各個(gè)方位和區(qū)域,并于春節(jié)(1月 23日)前進(jìn)行過(guò)大掃除.在每個(gè)家庭正常生活情況下(避免大量客人涌入或其他異常情況帶入大量固定源的塵土),在室內(nèi)(客廳、臥房和書房)地面、桌面和柜頂?shù)纫追e累灰塵的地方,用小刷子和小塑料撮箕收集灰塵(避開廚房和衛(wèi)生間,主要是避開生活垃圾),采集灰塵約2～5g,放入密封袋保存.由于取樣過(guò)程中灰塵量不夠或家庭的不便等具體原因,貴陽(yáng)、南寧和重慶最終獲得樣本數(shù)分別為34, 23和10.將獲得的最終樣品自然風(fēng)干后過(guò) 105μm 篩,備用.家庭灰塵積累時(shí)間約為2個(gè)月.

1.3 化學(xué)分析

樣品采用 HF-HNO3-HClO3混酸消解,純水定容,ICP-OES測(cè)定(IRIS Intrepid Ⅱ),測(cè)定過(guò)程中按原始樣品 15%的比例插入國(guó)家土壤標(biāo)準(zhǔn)參比物質(zhì)加入國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)(GSS-4,GSS-9)和重復(fù)樣進(jìn)行質(zhì)量控制.

1.4 數(shù)據(jù)處理

數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析采用 SPSS軟件.用單樣本K-S檢驗(yàn)方法對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行正態(tài)檢驗(yàn),若 PK-S＞0.05,表示樣本服從正態(tài)分布.對(duì)不服從正態(tài)分布的數(shù)據(jù)進(jìn)行數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)換,直至數(shù)據(jù)服從正態(tài)分布.經(jīng)對(duì)數(shù)轉(zhuǎn)換后符合正態(tài)分布的數(shù)據(jù)即說(shuō)明數(shù)據(jù)符合對(duì)數(shù)正態(tài)分布.在保證數(shù)據(jù)服從正態(tài)分布的前提下,對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行差異顯著性檢驗(yàn)和元素相關(guān)性分析,差異顯著性檢驗(yàn)P＜0.05,表示兩樣本數(shù)據(jù)具有顯著性差異;相關(guān)性檢驗(yàn) P＜0.05,表示兩元素之間具有顯著性相關(guān)關(guān)系.

灰塵重金屬累積系數(shù)按照下式計(jì)算:

式中: Ri為元素累積系數(shù); Ci為元素測(cè)定含量; Bi為對(duì)應(yīng)元素土壤背景值或土壤元素含量. i表示Cr、Cu、Ni、Pb、Cd、Zn 6 種重金屬.

2 結(jié)果

2.1 家庭灰塵重金屬水平

貴陽(yáng)市家庭灰塵Ca、Fe 符合正態(tài)分布,Cr、Cu、Ni、Zn 經(jīng)對(duì)數(shù)轉(zhuǎn)換后符合正態(tài)分布,Pb、Cd接近對(duì)數(shù)正態(tài)分布;南寧市Ni、Zn,重慶市Cu符合對(duì)數(shù)正態(tài)分布,其余均為正態(tài)分布.3個(gè)城市家庭灰塵重金屬統(tǒng)計(jì)量見表 1.三類統(tǒng)計(jì)量中,各元素幾何均值與中值更為接近,因而用幾何均值表征各城市家庭灰塵重金屬水平并進(jìn)行對(duì)比分析.從表中看出,貴陽(yáng)市的Cd、Cu、Ni和Pb均高于其它兩個(gè)城市,重慶市Fe最高,南寧市Zn最高,差異性檢驗(yàn)發(fā)現(xiàn),貴陽(yáng)市家庭灰塵 Ca(0.038)、Cd(0.015)、Cu(0.031)顯著高于南寧,而其余元素在各城市間的含量沒有顯著性差異.綜合比較 8種重金屬含量發(fā)現(xiàn),貴陽(yáng)與重慶家庭灰塵重金屬水平較為接近,南寧相對(duì)較低.

表1 三城市家庭灰塵重金屬含量平均值Table 1 Average concentrations of heavy metals in household dusts in Guiyang, Nanning, and Chongqing Cities

比較各城市家庭灰塵重金屬分布(表 2)發(fā)現(xiàn),Ca、Fe在3個(gè)城市不同家庭灰塵中的變異度(偏差/算術(shù)均值)都相對(duì)較低,范圍在 25.4%～60.6%之間,其余元素變異度都相對(duì)較高,但不同城市略有差異.

