王郭臣,王 玨,信玉潔,陳 莉(天津師范大學城市與環境科學學院,天津 300387)
天津PM10和NO2輸送路徑及潛在源區研究
王郭臣,王 玨,信玉潔,陳 莉*(天津師范大學城市與環境科學學院,天津 300387)
利用HYSPLIT模型和全球資料同化系統(GDAS)氣象數據,用聚類方法對2012年12月~2013年11月期間抵達天津的逐日72h氣流后向軌跡按不同的季節進行歸類.并利用相應的 PM10和 NO2濃度日監測數據,分析了不同季節氣流軌跡對天津污染物濃度的影響.運用潛在源貢獻(PSCF)因子分析法和濃度權重軌跡(CWT)分析法分別模擬了不同季節PM10和NO2潛在PSCF和CWT.結果表明,不同方向氣流軌跡對天津PM10和NO2潛在源區分布的影響存在顯著差異.天津PM10和NO2日均濃度最高值對應的氣流軌跡均集中在冬、春和秋季等來自內陸的西北氣流;夏季影響天津的氣流軌跡主要來自西北和東南方向,對天津PM10和NO2的日均濃度貢獻較小.天津PM10和NO2的PSCF與CWT分布特征類似,最高值主要集中在天津本地以及鄰近的河北省和山東省,是天津這兩種污染物主要潛在源區.
PM10;NO2;后向軌跡;聚類分析;潛在源貢獻;濃度權重軌跡;天津
近年來,隨著經濟的發展,京津冀地區在取得經濟利益的同時,大氣環境質量卻越來越惡化.霧霾天氣的頻繁發生給京津冀地區帶來了極大的危害[1].研究表明,一個地區的大氣污染物不僅受到本地污染源排放的影響而且還受到鄰近地區污染源的影響,而這些影響主要是通過污染物的跨區域輸送造成的[2-3].國內外學者專家對不同地區大氣污染的成因和來源進行了研究,并且分析了氣象條件對空氣污染的影響[4-6],而后向軌跡模型成為研究這一問題的主要手段. Raheleh等[7]利用后向軌跡模型研究發現,中東沙塵區是影響德黑蘭PM10濃度最大的潛在源地;張磊等[8]利用單條后向軌跡的滯留時間場和污染物排放強度場,研究認為平流輸送對黃山光明頂污染物濃度的變化具有重要作用;朱彬等[9]利用后向軌跡模型分析了秸稈焚燒對南京及周邊地區一次嚴重空氣污染過程影響的天氣條件、大氣邊界層特征以及大氣污染物的來源、輸送路徑.目前國內外的研究主要側重于對大氣污染輸送來源的特征分析.
已有研究對大氣污染輸送源特征進行了深入的分析,但主要側重于對潛在污染源的定性研究,有些僅對潛在源的貢獻率大小(潛在源概率)進行分析,卻沒有對潛在源區進行定量研究,即對潛在源區污染物濃度值的大小進行研究與分析.本文在利用潛在源貢獻(PSCF)分析法的基礎上,引入濃度權重軌跡(CWT)分析法對影響天津大氣的潛在源地污染物數值進行定量模擬,以此確定對天津污染物影響較大的潛在源區,為天津空氣污染的治理提供建議.
1.1 研究區概況
天津市(38°34′N~40°15′N,116°43′E~118°04′E),地處華北平原的東北部,海河流域下游,東臨渤海,北依燕山,西靠首都北京,海岸線長約 153km,面積約1.19萬km2.地勢以平原和洼地為主,北部有山地和丘陵,海拔由北向南逐漸下降.天津位于中緯度亞歐大陸東岸,季風氣候顯著,屬于溫帶大陸性季風氣候.夏季高溫多雨,冬季寒冷干燥.
1.2 數據來源
天津主要污染物濃度數據來自天津市環境監測中心國控點自動監測網絡.后向軌跡模式采用的氣象資料為NCEP(美國國家環境預報中心)提供的全球資料同化系統(GDAS)2012~2013年數據.該數據6h記錄一次,分別為00:00、06: 00、12:00和18:00(UTC,世界時).
本文所用氣象資料為美國國家環境預報中心提供的全球資料同化系統數據可直接從網上http://ready.arl.noaa.gov/HYSPLIT_traj.php下載.
