我國PM_2.5污染現狀及來源解析研究

程念亮等

摘要利用2013年我國各城市PM2.5濃度數據及查找大量文獻，對我國細顆粒物的污染現狀及重點城市細顆粒物來源解析工作進行了初步研究。結果發現，我國PM2.5濃度水平較高且空間差異較大，呈現明顯的時空分布特征；PM2.5濃度高值區主要分布在華北平原、四川盆地、長三角地區，華北地區年均濃度在80 μg/m3左右，各城市PM2.5濃度季節變化基本為冬季>春季>秋季>夏季；燃煤源、工業源、汽車尾氣是對PM2.5有明顯貢獻的主要排放源類，機動車尾氣對PM2.5貢獻的大多在10%～30%。

關鍵詞中國；PM2.5；源解析；污染特征

中圖分類號S181.3；X511文獻標識碼A文章編號0517-6611（2014）15-04721-04

AbstractUsing PM2.5 concentration data of 2013 in China and referring a lot of literature， we preliminary studied the pollution of fine particulate matter and summarized PM2.5 source apportionment in the key cities in China. PM2.5 showed significant spatial and temporal distribution； high surface concentrations of PM2.5 concentrated mainly in the North China Plain， the Sichuan Basin， Yangtze River Delta； the average annual concentration of PM2.5 were about 80 μg/m3 in North China Plain； Seasonal changes in the concentration of PM2.5 were winter> spring> autumn> summer； fired sources， industrial sources， vehicle exhaust were the major source of PM2.5； motor vehicle exhaust mostly contributed 10%-30%.

Key wordsChina； PM2.5； Source apportionment； Pollution characteristics

隨著我國經濟的高速發展、城市化進程的加快和工業規模的擴大，區域性大氣污染日益嚴重[1]。近年來在我國多個地區接連出現以細顆粒物為特征污染物的灰霾天氣，對能見度、公眾健康和城市景觀構成巨大威脅[2-3]。以2013年一季度為例，京津冀乃至整個華北地區出現了嚴重的大范圍大氣污染現象，污染范圍最大時超過100萬km2。細顆粒物是造成此次灰霾現象的主導因素，它由直接排入空氣中的一次微粒和二次微粒組成，一次微粒主要是由塵土性微粒和植物、礦物燃料燃燒產生的炭黑粒子組成，二次微粒主要由硫酸鹽、硝酸鹽、銨鹽等組成，其污染作用往往超過傳統的大氣污染物[4]。2012 年新修訂的GB3095-2012《環境空氣質量標準》[5]將PM2.5納入常規空氣質量評價，這也是我國首次制定PM2.5標準。監測表明我國很多城市PM2.5年均濃度超過國家標準，研究大氣中PM2.5的污染水平及特征具有十分重要的意義，并可為進一步研究其來源及防治措施提供理論依據。

使用科學的源解析方法來判斷PM2.5來源是控制和治理的關鍵，大氣顆粒物來源解析主要是定性或定量識別大氣顆粒物的來源。我國源解析研究起步較晚，20世紀80 年代后期才開始進行源解析的相關研究[6]。目前源解析方法主要有源清單法、源模型法、受體模型法以及源模型和受體模型聯用的方法，我國目前以受體模型解析手段為主。2013年通過的國家《大氣顆粒物來源解析技術指南（試行）》[7]中分階段對城市、城市群及區域源解析工作提出了要求。筆者利用2013年環保重點城市細顆粒物濃度數據、查找大量文獻，對我國細顆粒物的污染現狀、水平及重點城市細顆粒物來源解析工作進行總結，以期為管理部門提供全面有效的信息，采取必要的應急措施以最大限度減輕PM2.5污染的不利影響。

1資料與方法

74個城市在2013年PM2.5濃度數據來源于綠色和平組織[8]，綠色和平從國家環保部和地方環保部門的公開信息平臺上收集了這些城市所有站點2013年全年每日每小時的PM2.5數據，在此基礎上按算術平均的方法分別計算出不同城市的PM2.5年均值。這74座城市是第一批實施《環境空氣質量標準》（GB3095-2012）的城市，較其他城市有更完整和連續的PM2.5監測數據。其他部分城市細顆粒物濃度及源解析結果引自文獻及相關研究報告。季節劃分為春季（3～5月）、夏季（6～8月）、秋季（9～11月）、冬季（12月～次年2月）。

