電場調諧InAs量子點荷電激子光學躍遷*

李文生 孫寶權

1)(通遼職業學院化工學院,通遼 028000)

2)(中國科學院半導體研究所,半導體超晶格國家重點實驗室,北京 100083)

(2012年7月21日收到;2012年9月18日收到修改稿)

1 引言

單量子點的許多光譜結構特性與單原子、單分子十分相似,是在固態量子體系中實現單量子態研究的理想體系.如單量子點的發光光譜是非經典的,在單光子發射和量子信息研究領域具有重要的潛在應用前景[1,2].同時,由外延制備的半導體量子點與現代半導體工藝相兼用,易于集成制備量子點p-i-n二極管結構,實現電驅動單光子發光器件.量子點可以嵌入Schottky二極管結構中,通過外加電場向量子點注入電子或空穴,研究不同量子點電荷組態下的光譜結構、激子的精細結構劈裂,電子或空穴的自旋弛豫動力學和電子/空穴系統的多體效應等[3?6].這些與單量子點光譜相關的深入研究有助于提高單光子發射效率,弄清其發光的偏振特性,實現基于雙激子輻射復合的糾纏光子態.有關單量子點的荷電組態結構及電場調諧荷電激子的發光特性在國外報道的比較多[3?6],而國內還沒有這方面的研究報道.本文采用光致發光光譜(PL)研究InAs單量子點中單、雙激子及激子的精細結構和對應發光光譜的偏振性,外加電場調諧荷電激子的發光光譜,討論了荷電激子圓偏振度受偏壓的影響,以及帶正或負荷電激子偏振度不同的物理機制.在弱光光譜測量中,PL光譜測量技術得到廣泛的應用,特別是在單個原子、單量子點等光譜研究中具有極高的檢查靈敏度.結合高分辨光譜測量系統,如Fabry-Perot干涉儀,可以測量精細結構光譜[7].對于量子點中荷電激子圓偏振度的測量,PL偏振光譜直接給出電子、空穴的自旋極化度[8].

2 實驗

研究的量子點樣品由分子束外延方法制備,所用的化學元素有鎵源(Ga)、砷源(As)、鋁源(Al)和銦(In),生長樣品的襯底為半絕緣GaAs,生長樣品時襯底和(GaAs/Al0.9Ga0.1As)的溫度為580°C,生長InAs量子點的溫度為450°C.在生長樣品時,相應的化學源打開,入射到GaAs襯底上進行化學反應而形成.樣品結構的生長次序為:n+摻雜GaAs緩沖層上面生長20對n+摻雜的GaAs/Al0.9Ga0.1As組成的底層分布布拉格反射鏡(DBR),InAs量子點嵌在2λ腔長的GaAs微腔中,上面是厚為344.4 nm GaAs層和30 nm Al0.3Ga0.7As層,最后蓋上一層厚為15 nm的GaAs層.量子點為沉積2.35單層的InAs層,其生長數率為0.001單層/每秒.按照這種方法制備的量子點樣品,其量子點的密度非常低,每平方微米小于一個量子點[9].因此,不需要在樣品上制備小的臺面或在金屬鍍層上開透光小孔來分離單個量子點.利用半導體工藝將InAs量子點樣品加工成肖特基二極管,制備的肖特基二級管參數:臺面直徑120μm,透明電極直徑60μm,肖特基電極內直徑為60μm,外直徑為110μm,N電極大小為300×360μm.在實驗中N型歐姆接觸端接電源的負極,肖特基金屬端接電源的正極.當加上正向電壓后,n+型GaAs電極的電子向量子點內注入.當加上反向偏壓后,量子點中的電子隧穿到n+GaAs,見圖1肖特基二極管能帶示意圖.實驗中,樣品放在氦循環制冷的低溫測量系統中,實驗溫度為5 K.實驗所采用的激光器有:氦氖激光器(波長632.8 nm),摻鈦蘭寶石脈沖激光器,脈沖重復頻率為82 MHz,脈沖寬度為200 fs.掃描共聚焦顯微鏡(數值孔徑0.5)用來分辨單個量子點,量子點的發光光譜由共聚焦顯微鏡收集,所用的單色儀焦距為0.5 m,探測器為Si-CCD.對于偏振光譜的測量,激發光設定為右圓偏振光(σ+,通過λ/4來實現),發光光譜的檢測是采用組合λ/4和λ/2波片,以及線性偏振片來完成.

圖1 外加偏壓V b下N型肖特基二極管能帶結構,點線是N極n+GaAs的費米面,虛線是肖特基極金屬的費米面

3 結果和討論

為了研究InAs量子點對激發光生載流子的俘獲概率、不同荷電激子發光光譜及對發光光譜的指認,在低溫5 K和零偏壓下,采用氦氖激光器(波長632.8 nm)激發量子點的GaAs勢壘層,圖2給出測量的單InAs量子點光致發光光譜隨激發功率的變化.在激發功率很低的情況下(圖2(a)0.1μW,×10為譜線放大10倍),只有波長在920.71 nm和波長在922.21 nm的發光峰存在,而且發光強度很弱,這兩個發光峰標記為X+和X.隨著激發功率的增加(圖2(a)15μW,×5為譜線放大5倍),在波長為926.41 nm處出現新的發光峰,標記為X?.隨著激發功率的進一步增加(圖2(a)50μW),在波長為923.67 nm處出現一個發光峰,標記為XX.