2.1 HYSPLIT模型
HYSPLIT (Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory)是由美國國家海洋大氣中心(NOAA)和澳大利亞氣象局共同研發的一種用于計算和分析大氣污染物的來源、輸送、擴散軌跡的綜合模式系統[10-11].該模型具有處理多種氣象要素輸入場、多種物理過程和不同類型污染物排放源功能的較為完整的輸送、擴散和沉降模式.它具有模擬精度高、時間連續變化的特點,廣泛應用于多種污染物在各個地區的傳輸和擴散的研究中[12].為研究遠距離污染輸送對天津市大氣污染物濃度的影響,本文采用500m高度作為研究區的大氣邊界層的平均流場,通過 HYSPLIT模型對研究區每日氣團移動的72h后向軌跡進行模擬,以此反映研究區周圍的氣流運動特征.
2.2 聚類分析法
聚類分析法是根據地理變量(或指標樣品)特征的相似性、親疏程度,用數學的方法把它們逐步地分型劃類,最后得到一個能反映個體或站點之間、群體之間親屬關系的分類系統.本文利用TrajStat[13]軟件中的聚類方法對氣流軌跡進行聚類分析,采用angle distance算法對到達天津的氣流軌跡進行分類,以得到不同的輸送氣流類型,并在此基礎上對不同季節的氣流所對應的污染物濃度特征進行統計分析.
2.3 潛在源貢獻分析法
潛在源貢獻(PSCF)算法是一種基于氣流軌跡分析來識別源區的方法[14]. PSCF值是所選研究區域內經過網格ij的污染軌跡數(χij)與該網格上經過的所有軌跡數(yij)的比值,即
利用此方法可以對影響研究區空氣質量的污染源區進行確認,并在此基礎上分析這些潛在源區的環境屬性對受區(天津)的影響.為了便于研究不同地區潛在源貢獻和確定各潛在源貢獻的大小,將研究區域內氣流軌跡所涉及的區域網格化,分成0.5°×0.5°的水平網格,計算各個網格內經過的氣流軌跡條數和研究區所有網格內的氣流軌跡條數,以此計算各研究區每個網格內的氣流軌跡出現概率.由于PSCF是一種條件概率,當各網格內氣流滯留時間較短時,PSCF值會出現較大波動,使得這種不確定性增大,出現誤差較大的情況.為了減少誤差,相關學者引入了權重函數Wij來減小誤差,使不確定性降到最低,以減少誤差[15].當某一網格中的yij小于研究區內每個網格內平均軌跡端點數的3倍時,就要使用Wij來減小PSCF的不確定性.即WPSCF=Wij×PSCF.本文參考Wang等[16]對Wij的定義,將其定義如下:

2.4 濃度權重軌跡分析法
濃度權重軌跡分析法(CWT)是一種計算潛在源區氣流軌跡權重濃度,反映不同軌跡的污染程度的方法[17-18].利用CWT分析法可模擬潛在源區污染物的權重濃度數值.由于PSCF只能反映潛在源區貢獻率的大小,即每個網格中污染軌跡所占的比例多少,不能反映潛在源區的污染程度,也就無法模擬數值的大小.因此,本文引入CWT分析法對潛在源區的污染程度進行分析.方法如下:

式中: Cij是網格ij上的平均權重濃度; k是軌跡; Ck是軌跡k經過網格ij時對應的天津PM10和NO2質量濃度;τijk是軌跡 k在網格 ij停留的時間.在PSCF分析法中所用的權重函數Wij也適用于CWT分析法,以減少χij值較小時所引起的不確定性.
3.1 后向軌跡聚類分析

圖1 2013年天津后向軌跡聚類的季節分布Fig.1 Seasonal distribution of back trajectories clusters in Tianjin, 2013
利用TrajStat軟件,對各季節的氣流資料進行處理,分別得到不同季節的氣流軌跡圖,根據各類氣流軌跡空間分布特征的一致性,把氣流軌跡分為4類,聚類結果如圖1所示.為了研究不同類型的氣流軌跡對PM10和NO2的影響,將各類軌跡對應的 ρ(PM10)和 ρ(NO2)的算數平均值結合各類氣流軌跡特征,分析氣流對污染物濃度的影響.由圖 1和表 1可以看出,研究期間,冬季(2012年 12月~2013年2月)來自北方內陸地區的氣流軌跡(軌跡1和 4)在冬季氣流軌跡總數中所占的比例最大,其中來自俄羅斯、蒙古國、內蒙古中部、河北方向的氣流軌跡占59.5%;而來自河北東北部、內蒙古東部、北京方向的氣流軌跡占 24.7%;春季(2013年3月~2013年5月)來自俄羅斯、蒙古國、內蒙古中部、北京方向的軌跡最多,占當季氣流軌跡總數的31.1%;來自黃海、山東中部、河北東部等方向的氣流軌跡占當季氣流軌跡總數的27.8%;夏季(2013年6月~2013年8月)來自蒙古國東部、內蒙古中部、河北方向的氣流軌跡最高,占當季氣流軌跡總數的47.8%;秋季(2013年9月~2013年11月)來自蒙古國中部、內蒙古中部、河北西北部的氣流軌跡占當季氣流軌跡總數的39.6%.