2結果與分析

2.1我國PM2.5濃度分布

2.1.1空間分布。新《環境空氣質量標準》PM2.5年均濃度是35.0 μg/m3為達標，綠色和平組織2013年發布的74座空氣質量排名城市中，邢臺市年均濃度最高，達155.0 μg/m3，海口市年均濃度最低，達25.6 μg/m3，近92%的城市的空氣PM2.5年均濃度達不到國家標準，其中32座城市的PM2.5年均濃度是國家標準的2倍以上，而排行前10名的城市PM2.5年均濃度幾乎是國家標準的3倍以上。經統計，我國北部城市年均濃度約為89.9 μg/m3，南部城市年均濃度約為59.4 μg/m3，東部城市年均濃度約為70.6 μg/m3，中部城市年均濃度約為76.6 μg/m3，西部城市年均濃度約為59.9 μg/m3（圖1），可見，北部城市年均濃度最大，南部城市細顆粒物年均濃度最小，中部省份亦凸顯出空氣污染問題，西安、鄭州、武漢、成都、合肥、太原等城市的PM2.5年均濃度也均達到了國家標準的2倍以上。

PM2.5濃度的年均值分布采用克里格（Kriging）插值法對全國PM2.5年均濃度進行空間插值，克里格（Kriging）插值法建立在半變異函數理論分析基礎上，是對有限區域內變量取值進行無偏最優估計并應用廣泛的一種方法[9]。從圖2可以看出，在空間分布上，PM2.5濃度相對較高的地區往往覆蓋較大的區域范圍，呈現明顯區域性特征，高值區主要分布在華北平原、四川盆地、湖北省東部、湖南省北部、長三角地區。這些地區經濟較發達，人口較為集中，污染物排放量較大；四川盆地主要受地形及氣象條件影響，污染物不易擴散；華北地區冬季燃煤量較大，逆溫頻繁，混合層高度較低，空氣污染狀況較重，春季沙塵頻發，細顆粒物濃度也較高，整個地區PM2.5平均濃度均達80 μg/m3以上，這與美國國家航空和太空管理局NASA發布的全球空氣質量地圖[10]描繪的結果一致，高值中心超過了100 μg/m3。我國南部地區受東亞季風及頻繁的降水影響，顆粒物平均濃度較低；西部地區源排放較少，細顆粒物平均濃度不算太高。由于74個站點多集中在我國東部及沿海地區，在邊界及西部地區插值結果與實測結果難免有所差異，在這里不過多描述。

2.2重點城市源解析結果 PM2.5來源廣泛，燃煤、汽車、烹飪油煙、農村燒柴燒秸稈等均是其直接來源，形成一次顆粒物；煤、油燃燒后排放氣體中的二氧化硫、氮氧化物以及人們在機動車使用、油品加工與溶劑使用過程中產生的揮發性有機物，這些物質在空氣中產生物理、化學反應，形成無機顆粒物和有機顆粒物，統稱為二次顆粒物。 顆粒物來源解析通常采用的方法包括受體模型法、源清單法、擴散模式模擬法以及源模型和受體模型聯用。源清單法是根據各種排放源在一定的時間跨度和空間區域內向大氣中排放大氣污染物的量的集合，識別對受體有貢獻的主要排放源；源模型法是從污染源出發，根據各種污染源源強資料、氣象資料和大氣化學過程，估算污染源對受體的貢獻；受體模型法是從受體出發，根據大氣顆粒物的化學、物理、生物等信息估算各類污染源對受體的貢獻，主要包括基于源和受體成分譜的CMB模型和僅基于受體成分譜的統計模型；源模型和受體模型聯用法是聯合應用2種模型，互補短長，使解析結果更合理。目前受體模型在國內使用比較廣泛，國內相關源解析文獻及報告中47%使用CMB模型[6]。為更好形象地說明我國各城市PM2.5的來源，筆者查找了已發表的有關我國各城市PM2.5源解析文獻及研究報告，簡要總結了各城市PM2.5源解析結果。

