膜分離技術在食品工業中的應用及研究進展

楊方威，馮敘橋*，曹雪慧，李萌萌，段小明，韓鵬祥

（渤海大學化學化工與食品安全學院，遼寧省食品安全重點實驗室，遼寧 錦州 121013）

膜分離技術在食品工業中的應用及研究進展

楊方威，馮敘橋*，曹雪慧，李萌萌，段小明，韓鵬祥

（渤海大學化學化工與食品安全學院，遼寧省食品安全重點實驗室，遼寧 錦州 121013）

膜分離技術作為一種新興的高效分離濃縮技術，在食品工業中的應用日趨成熟。本文概述了膜分離技術的原理、種類及特點，并且綜述了該技術在食品工業中的應用與研究進展。著重介紹膜分離技術在飲用水、乳及乳制品、果蔬汁、飲料、釀造發酵產品、糧油、水產品、畜禽產品和食品天然成分，以及食品加工廢棄物綜合利用等多方面的應用及研究進展。同時探討了該技術目前存在的問題及解決途徑，并對其發展趨勢進行展望。

膜分離；食品工業；應用

膜分離技術（membrane separation technology，MST）是天然或人工合成的高分子薄膜以壓力差、濃度差、電位差和溫度差等外界能量位差為推動力，對雙組分或多組分的溶質和溶劑進行分離、分級、提純和富集的方法。常用的膜分離方法主要有微濾（micro-filtration，MF）、納濾（nano-filtration，NF）、超濾（ultra-filtration，UF）、反滲透（reverse-osmosis，RO）和電滲析（electrodialysis，ED）等。MST具有節能、高效、簡單、造價較低、易于操作等特點，可代替傳統的如精餾、蒸發、萃取、結晶等分離，可以說是對傳統分離方法的一次革命，被公認為20世紀末至21世紀中期最有發展前景的高新技術之一[1]，也是當代國際上公認的最具效益技術之一。

MST用于食品工業始于20世紀60年代末，首先應用于乳品加工，隨后又逐漸用于果蔬汁飲料的無菌過濾、酒類精制和酶制劑的提純、濃縮等方面。此外，新發展起來的聯合MST、膜蒸餾（membrane distillation，MD）和滲透蒸發（per-vaporation，PV）濃縮技術、膜分離與傳統理化分離方法結合分離技術也屬于MST的范疇。在不久的將來，這些技術可能替代熱濃縮、熱殺菌等加工工藝，在果蔬汁濃縮、無菌灌裝、功能活性成分提純等食品加工領域帶來一場技術性的飛躍[2]。

目前，MST在食品工業中已被廣泛應用于飲用水、乳及乳制品、果蔬汁、飲料、釀造發酵、糧油、水產品、畜禽產品、食品功能活 性成分、天然食品添加劑和食品加工廢棄物綜合利用等多個食品生產加工領域。與此同時，提高食品產品附加值、改善傳統加工工藝及開發新產品而采用MST也是食品加工領域的發展方向之一。本文就當前國內外MST在食品工業中的應用與研究進展作了闡述，綜述了MST在多個食品加工領域中的具體應用狀況，并就MST在食品工業中遇到的問題、解決方法和發展趨勢進行了論述。

1 MST的種類和特點

分離膜的根本原理在于膜具有選擇透過性，按照分離過程中的推動力和所用膜的孔徑不同，可分為20世紀30年代的MF、20世紀40年代的滲析（Dialysis，D）、20世紀50年代的ED、20世紀60年代的RO、20世紀70年代的UF、20世紀80年代的氣體分離（gas-separation，GS）、20世紀90年代的PV和乳化液膜（emulsion liquid membrane，ELM）等[3]。

制備膜元件的材料通常是有機高分子材料或陶瓷材料，膜材料中的孔隙結構為物質透過分離膜而發生選擇性分離提供了前提，膜孔徑決定了混合體系中相應粒徑大小的物質能否透過分離膜。圖1是比較典型的一種碳毫微米膜材料的顯微圖；圖2是MF、UF、NF、RO的工作示意圖[4]。MF的推動力是膜兩端的壓力差，主要用來去除物料中的大分子顆粒、細菌和懸浮物等；UF的推動力也是膜兩端的壓力差，主要用來處理不同相對分子質量或者不同形狀的大分子物質，應用較多的領域有蛋白質或多肽溶液濃縮、抗生素發酵液脫色、酶制劑純化、病毒或多聚糖的濃縮或分離等；NF自身一般會帶有一定的電荷，它對二價離子特別是二價陰離子的截留率可達99%，在水凈化方面應用較多，同時可以透析被RO膜截留的無機鹽；RO是一種非對稱膜，利用對溶液施加一定的壓力來克服溶劑的滲透壓，使溶劑通過反向從溶液中滲透分離出來，通常用于去除小分子溶質、懸浮物及膠體物質，常用作海水淡化、水的軟化、選擇性分離溶質及醇、糖等的濃縮制備等[5-6]。