貴陽(yáng)市34個(gè)家庭中灰塵Cr變異度較小,Zn變異度最大,為309%,這緣于Zn的最高值與群體的過(guò)度離散,貴陽(yáng)市家庭灰塵 Zn最高值為31332mg/kg,是最小值的近100倍,是貴陽(yáng)市家庭灰塵平均幾何均值的41倍,而次高值3420mg/kg,僅為最小值的10倍.除此之外,Cd、Cu、Pb的離散度也較大,均超過(guò) 100%.Cd有 3個(gè)大于10.0mg/kg的高值,其余均在 1.00mg/kg左右;Cu有3個(gè)大于1000mg/kg的高值,但68%的數(shù)據(jù)在100～400mg/kg之間;Pb有2個(gè)高值,分別為2052和3740mg/kg,其余數(shù)據(jù)均在200mg/kg左右,所以,貴陽(yáng)市不同家庭之間灰塵Zn、Cd和Pb含量空間差異較大.

表2 城市家庭灰塵重金屬水平Table 2 Level of Heavy metals in household dusts in Guiyang, Nanning, and Chongqing Cities

南寧市23個(gè)家庭中灰塵Zn和Ni變異度較大,為 200%～205%,南寧市 Zn的最高值為15024mg/kg,是最小值的 82倍,是幾何均值781mg/kg的19倍,次高值為4054,分別是最小值和幾何均值的 22和 5.2倍,Ni的最高值為1480mg/kg,次高值為 1069mg/kg,其余數(shù)據(jù)均低于200mg/kg.南寧市不同家庭之間灰塵Zn和Ni含量的空間差異較大.

重慶市10個(gè)家庭灰塵中Cu的差異最大,變異度為 202%,其余元素變異度均小于 100%.Cu的最高值為2396mg/kg,其余數(shù)據(jù)均低于200mg/kg,幾何均值為164mg/kg.

2.2 家庭灰塵重金屬累積程度

2.2.1 相對(duì)于背景值的累積 將 6種有毒重金屬幾何均值相對(duì)于各省相應(yīng)土壤元素背景值[23]的累積系數(shù)作圖(圖1.)6種重金屬中,Cr、Ni在3城市家庭灰塵中的累積程度均處于較低水平,而 Cd、Cu、Pb和 Zn 累積較重,累積系數(shù)在5.52～15.4之間,尤以Zn和Pb累積最重,累積系數(shù)在 7.89～15.4之間,平均值為 9.89.對(duì)于不同元素來(lái)說(shuō),家庭灰塵Cu累積最重的城市是貴陽(yáng),Cd累積最重的是重慶, Cr、Ni、Pb、Zn累積程度最高的是南寧,3城市各元素平均累積系數(shù)差異最小的是Cr, Pb次之,而Zn、Ni和Cd平均累積系數(shù)差異相對(duì)較大,差異性分析顯示南寧和重慶家庭灰塵 Cd累積程度顯著高于貴陽(yáng),南寧家庭灰塵Cr和 Zn累積程度顯著高于貴陽(yáng),南寧家庭灰塵Ni累積程度顯著高于重慶.從不同城市的角度來(lái)看,貴陽(yáng)市的Zn累積最重,累積系數(shù)為8.86,其次是Pb,累積系數(shù)為8.27,貴陽(yáng)市家庭灰塵累積系數(shù)從大到小的順序?yàn)?Zn＞Pb＞Cu＞Cd＞Ni＞Cr;南寧市的Zn累積最重,累積系數(shù)為15.4,其次是Pb,累積系數(shù)為10.6,其余元素累積系數(shù)均小于10.累積系數(shù)從大到小的順序?yàn)?Zn＞Pb＞Cd＞Cu＞Ni＞Cr;重慶市家庭灰塵累積最重的元素是Cd,累積系數(shù)為 9.35,其次是 Zn,累積系數(shù)為 8.38;重慶市家庭灰塵累積系數(shù)從大到小的順序?yàn)?Cd＞Zn＞Pb＞Cu＞Ni＞Cr.貴陽(yáng)、南寧和重慶6種元素平均累積系數(shù)分別為5.72,7.80和5.76.綜上所述,相對(duì)于土壤背景值, Zn、Pb和Cd三元素在家庭灰塵中累積相對(duì)較重,而3城市中,南寧市家庭灰塵重金屬累積最重.

圖1 相對(duì)于土壤背景值的累積系數(shù)Fig.1 Ratio of heavy metals level of household dusts to the background level of soils

2.2.2 相對(duì)于居民區(qū)土壤的累積 與土壤背景值相比,城市居民區(qū)土壤元素含量更能代表住房周邊環(huán)境元素本底水平.貴陽(yáng)[24]、重慶[25]家庭灰塵重金屬水平相對(duì)于城市居民區(qū)土壤元素含量的累積系數(shù)見圖 2.對(duì)于圖中5種重金屬,貴陽(yáng)市家庭灰塵相對(duì)于居民區(qū)土壤的累積程度均高于重慶,其中差別最大的是 Cd、最小的是 Ni.差異分析顯示貴陽(yáng)市家庭灰塵Cd相對(duì)于居民區(qū)土壤的累積程度顯著高于重慶,兩城市之間其它元素的累積程度差異不顯著.總體看來(lái),兩城市均表現(xiàn)為Zn、Pb、Cu累積較重,Cd、Ni累積較輕.