圖2 (a)在溫度5 K,激發波長632.8 nm和激發功率0.1,15,50μW下測得的熒光光譜,其中X+是單激子帶一個多余空穴,X為中性激子,XX為雙激子,X?為帶一個多余電子的單激子;(b)在對數-對數坐標下畫出單量子點光致發光強度隨激發功率的依賴關系

為了確認荷電激子X?,X+,X和XX發光機制,測量了熒光積分強度隨激發功率的變化關系,譜線發光強度隨激發功率的變化關系畫在圖2(b)的對數-對數坐標中,實驗數據顯示對應的實驗值與激發功率顯示較好的線性關系.因為激子的發光強度(I(PL))與激發功率的關系可以寫為:I(PL)～Pn,這里P為激發功率,n值對應參加發光過程的激子特性,理論上n=1,2分別對應單/雙激子的發光過程.因此,在圖2(b)中,用線性擬合得到譜線X+,X,X?,XX的系數n分別為1.15,0.66,1.01,1.80,說明X+,X,X?隨功率增加接近線性增加,應為單激子躍遷過程,而XX隨功率增加接近二次方關系,應為雙激子相關的發光過程.此外,通過單、雙激子的偏振特性及對應的精細結構劈裂,我們可以進一步確認X和XX的發光為單、雙激子躍遷過程.在632.8 nm激發下,測量了它們的線偏振光譜如圖3(a)所示,發光峰X和XX具有明顯的線偏振特性,且是配對出現,具有相同的精細結構劈裂(劈裂值約13μeV),從而進一步確認發光峰X為中性單激子峰,發光峰XX為中性的雙激子峰.

圖3 (a)在激發波長632.8 nm下,線偏振檢測的單InAs量子點光致發光譜,實線為水平方向(H)線偏振發光,虛線為垂直方向(V)線偏振發光,這里X為單激子,XX為雙激子;(b)在激發波長863 nm下,激子譜線(X+,X?)的圓偏振度隨偏壓的變化規律,實圓心為帶正電荷激子X+圓偏振度,空心圓為帶負電荷激子X?圓偏振度

為了確認激子X?和X+的帶電荷情況,采用Tai:sapphire激光器將激發波長調為863 nm,即接近InAs量子點的浸潤層,激發光經過起偏器和四分之一波片后變成圓偏振光用來激發量子點樣品.圖3(b)顯示帶電荷激子X?和X+的圓偏振度隨偏壓的變化規律,實驗結果顯示,帶電荷激子X+具有明顯的正圓偏振度,偏振度20%—30%,且發光峰在中性單激子的高能端(見圖2(a)),即增加一個空穴使正電荷激子發光能增加,其光譜及偏振特征與文獻報道相同[10,11].因此,電荷激子X+被指認為帶一個正電荷的單激子,且隨著負電壓的增加,其圓偏振度在逐漸地增加.對于X?發光的圓偏振測量結果顯示,在?0.1—1.0 V之間,電荷激子X?具有很小的負偏振度,且發光峰在中性單激子發光峰的低能端(見圖2(a)),可被指認為帶一個負電荷的單激子[3,12].帶負電荷的激子具有負的偏振度,且其偏振度非常小(小于10%)的物理機制是[12]:對于X?激子,其電荷組態是兩個電子,一個空穴,測量的偏振度與空穴的自旋弛豫機制相關.伴隨著空穴的能量弛豫(電子/空穴在量子點的浸潤層產生),空穴的自旋弛豫非常快,導致測量的穩態圓偏振度很小.此外,由于空穴在弛豫過程中,空穴自旋更易于翻轉,從而導致測量的偏振度是負的.但對于正電荷激子X+,其電荷組態是一個電子和兩個空穴,測量的偏振度與電子的自旋弛豫機制相關,在電子能量弛豫過程中,電子自旋的弛豫率較小,因此得到較高的圓偏振度.在InAs量子點中,電子自旋弛豫機制主要源自于構成量子點晶格的核自旋的無序取向分布[7].

圖4 在激發波長863 nm下,激子發光強度隨偏壓的變化關系 空心圓為帶負電荷激子X?發光強度,實心圓為帶正電荷激子X+的發光強度,實心方塊為激子X的發光強度,空心方塊為雙激子XX發光強度

為了研究外加偏壓對InAs量子點各種電荷組態發光的調諧過程,在零偏壓下,選擇激發光波長863 nm,激發功率約50μW.在這種實驗條件下,零偏壓下發光光譜主要來自于X?,X和XX發光,見圖4.隨著正偏壓的增加,單雙激子的發光強度略有減小,而負電荷激子的發光強度增加.這是由于在正偏壓下,電子從n+GaAs電極注入到量子點的概率增加,從而導致產生X?激子概率增加,即其發光強度也增加.而隨著負向偏壓的增加,X?,X和XX發光強度逐漸減小,這是由于來自于量子點俘獲的電子更易于隧穿到n+GaAs電極.另一方面,隨著負向偏壓的增加,與X?,X和XX發光強度逐漸減小相反,帶正電荷激子X+發光強度隨著電壓從?0.3到?1.0 V而逐漸增加.由于在大的負偏壓下,量子點內電子的逃逸概率增加,使量子點內有多余的空穴.所以隨負向偏壓的增加,帶正電荷的激子X+的形成概率增加,其發光強度也增加.而在正向偏壓下,隨著電子的注入,帶正電荷的激子X+的形成概率減小,而帶負電荷的激子X?的形成概率增加,X?的發光強度逐漸增加.

4 結論

本文研究了電場調諧不同荷電激子的發光光譜,激子的精細結構和偏振發光光譜,得出如下主要結論:1)指認InAs單量子點中不同荷電激子的發光光譜和對應的激子本征態的偏振特性;2)外加偏壓可以調諧量子點的荷電激子的發光光譜;3)伴隨著電子/空穴的能量弛豫,電子的自旋弛豫時間遠大于空穴的自旋弛豫時間.

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