圖1 典型的膜材料顯微圖Fig.1 Microscopic pictures of typical membrane materials

圖2 典型的膜分離工作示意圖Fig.2 Schematic diagram of typical membrane separation

膜分離，尤其是食品工業中采用的MST，與傳統的蒸餾、吸收、萃取、離心分離等分離技術相比，具有以下特點[6-7]：1）膜分離過程不發生相變化，是一種綠色、節能分離的技術。如，在食品工業的環保要求方面，MST被認為是清潔的加工過程，是易造成污染的材料（如用于飲料、啤酒、果汁等澄清的硅藻土）的優良替代品，且非常適合食品工業廢水廢液的處理。2）膜分離過程通常是以壓力為驅動，在常溫下即可進行分離的過程，特別適合熱敏性物質的分離，如酶、果汁、功能活性成分的分離濃縮、精制等；還可應用于創新性的食品加工過程和產品。3）膜分離通常是一個高效的分離過程，適用范圍廣，從微粒級到微生物菌體，甚至離子級等都有它的用武之處，關鍵在于選擇不同的膜類型。4）膜分離設備本身沒有運動部件，較少需要維護，可靠度高，操作簡便。相對于傳統的濃縮（熱處理加工）和分離單元操作（傾析、過濾、離心分離、層析等），膜加工具有極大的靈活性（模塊系統），簡便性（基于模塊類型：螺旋卷組件、中空纖維組件、平板式組件、管狀組件）和自動化。5）膜分離裝置簡單、分離效率高，而且可以直接插入已有的生產工藝流程，不需要對生產線進行大的改變；且在制備傳統食品時，MST有助于簡化流程操作（代替兩個甚至更多的操作步驟）、提高加工效率（澄清操作等）和食品品質（低溫操作等）。

表1 幾種主要的膜分離過程[8-10]8-10]Table1 Major membrane separation processes[8-10]8-10]

表1總結了幾種主要的膜分離過程，比較了各種分離膜的膜材料、孔徑、機理、類型、用途、產生年代等特征。

2 食品工業中的MST

目前，MST在食品工業中已被廣泛應用于飲用水、乳及乳制品、果蔬汁、飲料、釀造發酵產品、糧油、水產品、畜禽產品、食品功能活性成分、天然食品添加劑和食品加工廢棄物綜合利用等多個食品生產加工領域。與此同時，提高食品產品附加值、改善傳統加工工藝及開發新產品而采用的MST也是食品加工領域的發展方向之一。下面就當前國內外MST在食品工業中的應用與研究進展分別進行詳細闡述。

2.1 在飲用水處理中的應用與研究進展

MST的應用是飲用水處理工藝的重大突破，MST對于顆粒物、細菌和其他微生物的有效截留優勢使其成為非常有前景的新型水處理技術，可用于地表水、地下水、海水、工廠污廢水等的處理；且具有可實現自動操作控制、設備占地面積小、易于保養維護和出水水質穩定等諸多優點[11]。

在飲用水處理中常用的膜分離可以分為4 類：即MF、UF、NF和RO。MF和UF為低壓膜，其主要區別就是孔徑大小不同，前者孔徑大于0.1 μm，主要去除懸浮分顆粒、細菌和部分病毒，后者孔徑范圍在0.01～0.1 μm之間，主要應用于大分子或細小膠體以及病毒、細菌的截留；NF可以有效地截留多價離子，但是對單價離子的截留性很差；RO幾乎可以截留水中所有的溶質[21]。而其中UF和MF技術由于操作壓力低、出水水質穩定在給水處理中的應用不斷發展，已具有取代傳統飲用水處理的潛力[13-14]，已成為應用最為廣泛的膜技術之一[15]。

過濾膜處理幾乎可以除掉水中一切物質，其中包括有害的有機物、病毒、細菌等微生物、藻類、農藥、金屬物質、有毒無機物，甚至顏色和臭味[16]。1987年，世界上第一座膜分離水廠在美國科羅拉多州的Keystone建成并開工運行，采用0.2 μm孔徑的中空纖維微濾膜，日處理水量為105 m3[17]。2006年12月份正式建成投產的北京清河再生水廠，在國內大型再生水廠中首次應用國際上先進的超濾膜水處理技術，廠內濾池使用6 組超濾膜箱，出水經過加壓泵從膜箱底部進入過濾孔徑僅為0.02 μm的超濾膜，一期工程日供水8×104m3，二期工程日出水量可達32萬 t，出水水質達到國家IV類水體標準，是我國目前供水規模最大、品質最高的再生水廠[18]。2003年10月開始運行的Chestnut水廠是新加坡最大的飲用水廠，同時也是目前世界上最大的浸沒式超濾飲用水廠，采用強化混凝+超濾+紫外線消毒工藝，超濾工藝的目的是控制濁度、色度和有機物，一期處理水量為2.73×105m3/d，最終處理水量可達7.28×105m3/d，水廠所用的超濾膜為切割分子質量500 u的ZENON膜，總膜面積為1.6×105m2，長時間的運行表明，這種處理工藝具有穩定的出水通量和極好的出水水質，而且對溶解性有機物有很好的去除效果，同時超濾出水采用虹吸工藝，高差約9 m，大大降低了運行成本[18-19]。隨著膜技術的成熟以及膜價格的逐年降低，膜技術在飲用水處理中得到了廣泛的應用，被稱為“21世紀的水處理技術”[20]。