圖2 相對(duì)于居民區(qū)土壤的累積系數(shù)Fig.2 Ratio of the heavy metals level of household dusts to that of residential soils

2.3 城市家庭灰塵重金屬的相關(guān)性

對(duì) 3城市家庭灰塵重金屬進(jìn)行偏相關(guān)分析(表3),結(jié)果顯示貴陽(yáng)市Cr-Cu、Cu-Zn相關(guān),說(shuō)明貴陽(yáng)市家庭灰塵中的Cu部分與Cr和Zn有交叉來(lái)源,貴陽(yáng)和南寧兩城市家庭灰塵中Cd-Pb均顯示顯著相關(guān),南寧市家庭灰塵中Pb與Ca 存在顯著相關(guān).重慶市家庭灰塵中所有元素均不存在顯著相關(guān)關(guān)系.

表3 城市家庭灰塵元素相關(guān)性Table 3 Relationships among heavy metals in household dusts

3 討論

3.1 不同城市家庭灰塵重金屬水平差異分析

家庭室內(nèi)灰塵是一種復(fù)雜、多相的粒子混合物[10-11].它來(lái)源復(fù)雜,可能包括人體脫落的皮膚鱗片,毛發(fā),衣服和地毯纖維、漆片,建筑涂料、食品、化妝品以及家庭做飯和取暖所產(chǎn)生的各種顆粒物,同時(shí)還含有一定量的室外道路灰塵和車輛排放的廢氣顆粒物[11].Gautam等[14]研究發(fā)現(xiàn)不同家庭灰塵Pb含量的變異度最大,其中不同區(qū)域間家庭灰塵Pb含量存在顯著性差異,而家庭收入、房屋類型和居住人數(shù)對(duì)主要重金屬的含量影響不顯著性.本研究對(duì)我國(guó)西南 3市家庭灰塵重金屬研究顯示,貴陽(yáng)與重慶 2城市家庭灰塵中重金屬水平較為接近,而南寧是家庭灰塵中重金屬水平較低.3個(gè)城市中,貴陽(yáng)和重慶地理位置最為接近,城市地貌均以山地為主,南寧市與貴陽(yáng)和重慶距離相對(duì)較遠(yuǎn),城區(qū)主要地貌為平地,因而推斷,城市的區(qū)位可能是影響城市家庭灰塵重金屬水平的因素之一.另外,城市地質(zhì)背景[26]或家庭室外土壤或灰塵也可能對(duì)家庭灰塵重金屬水平有一定影響,比較貴陽(yáng)市與重慶市居民區(qū)土壤重金屬[24-25]含量發(fā)現(xiàn),貴陽(yáng)市居民區(qū)土壤 Cd、Cu、Ni、Pb和 Zn均高于重慶市,而本研究結(jié)果顯示貴陽(yáng)市家庭灰塵中Cd、Cu、Ni和Pb也均高于重慶市,但灰塵 Zn不具有同樣的趨勢(shì),這可能還與家庭灰塵的內(nèi)部來(lái)源有關(guān).

3.2 家庭灰塵重金屬可能來(lái)源

家庭灰塵的組成復(fù)雜,因而來(lái)源也較室外灰塵相對(duì)復(fù)雜.Nicholas等[27]研究發(fā)現(xiàn)新西蘭Christchurch城市家庭灰塵 Zn的主要來(lái)源是地毯底襯橡膠,而道路灰塵和室內(nèi)壁爐是灰塵 Cu的主要來(lái)源.Rasmussen 等[8]研究顯示,家庭灰塵中的 Pb、Cd等重金屬主要來(lái)自家庭內(nèi)部環(huán)境;Andrew等[28]發(fā)現(xiàn)英國(guó)里士滿倫敦州住戶室內(nèi)灰塵Pb主要來(lái)源于油漆涂料、道路灰塵和花園土壤.本研究 3城市家庭灰塵元素相關(guān)性分析結(jié)果顯示貴陽(yáng)市 Cr-Cu、Cu-Zn相關(guān),說(shuō)明貴陽(yáng)市家庭灰塵中的Cu部分與Cr和Zn有交叉來(lái)源,Cr和Cu可能的共同來(lái)源是金屬家具、生活器具等,而Cu、Zn共同來(lái)源一部分可能是室外機(jī)車產(chǎn)生的降塵,另一部分是合金物品的風(fēng)化和磨損.另外,本研究調(diào)查發(fā)現(xiàn),大多數(shù)家庭采用白色乳膠漆刷墻.乳膠漆的主要原料是由烯、酯類原料組成的乳液,其中的白色顏料主要采用鈦白粉和立德粉(鋅鋇白),乳膠漆的抗菌防霉劑中還含有 Zn和Cu等離子[29],因此,家庭灰塵中 Zn的來(lái)源復(fù)雜,途徑多樣,這也可能是三個(gè)城市均表現(xiàn)出家庭灰塵中Zn含量最高,累積最重的原因之一.