從圖3可以看出，盡管各城市采用不同的源解析方法，追溯不同污染源的貢獻率具體數值不同，但該地區細顆粒物主要來源還是當地排放，主要包括燃煤源、工業源、汽車尾氣、揚塵、二次源，其中燃煤源、工業源、汽車尾氣3種污染源對PM2.5的貢獻率最大，各種污染源對PM2.5的貢獻率主要與當地能源結構、經濟發展及氣象條件有關。圖3引用文獻中汽車尾氣對PM2.5的貢獻在10%～50%，多數在10%～30%，經濟快速發展、城市化進程迅速的地區機動車的貢獻較高。以北京市為例，機動車對 PM2.5的貢獻為22%，這與賀克斌等的研究成果北京市機動車的排放對PM2.5的貢獻約為22%～25%[28]、胡敏等的研究成果機動車的排放對PM2.5的貢獻為13%～20%[29-32]基本一致，這些研究成果與北京市環保局最近剛發布的2012～2013年度PM2.5來源綜合解析結果（北圖3不同城市PM2.5源解析結果京市全年PM2.5來源中區域傳輸貢獻約占28%～36%，當地污染排放貢獻占64%～72%，在當地污染貢獻中機動車約占31.1%）[33]相差不大，各研究成果有所差異主要是因為PM2.5成分的多變性、采用的方法、研究者的主觀因素等多方面的原因造成的。同時應注意各地區污染現狀不同、源解析結果不同、經濟發展不同，不能單純地強調該地區PM2.5減排，還應繼續做好多項污染物協同減排及區域聯防聯控工作，以減少大氣復合性污染。

由于至今尚沒有一份完整的國家大氣污染排放源清單，這些源解析方法是否適用于我國污染面廣、污染來源多樣、污染影響重疊的情況，是否結合當地實際情況選擇了最適宜的方法，顆粒物解析結果是否合理，造成目前PM2.5的來源解析研究有較大不確定性[34-35]；如何將多種源解析方法有效結合，形成可信度較高的綜合源解析結果，降低各環節帶來的偏差，還需進一步驗證、評估、研究。

3結論

（1）我國PM2.5呈現明顯的時空分布特征，PM2.5濃度高值區主要分布在華北平原、四川盆地、長三角地區，華北地區年均濃度在80 μg/m3左右，各城市PM2.5濃度季節變化基本為冬季>春季>秋季>夏季。

（2）燃煤源、工業源、汽車尾氣是對PM2.5有明顯貢獻源的主要排放源類，機動車尾氣對PM2.5的貢獻大多在10%～30%。

（3）只有進行系統的、大規模的研究監測，才能對我國PM2.5的污染狀況有清楚的認識，由于缺乏詳細的PM2.5源清單，加之源解析工作采用的方法不同，不確定性較大。

參考文獻

[1] 任陣海，萬本太，蘇福慶，等.當前我國大氣環境質量的幾個特征[J].環境科學研究，2004，17（1）：1-6.

[2] 王瑋，湯大鋼，劉紅杰，等.中國PM2.5污染狀況和污染特征的研究[J].環境科學研究，2000，13（1）：1-5.

[3] 中國環境監測總站.2010年灰霾試點監測報告[EB/OL].（2011-07-04）[2011-10-19].http：//www.cnemc.cn/publish/106/news/news_18191.html.

[4] 唐孝炎，張遠航，邵敏，等.大氣環境化學[M].北京：高等教育出版社，2006：425-428.

[5] 環保部.GB 3095-2012 環境空氣質量標準[S].北京：中國環境科學出版社，2012.

[6] 鄭玫，張延君，閆才青，等.中國PM2.5 來源解析方法綜述[J].北京大學學報：自然科學版，2011（3）：1-7.

[7] 環保部.環發[2013]92號大氣顆粒物來源解析技術指南（試行）[S].北京：中國環境科學出版社，2013.

[8] 綠色和平.發布74個城市2013年PM2.5年均濃度排名[EB/OL].[2014-01-02].http：//news.qq.com/a/20140109/013303.htm.