2.2 在乳品加工中的應用與研究進展

膜技術在乳品工業中的應用已有多年，其在食品工業中的應用僅次于飲料業，國外將膜技術應用于食品工業首先就是從乳品加工開始的。膜技術應用在乳制品加工中，主要用于濃縮鮮乳、分離乳清蛋白和濃縮乳糖、乳清脫鹽、分離提取乳中的活性因子和牛奶殺菌 等方面；MST應用于乳品工業中，可簡化生產工藝，降低能耗，減少廢水污染，提高乳品綜合利用率[21]。目前膜技術在乳品工業中的應用主要有：乳品滅菌及濃縮、乳品的標準化、乳蛋白濃縮、乳清的回收與加工利用等（表2）。

表2 膜分離在乳及乳制品生產中的應用[8,222--2255]]Table2 Applications of membrane separation technology in dairy produuccttss[8,22--2255]]

1969年出現了膜濃縮全奶的技術，其目的是采用膜過濾來制備高蛋白質含量（超過20%～22%）的液態奶酪，作為制備軟奶酪或半硬奶酪的原料[3]。乳制品加工中引入MST，在國外已得到較普遍的應用，并不斷地進行技術改進和擴大應用范圍。當前，幾乎所有的國際乳品加工廠都采用了工業化RO和UF裝置加工脫脂乳和乳清液，尤其是利用MST分離濃縮乳清蛋白已形成了相當規模的生產能力[26]。

孔凡丕等[27]研究采用截留液全循環連續錯流NF操作裝置對干酪甜乳清進行NF脫鹽處理，考察了不補水NF濃縮及不同補水透析方式對乳清脫鹽率的影響；結果表明：NF濃縮液經噴霧干燥后，所得乳清粉灰分為4.76%，相比原料乳清粉的灰分降低了45.28%，其他營養成分幾乎完全截留。

2.3 在果蔬汁、飲料加工中的應用與研究進展

果蔬汁、飲料濃縮常規方法是采用多級真空蒸發法，但是該法由于熱影響而會導致果蔬汁風味芳香成分的大量損失及色素分解和煮熟味的產生。自1977年Heatherbell等[28-29]成功運用MST制得了穩定的蘋果澄清汁后，其在果蔬汁加工工藝中的研究與應用發展很快。采用膜技術對果蔬汁澄清、濃縮和除菌，具有快捷、方便、節省貯罐設備和人力等優點，且可優化生產工藝，提高果蔬汁產量和質量，降低生產成本[8,30]。

在食品飲料行業中常用的MST有：RO、NF、UF、MF和ED、填充床電滲析（electrodeio nization，EDI）[31]。現在MST廣泛應用于果蔬汁、飲料等飲品的脫酸、脫苦、澄清、濃縮、過濾、除菌、天然色素提取及加工廢液處理等方面，它對于提高飲料產品的質量，降低飲料生產成本等均具有重要的現實意義。另外，隨著膜技術的發展進步，用無機陶瓷膜超濾澄清、聯合膜分離進行濃縮也已成為果蔬汁加工的重要發展方向。