貴陽(yáng)和南寧家庭灰塵中 Cd-Pb均顯示顯著相關(guān),說(shuō)明 Cd和 Pb部分具有相同來(lái)源.灰塵Pb主要源于油漆制品(包括兒童玩具)的結(jié)論已有不少報(bào)道,近期有媒體報(bào)道不少兒童首飾中 Cd含量超標(biāo)[30-31].本次研究顯示家庭灰塵Cd具有2個(gè)異常高值,均出現(xiàn)在貴陽(yáng)市.為進(jìn)一步探討灰塵Cd 的來(lái)源,對(duì)貴陽(yáng)市灰塵Cd異常高的一家庭進(jìn)行灰塵粒級(jí)分級(jí)分析和家庭生活情況回訪.該家庭由爺爺奶奶照看3個(gè)孫兒,其中2個(gè)4～6歲的小女孩喜歡佩戴兒童手鐲和項(xiàng)鏈;灰塵粒級(jí)分級(jí)研究結(jié)果顯示＜105μm、105～250μm 粒級(jí)灰塵中Cd含量分別為11.7和42.7mg/kg(灰塵過(guò)40目后分級(jí),250～425μm 的部分灰塵過(guò)少,不夠稱量分析),較粗粒級(jí)灰塵中的 Cd含量明顯高于較低粒級(jí)灰塵,因此,家庭灰塵中的 Cd、Pb可能部分來(lái)自兒童玩具或首飾的脫落碎片.

另?yè)?jù)報(bào)道,灰塵 Ca主要來(lái)自建筑垃圾或墻壁的脫落,本研究南寧市家庭灰塵中Pb與Ca 存在顯著相關(guān),說(shuō)明室內(nèi)灰塵Pb還與建筑、墻壁有關(guān),采樣調(diào)查中發(fā)現(xiàn)南寧市被研究家庭中有 2戶家庭墻壁為彩色漆墻,說(shuō)明彩色漆墻可能是家庭室內(nèi)灰塵中Pb的來(lái)源之一.

另外,家庭灰塵重金屬還可能來(lái)源于室外地表灰塵[19].

3.3 與其他城市的比較

比較不同國(guó)家或地區(qū)家庭灰塵有毒重金屬水平(表4),發(fā)現(xiàn), Cd、Cr、Ni和Cu在不同城市家庭灰塵中的差異小于Pb和 Zn.與其他國(guó)家或城市相比,貴陽(yáng)、南寧和重慶 3城市的家庭灰塵Cd均處于最低水平,但Cr和Ni均處于最高水平.貴陽(yáng)市家庭灰塵Cu高于悉尼、基督堂市和渥太華,低于英國(guó)、沙特和香港,處于中間水平,而南寧和重慶的 Cu則處于較低水平.沙特阿拉伯首都利雅得的家庭灰塵Pb含量最高,是最小值悉尼的7.5倍,利雅得工業(yè)高度集中,交通密集,氣候高溫少雨,多種因素造成城市室內(nèi)外灰塵Pb的累積[8];除此之外,其他城市家庭灰塵 Pb含量較為接近.各城市之間,家庭灰塵 Zn含量的差別最大,但中國(guó)貴陽(yáng)、南寧和重慶三城市Zn含量接近,均處于中間水平.

4 結(jié)論

4.1 貴陽(yáng)市家庭灰塵中Cd、Cu、Ni和Pb均高于重慶市和南寧市,其中貴陽(yáng)市家庭灰塵中Ca、Cd和Cu含量顯著高于南寧市.貴陽(yáng)與重慶家庭灰塵重金屬水平較為接近,南寧相對(duì)略低.

4.2 與城市土壤背景值相比,6種有毒重金屬中,Zn、Pb和Cd三元素在家庭灰塵中累積相對(duì)較重,Cr和Ni累積較輕.3個(gè)城市中,南寧市家庭灰塵重金屬累積相對(duì)較重.

4.3 貴陽(yáng)、南寧和重慶家庭灰塵重金屬累積較重的元素分別是Zn和Pb、Zn和Pb、Cd和Zn.

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致謝：重慶市公交一公司孫建渝女士協(xié)助重慶市的采樣,特此感謝！