表1 天津各類軌跡區域特征的季節分析Table 1 Seasonal analysis of regional characteristics of backward trajectories in Tianjin, 2013
3.2 不同氣流軌跡對大氣污染物濃度的影響
基于各季節氣流后向軌跡聚類分析結果,對各類軌跡對應的 ρ(PM10)和 ρ(NO2)算術平均值進行統計分析,以表征該類氣流影響下的大氣污染物濃度水平特征.由表1可知,冬季來自內蒙古東部、河北東北部、北京的氣流軌跡對應的ρ(PM10)平均值最高,為 103μg/m3,這類氣流來自亞洲北部內陸地區,通常伴隨著西北冷空氣運動南下,經過亞洲內陸沙塵地區,容易攜帶大陸內部地區的塵土以及沿途地區(河北和北京)排放的人為源,因此其氣流軌跡對應的ρ(PM10)平均值最高.而來自蒙古國中部、內蒙古中部、河北東北部等方向的氣流軌跡對應的 ρ(PM10)較低,為 76μg/m3,這主要是因為蒙古國中部、內蒙古中部鄰近沙塵源,河北東北部礦山開采產生大量塵土,當氣流經過時,就會攜帶自然源和當地排放的人為源抵達天津.冬季各類氣流軌跡對應的 ρ(NO2),相對于其他季節較高,4類軌跡的NO2濃度值較高且數值相差較小.這可能是由于冬季北方地區處于采暖期,燃煤電廠排放大量的NO2,在受來自西北或偏西方向的氣流影響時,隨氣流南下,沿途經過北京、河北等地區,攜帶NO2到達天津地區,使得氣流對應的 NO2濃度平均值較高;春季來自內蒙古東部、遼寧西部、河北東部等地區的東北方向氣流軌跡對應的 ρ(PM10)和 ρ(NO2)日平均最高值,分別為 118,58μg/m3,這主要是由于西北氣流南下時,部分氣流偏向東北,經過內蒙古東部、河北東北部、遼寧省西部等工業相對發達的地區,攜帶當地排放的人為源到達天津;夏季各類軌跡對應的 ρ(PM10)和 ρ(NO2)低于其他季節,來自各方向的氣流軌跡對應的 ρ(PM10)和 ρ(NO2)平均值都普遍偏低,最低值分別為76,22μg/m3,這主要是因為天津夏季受東南季風暖濕氣流的影響,主導風向為東南風,且由于夏季北方地區地面植被覆蓋較好,自然源較少,而夏季的降水較多對污染物也有一定的稀釋作用,這就使得夏季到達天津的氣流攜帶的污染物較少;而秋季來自蒙古國中部、內蒙古中部、河北西北部、河北東北部對應的ρ(PM10)和ρ(NO2)的平均值均較高,分別為 104,60μg/m3,原因可能是天津位置偏北,距冬季風源地較近,冬季風頻繁活動對到達天津的氣流影響較大.總體來看,天津四季較易受到來自北方地區大陸性氣流的影響,受沙塵或人為排放因素的影響大,而秋冬兩季 ρ(PM10)和ρ(NO2)的平均值相對較高.夏季主要受來自東南季風的影響,空氣相對較為清潔 ρ(PM10)和 ρ(NO2)的平均值最低.