目前科研人員已對應用于葡萄汁[32-33]、西印度草莓汁[34]、羅漢果汁[35]、仙人掌和梨的混合汁[36]等果汁的膜的選擇及其通量、工藝條件和營養物質與風味的截留等問題進行了研究。仇學農等[37]采用UF法對蘋果果膠液進行分離純化，發現UF能夠實現不同相對分子質量的蘋果果膠的良好分離；同時，UF法分離果膠對果膠液有良好的脫色作用，能夠顯著提高果膠的品質。岳鵬翔等[38]應用NF技術濃縮綠茶提取液，得出NF的滲透通量受綠茶提取液的性質影響很大的結論；且茶葉中主要化學成分的截留率隨操作壓力的增大而增加，隨操作溫度的上升、濃縮時間的延長而明顯下降。Cassano等[39]在研究濃縮胡蘿卜汁和血橙汁時采用了UF、RO和PV的集成膜，在常溫條件下濃縮，同樣高效地保證了原汁的品質。Oliveira等[40]研究了陶瓷管狀膜和中空纖維膜兩種材料的膜對預先經離心和酶解的西番蓮、百香等多種果醬的澄清效果，發現陶瓷管狀膜隨著跨膜壓力的增加，果肉滲透通量增加，而中空纖維膜并沒有明顯變化，且陶瓷管狀膜處理后，果汁的營養、感官品質比較適宜。Conidi等[41]篩選適宜的膜保留佛手汁中大量的黃酮、多酚等抗氧化物質功效成分，經過探究最終得出，效果最好的是截留分子質量為450 u的NF。劉代峰等[42]發明了在常溫、0.5～6 MPa壓力等條件下，采用傳統水處理用的反滲透設備對果汁進行脫水濃縮的方法，發現膜技術處理對果汁中的營養成分及風味物質不造成破壞，極大地提高了產品品質，且省略了冷卻工序，節約了用于冷卻的水資源。

此外，新發展起來的聯合MST、MD和PV濃縮技術也已被用于果蔬汁的生產加工。如Galavema等[43]運用UF結合PV法對血橙汁進行濃縮，結果表明：濃縮后的血橙汁具有天然生物活性的化合物含量高，仍然保持高抗氧化性，MST可以作為一種生產高品質血橙汁技術。在不久的將來這些高新膜技術有可能替代熱濃縮、熱殺菌，為果蔬汁、飲料濃縮、澄清加工等食品生產帶來新的工藝技術變革。

2.4 在發酵、釀造食品加工中的應用與研究進展

發酵液大都是具有生物活性的低聚糖、氨基酸、多肽、蛋白質、酶制劑等物質，具有黏度大、目的產 物濃度較低等特點。MST在發酵、釀造食品加工中主要應用于酒類、調味品、有機酸和氨基酸等產品的生產，是提高發酵、釀造食品品質的首選方法。酒類生產中的MF分離裝置方案如圖3所示。

圖3 酒類生產中的MF分離裝置方案[[4444]]Fig. 3 Schematic diagram of experimental setup of microfiltration membrane in wine production[44]

羅惠波[45]進行了不同孔徑的微孔膜過濾比較實驗，結果發現低度白酒采用孔徑為0.22 μm的膜過濾，高度白酒采用孔徑為0.45 μm的膜過濾可以增強酒樣的抗冷凍性和自然穩定性，并且微量成分損失較少，衛生理化指標均符合標準要求。朱志玲等[46]采用膜UF技術有效除去了白酒因高級脂肪酸乙酯含量過高降度后出現的渾濁、失光現象，且過濾效果好，酒中香味物質損失少，運行成本低。楊公明等[47]發明了一種利用膜過濾提高香蕉果酒外觀品質穩定性的方法，該方法改善了香蕉果酒的品質，外觀澄清透亮，酒液透光率達95%以上，同時減少了酒液中乙醇含量和風味、營養成分的損失及外來化學物質的添加和殘留，降低了果酒中的微生物數量，提高了酒液的生物穩定性，具有良好的應用前景。MST在啤酒無菌過濾、生產鮮生啤酒、生產無醇啤酒、酵母液中啤酒回收、高濃啤酒稀釋用水除氧、空分制氮取代空氣或二氧化碳等方面有著廣泛應用，在提高啤酒的品味、品種、品質和產量方面有著重大的作用和廣闊的發展前景[48]。

近年來，在L-乳酸分離中，MST也得到了廣泛的應用。采用MST預處理乳酸發酵液，除去殘糖、蛋白質、菌體及二價陽離子，對乳酸的分離提取有重要意義。Kamoshita等[49]以Al2O3陶瓷膜過濾器來處理乳酸發酵液，培養一段時間以后，通過陶瓷膜過濾來去除代謝廢物，以維持較高的細胞濃度和活力，發現198 h所得的細胞質量濃度為178 g/L，細胞活力為98%。肖光耀等[50]利用NF方法回收乳酸蒸餾殘液中的乳酸，收率可達到95%以上，產品的還原糖含量、色度均可達到相應的國標要求。

用UF分離技術精制醬油和食醋，是醬油和食醋生產中一項先進的后處理工藝，對于提高產品檔次，開發新品種具有特殊功效。經實驗篩選出的濾膜對醬油中細菌的去除率達到99%以上，經UF處理后的食醋能防止返混，有效保存期達到一年以上。經過10多年來的實驗和應用推廣，目前采用卷式UF設備進行醬油和食醋的精制均已進入工業應用階段[51]。