[9] DAVIS J C.Statistics and Data Analysis in Geology[M].3rd Edition.New York：John Wiley&Sons，Inc，2002：57-61.

[10] 全球空氣質量地圖[EB/OL].http：//www.nasa.gov/topics/earth/features/health-sapping.html.

[11] 中國環境科學研究院.重污染城市環境空氣質量達標管理關鍵技術研究[R].北京：中國環境科學研究院，2012.

[12] 焦艷.上海城區大氣PM2.5濃度及氣溶膠光學特性的觀測研究[D].青島：中國海洋大學，2013.

[13] 魏玉香，銀燕，楊衛芬，等.南京地區PM2.5污染特征及其影響因素分析[J].環境科學與管理，2009，34（9）：29-34.

[14] 王文帥.哈爾濱市采暖期大氣顆粒物組分源解析[D].哈爾濱：哈爾濱工業大學，2009.

[15] 楊凌霄.濟南市大氣 PM2.5污染特征來源解析及其對能見度的影響[D].濟南：山東大學，2008.

[16] 姬洪亮.天津市PM10和PM2.5污染特征及來源解析[D].天津：南開大學，2011.

[17] 王同桂.重慶市大氣PM2.5污染特征及來源解析[D].重慶：重慶大學，2007.

[18] 賴森潮.廣州城市大氣氣溶膠PM10和PM2.5污染特征研究[D].廣州：中山大學，2002.

[19] 嚴向宏.上海寶山區大氣細顆粒氣溶膠PM2.5特征研究與源解析[D].上海：華東理工大學，2011.

[20] 包貞，馮銀廠，焦荔，等.杭州市大氣PM2.5和PM10污染特征及來源解析[J].中國環境監測，2010，26（2）：44-48.

[21] 肖致美，畢曉輝，馮銀廠，等.寧波市環境空氣中PM10和PM2.5來源解析[J].環境科學研究，2012，25（5）：549-555.

[22] 黃輝軍，劉紅年，蔣維楣，等.南京市 PM2.5 物理化學特性及來源解析[J].氣候與環境研究，2006，11（6）：713-722.

[23] 陳濤.成都市中心城區細粒子來源解析研究[D].成都：西南交通大學，2009.

[24] 易帆.城市大氣中可吸入顆粒物的來源分析[D].武漢：華中科技大學2004.

[25] 楊天智.長沙市大氣顆粒物PM2.5化學組分特征及來源解析[D].長沙：中南大學，2010.

[26] 張學敏，莊馬展.廈門市大氣細顆粒物 PM2.5源解析的研究[J].廈門科技，2007（3）：41-43.

[27] 中國環境科學研究院.典型地區大氣灰霾特征與控制途徑預研究[R].北京：中國環境科學研究院，2013.

[28] 賀克斌，楊復沫，段鳳魁，等.大氣顆粒物與區域復合污染[M].北京：科學出版社，2011：165-185.

[29] 胡敏.北京大氣細粒子和超細粒子理化特征，來源及形成機制[M].北京：科學出版社，2009.

[30] 于娜，魏永杰，胡敏，等.北京城區和郊區大氣細粒子有機物污染特征及來源解析[J].環境科學學報，2009，29（2）：243-251.

[31] 朱先磊，張遠航，曾立民，等.北京市大氣細顆粒物PM2.5的來源研究[J].環境科學研究，2005，18（5）：1-5.

[32] 宋宇，唐孝炎，方晨，等.北京市大氣細粒子的來源分析[J].環境科學，2002，23（6）：11-16.

[33] 北京市環保局.北京市正式發布PM2.5來源解析研究結果[EB/OL].（2014-04-16）[2014-04-19].http：//www.bjepb.gov.cn/bjepb/323265/340674/396253/index.html.

[34] 朱坦，吳琳，畢曉輝，等.大氣顆粒物源解析受體模型優化技術研究[J].中國環境科學，2010，30（7）：865-870.

[35] 郝明途，侯萬國，屈小輝，等.大氣顆粒物二重源解析技術的方法改進[J].中國環境科學，2005，25（2）：138-141.