3.3 污染氣流潛在源區分析

圖2 天津PM10潛在源貢獻的季節分布Fig.2 Seasonal distribution of potential source contribution function (PSCF) of PM10in Tianjin, 2013

圖3 天津NO2潛在源貢獻的季節分布Fig.3 Seasonal distribution of potential source contribution function (PSCF) of NO2in Tianjin, 2013
為了對天津大氣污染輸送源進一步的研究,主要針對天津PM10和NO2開展污染潛在源區分析.圖2為研究期間天津各季節PM10的潛在源貢獻(PSCF)計算結果.冬季 PSCF的較大值主要集中在河北中南部、北京和山東北部等地,是天津PM10的潛在源區;春季PSCF的較大值主要集中在渤海中部、天津和山東北部等區域.此外,內蒙古東部、吉林西部、河北中南部等地區對天津污染源也有一定的影響;夏季 PSCF的數值較小且污染物分布較為分散.這是由于夏季空氣較為清潔,氣流利于污染物擴散;秋季PSCF的較大值主要集中在天津、河北中南部和山東北部等地區;除此之外,河南、山西、內蒙古、安徽北部以及江蘇沿海等地也有一定的潛在貢獻.采用 PSCF方法對天津污染物分析可以發現,天津 PM10的分布存在明顯的季節變化.
由圖3可見,天津NO2的PSCF分布特征與PM10較為類似,但夏季則有較大的區別.具體表現為:夏季PSCF的較大值主要集中在長三角(主要是上海)、江蘇、山東等地的狹長地帶,呈線狀分布.這可能是由于夏季東南季風北上將沿途的人為污染物攜帶所致.相對于其他季節,天津夏季NO2的 PSCF潛在分布范圍較小,說明夏季天津受周圍其他地區污染物的影響較小;而冬、春和秋季則受距離天津周圍較近的河北、內蒙古、山東、遼東半島等地的影響,這些地區是天津污染物的潛在源區.
圖2和圖3所模擬的天津不同季節PM10和NO2的 PSCF分布是一種源概率分布,其模擬污染物貢獻率值在分析過程中有較多的變化和不確定性.但是其模擬的潛在源區貢獻率大小與表1中各類氣流所經過的潛在源區的概率在空間上分布較為一致.天津四季PM10和NO2的PSCF最高值的分布與表 1中主要氣流經過的地區一致.可見,PSCF分析法模擬的源貢獻具有較大的可信度,在確定潛在源貢獻方面是可以被采用的.
3.4 濃度權重軌跡分析
由于潛在源貢獻因子分析法只能反映潛在源區貢獻率的大小,即每一個網格中污染軌跡所占的比例多少,不能反映潛在源區的污染程度,也就無法模擬數值的大小.因此,我們有必要對潛在源區污染物濃度大小進行研究.為此,本研究引入濃度權重軌跡分析法計算潛在源區氣流軌跡權重濃度,以反映不同軌跡的污染程度.通過濃度權重軌跡分析法對影響天津PM10和NO2濃度值大小的潛在源區進行模擬,結果如圖4和圖5所示.
由圖 4可以看出,冬季濃度權重軌跡的較大值主要集中河北中南部和山東西北部,為天津PM10的最主要潛在源區,分布相對比較集中,這些地區對天津日均 PM10質量濃度貢獻在100μg/m3以上,這是因為冬季北方采暖,燃燒鍋爐排放大量的污染物所致;春季 CWT的較大值主要集中在天津沿海,日均 PM10質量濃度貢獻在80μg/m3左右,但是天津附近的渤海中部地區對天津也有一定的影響,這些地區對天津日均PM10質量濃度貢獻在40μg/m3以上;夏季CWT較大值則主要集中在河北省和天津本地局部地區,日均PM10質量濃度貢獻在 60~70μg/m3以上,污染物的濃度較低.這可能是由于夏季天津盛行東南風,氣象條件有利于污染物的擴散,因此污染物濃度較低;秋季 CWT的較大值主要分布在天津、河北、安徽、河南以及山東交界處等地區,對天津日均PM10質量濃度貢獻在80~100μg/m3左右,除此之外,顏色較深的地方在北京、渤海中部的局部地區也有分布,對天津日均 PM10質量濃度貢獻在 40μg/m3以上.這可能是秋季這些區域人為排放的污染物隨冷空氣擴散,較易影響到天津.與PSCF相比,CWT模擬的夏季潛在源區范圍比PSCF大,且對潛在源區污染物濃度定量化的模擬也更加便于對研究區污染物潛在源區的分析.