在谷氨酸生產中使用UF可將谷氨酸與菌體蛋白分離，濾液經等電點結晶，得到谷氨酸晶體，且工藝時間縮短，提取收率提高。楊士春[52]等以質量分數11%的谷氨酸發酵液為對象，研究了MD技術對谷氨酸的分離效果、脫色效果和產水質量，探討了溫度、谷氨酸濃度提高率對膜分離的影響；結果表明：利用MD技術可以顯著提高谷氨酸濾液和谷氨酸脫色液中的谷氨酸質量分數（由最初的11%分別濃縮到63.2%和65.17%），且MD產水可以回到谷氨酸發酵罐中循環再利用，以降低生產成本、減少能耗和污染、提高產水利用率。

2.5 在糧油食品加工中的應用與研究進展

MST在糧油加工中主要用于谷物蛋白的分離、糖類物質的分離與精制、大豆蛋白和多肽的分離、大豆乳清中功能性成分的分離以及油料、谷物油脂的精煉等。

張曉平等[53]以燕麥蛋白回收率、總糖清除率、膜的污染度、濃縮效率及膜通量恢復率為指標，優化了中空纖維膜分離燕麥蛋白的工藝參數及膜的清洗方案，研究表明利用中空纖維膜分離燕麥蛋白是可行的，為膜分離谷物蛋白的研究提供了技術依據。

楊志強等[54]以玉米淀粉為原料，采用膜分離等技術，研究生產高純度（純度可達99.9%）的葡萄糖漿，進而生產高純度的無水葡萄糖的新工藝，發現新工藝具有諸多優點。

MST在大豆加工中的應用主要有大豆油脂精煉、制備大豆分離蛋白和多肽、分離純化大豆多糖、處理大豆乳清廢水等方面。如在大豆油精煉方面，Ribeiro等[55]用多孔陶瓷UF對大豆己烷浸出混合油進行實驗，高達99.7%的磷脂被保留，含磷脂量最低下降到2.2 mg/kg。汪勇等[56]采用無機陶瓷膜MF工藝除去飼料級濃縮磷脂溶液中的雜質，得到含雜量低的食品級濃縮磷脂。蘇浩等[57]以豆渣為原料提取大豆水溶性多糖（water-soluble soybean polysaccharides，SSPS），采用0.5 μm無機陶瓷膜、10 ku有機膜、復合NF對其進行分離，得到了不同分子質量的SSPS。齊軍茹等[58]也發明了一種應用膜分離分級制備不同分子質量SSPS的方法，該方法先采用無機陶瓷膜系統分離原液，再用不同分子質量的超濾膜進行超濾，得到了3 種不同分子質量的SSPS。李靜等[59]比較了孔徑為30、10 nm的陶瓷膜在0.20 MPa下超濾大豆異黃酮萃取液的效果發現，30 nm的陶瓷膜UF效果較佳，滲透液澄清透明。此外，汪勇[60]、杜邵龍[61]等也對陶瓷膜在油脂煉制過程中脫色、脫膠、脫酸以及混合油過濾除雜、分離及在磷脂制備方面的應用進行了研究，發現陶瓷膜都能夠達到很好的分離效果。

2.6 在水產品、畜禽產品加工中的應用與研究進展

有獨特分離特性的MST，也廣泛應用于水產品、畜禽產品加工領域。MST在水產品及水產品調味料的生產，藻類醇、多糖等物質的提取純化，蛋白質酶解物的分離純化，畜禽的血液、臟器、皮骨等副產物資源利用等方面均具有廣泛的應用和研究。以水產品、畜禽產品及其副產物為原料，采用將傳統方法與NF、UF、MF組合的集成膜工藝（integrated membrane process，IMP），提取和精制超氧化物歧化酶（superoxide dismutase，SOD）、凝血酶、肝素、抗茵肽、明膠、硫酸軟骨素等生物活性物質，這對于進一步提升水產品、畜禽產品深加工技術及食品工業發展的水平都有重要意義[62]。

林慧敏等[63]為了獲得高抗菌、抗氧化活性的帶魚蛋白亞鐵螯合肽（ferrous chelating of hairtail protein hydrolysate，Fe-HPH），采用透過分子質量分別為10、5、3、1 ku的UF對帶魚蛋白酶解液亞鐵螯合物進行分級分離；結果表明透過分子質量為3 ku的UF為分離高抗菌、抗氧化活性Fe-HPH的最佳UF膜。陳暉等[64]采用MST進行魚鱗膠原蛋白中試提取液的脫鹽實驗，研究了不同分子質量、不同類型的UF對料液脫鹽效果及膠原蛋白回收率的影響發現，采用UF技術能夠有效脫除魚鱗膠原蛋白提取液中的小分子鹽類；且采用RO技術對UF過程產生的廢水進行了處理，處理后的RO產水大部分可以循環再用于UF過程。

有學者采用截留分子質量為30 ku的中空纖維UF裝置對水產品調味液進行處理，得到的透過液呈淺黃棕色，整體澄清透明，由于有效截留了腥苦味成分，透過液的風味比酶解原液風味更加純正，且具有濃郁的海鮮風味，大大提高了產品的感官品質[65]。Joen等[66]對鱈魚蛋白水解物進行UF處理，得到了3 個部分的具有明顯生理活性的肽類片段，分子質量為10～30 ku的肽片段具有優良的乳化特性和攪打性能，3～10 ku的肽片段抗氧化性能很高，而小于3 ku的肽片段具有優越的血管緊張素轉化酶（angiotensin converting enzyme，ACE）抑制因子的功效。林偉鋒等[67]研究UF對沙丁魚蛋白酶解液的選擇性及分離效果發現，UF技術可以很好地分離純化沙丁魚粗肽溶液中不同分子質量的組分。吳莎等[68]通過MST分離純化復合酶液的實驗研究，證明MST分離純化復合酶液是完全可行的，解決了淡水魚初加工中魚內臟廢料的污染問題。

豬血紅蛋白水解液中多肽、血紅素等營養成分濃度較低，有必要對豬血紅蛋白水解液進行濃縮。楊萬根等[69]用0.2 μm的陶瓷MF膜和截留相對分子質量3.5×103的UF膜對豬血紅蛋白水解液進行MF澄清和UF濃縮，考察膜濾前后水解液中粗多肽、血紅素等成分的含量變化及膜的各項性能表征。結果表明，0.2 μm陶瓷膜對豬血紅蛋白水解液有明顯的澄清效果，粗多肽得率為76.15%，血紅素得率為80.15%，膜再生效果好，膜通量恢復率達到97.42%。劉青山等[70]以膜分離制備高純度卵磷脂，研究通過實驗與分析，建立雙膜法分離磷脂酰膽堿方法，所得制品其磷脂酰膽堿純度為85%。

2.7 在食品工業廢液處理中的應用與研究進展

食品工業中產生的廢水量大，水質惡劣，對環境的污染嚴重。食品發酵廢水以及大豆、果蔬、肉類及乳品加工中的廢水，是食品工業廢水的主要來源。早在1990年代，食品工業就開始大規模地采用膜技術處理廢水[71]。

焦光聯等[72]采用卷式UF膜對干酪素生產廢水進行了回收酪蛋白的中試實驗，實驗證明，卷式UF膜對干酪素生產廢水中蛋白質的截留率大于90%，膜清洗效果好。

蔡春林等[73]研究了用膜直接過濾和逐層過濾的方法對糖蜜酒精廢水進行處理，結果表明：糖蜜廢水原液直接過濾0.45 μm的MF時有902.5 mg/L的化學需氧量（chemical oxygen demand，COD）被過濾掉；經過0.45 μm和0.22 μm的MF時滲濾液由混濁變得澄清，顏色由黑褐色直接變為淺褐色；從140 ku UF逐級過濾后出水，糖蜜廢水的顏色為淡的黃褐色，水質澄清。

MST目前在處理味精廢水領域的應用也越來越廣泛，其中用UF技術去除味精廢水中的菌體；UF和NF系統相結合對味精廢水進行處理；UF和RO為核心的雙膜法處理味精發酵廢水都取得了很大的成功，為解決我國味精工業高濃度有機廢水污染提供了成熟經驗[74]。采用UF去除味精廢水中的菌體和大分子蛋白質等成分，廢水中固體懸浮物（suspend solid，SS）去除率可達99%以上，COD的去除率約為30%，從而較好的減輕了生物法的處理負荷，同時回收了廢水中的蛋白質，蛋白質再經處理還可綜合利用[75]。

采用膜過濾法處理馬鈴薯淀粉生產廢水，不僅處理效果好，而且整個過程是純物理過程，不會引入新的化學試劑而造成二次污染，是一種較為環保的廢水處理方法[76]。呂建國等[77]采用UF對馬鈴薯淀粉廢水進行了回收蛋白質的中試實驗，結果表明，UF對馬鈴薯淀粉生產廢水中蛋白質的截留率大于90%，COD的截留率大于50%。

近年來，隨著大豆活性成分生理功能研究的不斷深入及應用領域的擴大，MST在大豆乳清廢水活性成分回收利用中得到初步推廣。邱全國等[78]發明了一種膜分離工藝回收利用大豆乳清廢水的方法，它包括超濾膜連續分離方式回收乳清蛋白，納濾膜連續濃縮方式回收低聚糖漿，反滲透膜連續濃縮回收透析水；此發明可避免乳清廢水的酸敗和超濾膜的污堵，并能提高產品品質。

2.8 在食品天然成分提純及膜生物反應器（membrane bio-reactor，MBR）中的應用與研究進展

由于膜分離過程中不需要受熱，容易保持分離物質的某些功效和風味。因此，MST在純化天然色素、功能活性成分等方面有很大的發展前景，可以純化如原花色素、玫瑰茄、紫背天葵等熱不穩定性物質和功能性多糖及抗氧化活性成分，利用MST對其提取、分離、純化，可以解決制取過程中的色變、失活等問題。