由圖 5可以看出,天津 NO2的 CWT值與PM10的CWT值季節分布極為相似.冬季CWT的較大值主要集中河北中南部、山東北部和天津本地,日均NO2質量濃度貢獻在50μg/m3以上,是天津NO2的最主要潛在源區;春季CWT的較大值主要集中在河北和天津本地及其附近海域,質量濃度貢獻在30μg/m3以上;夏季CWT較大值主要集中在河北省、山東、天津本地,但潛在源區的范圍相對較為集中,日均 NO2質量濃度貢獻在20μg/m3左右;秋季CWT的較大值主要集中在河北南部、山東中西部和天津本地,日均NO2質量濃度貢獻在 40~50μg/m3左右.但與 PSCF相比較,CWT模擬的夏季潛在源區分布范圍顯然更大,說明NO2的潛在源區分布較廣.

圖4 天津PM10濃度權重軌跡的季節分布Fig.4 Seasonal distribution of concentration-weighted trajectory(CWT) of PM10in Tianjin, 2013

圖5 天津NO2濃度權重軌跡的季節分布Fig.5 Seasonal distribution of concentration-weighted trajectory (CWT) of NO2in Tianjin, 2013
由于濃度權重軌跡(CWT)分析法在分析過程中有一定的變化和不確定性.但這種方法模擬的結果與表 1中各氣流所經過的潛在地區以及這些地區的濃度貢獻值基本一致.天津各季節PM10和NO2的CWT最大值在地區分布上與表1中軌跡貢獻最高濃度在這些地區分布基本接近.這就說明 CWT分析法所模擬的結果是可信的,模擬的結果產生的不確定性較小.
4.1 天津氣流輸送季節性變化特征明顯.冬、春、秋季,來自西北和偏北方向的氣流占有較大比例,對天津PM10和NO2質量濃度影響較大;夏季,東南或西北方向的氣流所占的比例較高,但氣流軌跡相對分散.
4.2 通過對天津不同季節氣流軌跡聚類,可以定量分析各方向氣流軌跡對天津PM10和NO2質量濃度影響的程度:夏季來自北方內陸地區的氣流軌跡對應的 ρ(PM10)和 ρ(NO2)平均值最低.冬春季來自內蒙古東部、遼寧西部、河北東部等地區的東北氣流軌跡對應的ρ(PM10)和ρ(NO2)平均值最高.
4.3 天津PM10和NO2的PSCF和CWT季節分布特征類似.兩類污染物的PSCF和CWT的高值主要集中在天津本地和鄰近的河北省和山東省北部地區.但周邊的內蒙古中東部、遼東半島局部地區也是天津這兩類污染物的潛在源地.
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Transportation pathways and potential source areas of PM10and NO2in Tianjin.
WANG Guo-chen, WANG Jue,
XIN Yu-jie, CHEN Li*(College of Urban and Environmental Science, Tianjin Normal University, Tianjin 300387, China). China Environmental Science, 2014,34(12):3009~3016
HYSPLIT model and global data assimilation system (GDAS) meteorological statistics were applied to analyze the 72-hour backward trajectories of daily airflow in Tianjin during 2012 December~2013 November. At the same time, cluster method was used to classify the airflow backward trajectory in different seasons. Moreover, the daily monitoring data of PM10and NO2from December 2012 to November 2013 were used to analyze the effects that airflow trajectory of different seasons have on the pollutants concentrations in Tianjin. The potential source contribution function (PSCF) analysis method and concentration-weighted trajectory (CWT) analysis method were applied to model the PSCF and CWT of PM10and NO2in different seasons. There was an obvious difference in the potential source area distribution of PM10and NO2owing to the airflow in different directions. Corresponding to the airflow, the highest values of PM10and NO2were concentrated in the inland airflow from northwest in winter, spring and autumn. However, the airflow trajectories in summer were mainly from northwest and southeast, which had less effect on the daily pollutants concentration value of PM10and NO2. The PSCF of PM10and NO2in Tianjin has similar distribution properties to CWT, and the highest value of PM10and NO2was concentrated in Tianjin, Hebei and Shandong province, which were the main potential source area of these two main pollutants.
PM10;NO2;backward trajectory;cluster analysis;potential source contribution function (PSCF);concentration-weighted trajectory (CWT);Tianjin
X513
A
1000-6923(2014)12-3009-08
王郭臣(1989-),男,安徽阜陽人,天津師范大學本科生,研究方向為地理科學.
2014-03-31
國家自然科學基金青年科學基金項目(41205101)
* 責任作者, 講師, amychenli1981@126.com