劉志強等[79]以花生衣的原花色素提取液為原料，研究了不同孔徑的膜組件（NF-500、PS-5、PS-10等）純化原花色素提取液的效果，確定了最佳純化效果的膜組件，在此條件下，原花色素得率13.3%、純度85.8%。盧俊文等[80]采用震動膜過濾技術，以MF除去葡萄籽提取液中蛋白質、膠體、多糖等大分子雜質，除雜率高達34.68%～44.67%，使得其中原花青素的純度提高了8.2%～9.3%；同時以NF技術進行脫水濃縮操作，脫水率達到了96%以上，實現了污水零排放。

寇小紅等[81]探究了將炒青綠茶經水提取后，茶湯用0.2 μm孔徑的膜過濾，濾液依次經過150、20、6 ku的膜組件進行分級和濃縮，得至了150、20、6 ku 部分的截留液。結果表明，膜分離處理對于茶多糖的分離純化效果明顯。

陸俊等[82]探究了MST分離純化大蒜SOD的工藝條件，研究了中空纖維UF分離提純大蒜SOD的工藝參數，并在此基礎上研究了NF對超濾液進行濃縮純化的工藝條件。

周榮清等[83]采用規格為3 m3/d的一體式中空纖維膜MBR對某果汁廠石榴濃縮汁生產廢水進行了凈化處理應用研究。實驗結果表明：采用MBR工藝處理果汁廢水技術可行、操作簡單、易于管理，可節省50%左右的添加營養物質氮磷的成本，為工業規模應用提供了技術參考。

3 MST在食品工業應用中的問題與思考

目前MST在食品工業各方面的應用研究都很活躍，然而，在膜分離過程中，存在著一個不容忽視的問題，即膜性能的時效性問題（膜通量衰減和膜污染的問題）。國際純粹和應用化學協會（International Union of Pure and Applied Chemistry，IUPAC）將膜污染定義為：由于懸浮物或可溶性物質沉積在膜的表面、孔隙和孔隙內壁而造成膜通量降低的過程[84]。它不僅與膜本身的性質、膜組件的形式、待分離料液的性質（濃度、pH值等）有關，還與操作工藝條件有很大的關系[85]。疏水性膜有利于除鹽，不利于除有機物，較親水膜更易堵塞；膜面越粗糙，越易吸附污染物形成污垢，但切割相對分子質量越大，反而越有利于減緩膜通量降低；膜組件抗污染能力由板框式、圓管式、螺旋卷式至中空纖維式依次減弱[86]。溶液pH值不僅影響溶質的電荷等表面性質，同時也影響膜表面的特性，從而影響溶質與膜表面之間的相互作用和溶質在膜面的沉積量及膜通量；pH值越高，溶質與膜之間的排斥力越大，沉積量越少，沉積阻力越小，膜通量越高[87]。在膜的使用過程中，尤其是低流速、高溶質濃度情況下，當膜表面達到或超過溶質的飽和濃度時，便會有凝膠層的形成，導致膜的透液通量不再依賴于UF壓力[88]。

膜污染使膜的過濾性能及通量等發生改變，嚴重制約了MST的應用和發展。現今關于膜污染的機理解釋尚沒有統一的定論，但可以肯定處理料液中的溶質與膜材料的相互作用是導致膜污染的最主要的因素。Kassam等[89]指出，超濾膜污染的機理是膜表面化學和水中溶質-溶質和溶質-膜的相互作用原理。通常認為膜污染主要由凝膠層的形成、膜孔堵塞、濃差極化和膜孔吸附這4種原因引起（圖4）[90]。1）濾餅凝膠層的形成：隨著過濾的進行，大量的粒子在膜表面逐漸累積壓實形成濾餅層，并覆蓋在膜表面，增加了過濾水的阻力，使膜的滲透率降低；2）濃差極化：高濃度的處理料液使膜表面的料液濃度遠遠高于主體料液的濃度，從而使膜面上溶質的局部濃度增加，即邊界層流體的阻力增加，導致傳質推動力的下降，從而使膜的滲透率降低；3）膜孔的堵塞、吸附：由于膜與被分離的物質的相互作用，將在膜表面或膜孔內產生吸附和沉積，大量的污染物黏附在膜孔壁上而造成膜孔的堵塞，使膜孔體積減小，導致膜孔的窄化從而使膜的滲透率降低[90]。

圖4 膜污染類型示意圖Fig.4 Schematic diagram of membrane fouling

影響膜污染的因素是多方面的，關于膜污染的機理至今仍沒有完全統一的理論解釋。膜污染是膜分離過程中不可避免的，但可以通過有效的技術手段延緩膜污染的進程降低膜污染的程度，延長化學洗滌周期，提高膜的使用壽命，降低使用成本。抗污染已成為分離膜研究領域的重要課題，國內外許多學者就此問題在很多方面進行了探討和研究。近年來已有許多方法被用于減輕膜污染的研究中來，其中包括溶液預處理、水力清洗、化學清洗、機械清洗、酶制劑清洗、工藝操作條件優化、膜面改性等；其中膜表面改性方法是通過將各種化學或物理方法以物理吸附或化學連接的方式，將有機聚合物或其他化合物固定在膜的表面或孔隙結構中，以減輕膜面由于污染物沉積而產生的膜污染現象，進而改善膜的性能[91]。如，近年來高分子UF改性主要采用的等離子體改性、共混改性、輻照改性和表面化學反應改性等幾種改性方法[90]。

4 MST在食品工業中的應用展望

MST由于環保、綠色、節約等特點，已廣泛應用于食品工業中，且因其特性的優勢而在食品行業扮演著重要角色。根據不同工藝需求，可以選擇用MF來澄清（去除懸浮物），用UF做提純或分離含大分子物質的溶液，用NF或ED脫鹽、除礦物質以及用RO進行濃縮、分級。在過去幾十年里，膜的應用在食品行業以乳制品和果蔬汁領域最為普遍，且在其他飲料行業（酒水、咖啡、茶），畜禽動物制品行業（動物膠、骨、血液、蛋），谷物類加工行業（谷物蛋白分離、玉米成分提煉、大豆加工）和生物科技領域（酶制劑的提煉、天然成分提純、MBR）等方面的應用也較廣泛[26,31]。綜合來看，在當今食品行業中，UF是所有膜工藝中應用最廣泛的。在將來，隨著膜材料、膜元件及膜工藝設計的不斷改進，RO和微孔膜也會增加它們的應用范圍；聯合MST、MD和PV濃縮技術、MST與傳統的理化分離方法結合分離技術等也會成熟地應用于食品工業生產。

MST要實現在食品工業中的規模性廣泛應用，還要取決于其諸如膜污染機理研究，性能優良、抗污染膜材料的研制開發等相關方面的發展。為了使食品生產提高產品質量，降低成本，縮短處理時間，今后的研究趨勢將是分離技術的高效集成化。多種類型的MST在產品應用中協同發展，UF、NF、MF、RO等多種分離技術聯用，取長補短，實行多級分離也是一大發展趨勢。同時，優化食品加工中的膜分離過程，建立膜通量衰減模型，探明膜污染、堵塞過程和機理，研究開發最合理的膜清洗、防污染方案是MST的另一個應用研究重點。

隨著膜科學技術的不斷進步，對膜選擇性，操作可靠性、穩定性的不斷深入探究，高分子膜和無機膜等新型膜材料的開發，MST性價比的逐步提高，人類終究能夠解決MST中諸如膜污染、膜通量衰減、費用較高等缺陷。MST在食品工業中的應用前景十分廣闊，其優越性將日益顯著，也將推動21世紀的食品科學與工業繼續向前發展。

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Application in the Food Industry and Development of Membrane Separation Technology

YANG Fang-wei, FENG Xu-qiao*, CAO Xue-hui, LI Meng-meng, DUAN Xiao-ming, HAN Peng-xiang
(Food Safety Key Laboratory of Liaoning Province, College of Chemistry, Chemical Engineering and Food Safety of Bohai University, Jinzhou 121013, China)

Membrane separation technology is a new and highly eff cient separation and concentration technology, and its application in the food industry is becoming increasingly mature. In this paper, we summarize the mechanisms, types and characteristics of membrane separation technology, and put our emphasis on reviewing its recent applications in drinking water, dairy products, fruit and vegetable juice, beverage, brewing fermentation, cereals, oils, aquatic, livestock and poultry products and natural food ingredients processing as well as in some other aspects such as comprehensive utilization of food processing wastes. Some problems and corresponding solutions in its current application in the food industry are discussed. Meanwhile, future development trends are analyzed.

membrane separation; food industry; application

TS201.1

A

1002-6630（2014）11-0330-09

10.7506/spkx1002-6630-201411064

2013-07-31

渤海大學人才引進基金項目（BHU20120301）；“十二五”國家科技支撐計劃項目（2012BAD29B06）；遼寧省食品安全重點實驗室暨遼寧省高校重大科技平臺開放課題（LNSAKF2011012）

楊方威（1989—），男，碩士研究生，研究方向為農產品貯藏加工與食品質量安全控制。E-mail：henan2009yfw@163.com

*通信作者：馮敘橋（1961—），男，教授，博士，研究方向為農產品貯藏加工與食品質量安全控制。E-mail：feng_xq@hotmail.com