北京秋季大氣氣溶膠光學厚度與Angstr?m指數觀測研究

張 勇 ,銀 燕 ,劉藴芳 ,趙鳳生 ,任 靜 (.環境保護部華南環境科學研究所,廣東 廣州 50655；2.南京信息工程大學,中國氣象局氣溶膠與云降水重點開放實驗室,江蘇 南京 200；.北京師范大學全球變化與地球系統科學研究院,北京 00875；.渭南市環境保護局,陜西 渭南 7000)

大氣氣溶膠是由大氣介質和混合于其中的固體或液體顆粒物組成的多相體系,氣溶膠顆粒可直接或間接改變地-氣系統的輻射收支,影響全球或區域氣候和環境.研究氣溶膠粒子對環境和氣候的影響在很大程度上取決于對其時空分布的了解和光學特性的準確估算.氣溶膠光學厚度(AOD)和 Angstr?m波長指數是表征大氣光學特性的最基本的參量,可以用來推算大氣氣溶膠的含量,確定氣溶膠尺度和譜分布,檢驗校對衛星反演資料,是確定氣溶膠氣候效應的關鍵因子,并在一定程度上能夠反映區域大氣的污染程度和污染類型[1-2].

近幾十年來,國內外學者利用遙感方法對我國大氣氣溶膠的光學特性研究做了大量的工作.羅云峰等[3-5]利用全國 40多個站點的長期太陽直接輻射資料反演了中國氣溶膠光學厚度的變化特征,得出中國氣溶膠光學厚度在 1960～1980年代有這明顯的增長.李霞等[6]利用烏魯木齊2002～2003年CE318氣溶膠觀測資料,反演得出氣溶膠光學厚度、大氣渾濁度系數β和Angstr?m波長指數 α,全年氣溶膠光學厚度在 7月最小,3月最大,這與PM10、SO2和NO2濃度的月分布不盡相同,春季風沙天氣導致波長指數的減小.Zhang等[7]利用多波段太陽光度計對我國的4個不同地區的氣溶膠消光特性進行了分析.中國科學院大氣物理研究所 CERN太陽分光觀測網(CSHNET)初步覆蓋了我國各類陸地生態系統,觀測結果能較好的描述我國部分地區大氣氣溶膠光學特性的時空分布[8-9].2000年以后,在東亞地區針對我國氣溶膠光學特性和輻射特征進行了一系列的觀測研究,如ACE-Asia[10-12],APEX[13]和SKYNET[14],以及EAST-AIRE計劃[15]取得了大量的成果.

針對北京地區氣溶膠光學特征,我國學者也做了大量的研究.王中挺等[16]利用京津唐地區環境一號衛星(HJ-1)的 CCD數據,通過暗目標法反演陸地氣溶膠,并對氣溶膠光學厚度進行垂直訂正和濕度校正,得到PM10的反演模型,并與中國環境監測總站的地面監測數據進行了對比檢驗,證明 HJ-1的時空分辨率滿足PM10周監測的需要.何秀等[17]利用MODIS兩年的氣溶膠光學厚度產品與北京地區API轉化得到的PM10質量濃度、北京大學站點直接監測的 PM10質量濃度以及香港元朗站點監測的PM10質量濃度做相關性分析,證實氣溶膠遙感光學厚度經過垂直和濕度影響訂正后,可以應用于地面 PM10監測.李成才等[18]對 2001年在北京地區利用太陽光度計觀測的氣溶膠光學厚度和MODIS氣溶膠產品進行了比較,證實MODIS氣溶膠產品可用于污染分析;并通過對氣溶膠光學厚度個例分析,得出除局地排放外,周邊區域(主要為西南和南向)的輸送對北京市區的空氣污染貢獻份額較大.章文星等[19]2002年通過觀測試驗認為,與20世紀90年代中期相比,北京近 3年秋冬季氣溶膠光學厚度有所減小,而春季氣溶膠光學厚度因為沙塵天氣的影響,在近 2年有明顯增加,Angstr?m 指數變小,表明大粒子比例增加,因此需要加強對沙塵源的治理.Xia等[20]整合北京地區太陽光度計數據發現北京地區1997～2005年間氣溶膠光學厚度有顯著上升趨勢.

由于北京特殊的地理條件以及城市規模較大、人口眾多、生產活動頻繁、能源消耗密集,污染物排放量大和排放強度相對集中,當遇到不利氣象條件并維持較長時間時,污染物會不斷積累,空氣質量變差,甚至達到重度污染,影響大氣能見度,對人們的生活造成了巨大影響.但由于對北京氣溶膠的研究多是通過短時間的觀測,了解氣溶膠的物理化學特性,該方法時效性短,不能提供長時間序列氣溶膠特征,并且耗資大,給政府部門的決定決策帶來困擾.本文利用與氣溶膠自動監測網絡(AERONET)同型號的CE318太陽光度計觀測資料討論北京秋季氣溶膠光學厚度和Angstr?m波長指數的關系,旨在分析北京大氣光學特征和污染特征,研究北京大氣污染物來源及組成,為政府部門治理大氣污染提供幫助.

1 實驗

利用法國CIMEL公司制造的CE318自動太陽-天空光譜輻射計,得到2010年10月至12月8個可用通道(340,380,440,500,670,870,1020,1245nm)的觀測數據.儀器選用Langley方法定標,實驗地點設在北京理工大學(BIT),由光度計自動采集并計數,每日采樣10h(北京時間8:00～18:00).根據Smirnov 等[21]提出的方法,對實驗數據進行了嚴格的質量控制,消除了有云數據的影響.圖 1為BIT觀測點與AERONET北京站440nm氣溶膠光學厚度的數據對比,可以看出二者相關系數為0.996,系統偏差為0.02.

圖1 BIT觀測點與AERONET光學厚度數據對比Fig.1 The comparison of the datas of AODs between BIT station and AERONET station

Angstr?m波長指數的計算方法如式(1)所示

式中:τ(λ)為氣溶膠光學厚度;λ1、λ2 為波長.α范圍一般為0～2,平均值大約為1.3;較小的α代表較大粒徑的氣溶膠粒子為主控粒子,相反,較大的α代表較小粒徑的氣溶膠粒子為主控粒子.如當α接近于 0時,說明氣溶膠主控粒子是大粒徑的沙塵粒子,當α接近于2 時,氣溶膠主控粒子是小粒徑的煙霧粒子[14,22-23];城市-工業氣溶膠一般為1.1≤α≤2.4,生物質燃燒氣溶膠為 1.2≤α≤2.3[22],沙塵氣溶膠一般為-1≤α≤0.5[23],海鹽氣溶膠為1.1≤α≤1.8[24].本實驗選取 440,500,670nm 三個通道數據,計算北京秋季 AOD(550nm)和 Angstr?m波長指數(α).

渾濁度系數(β)計算方法如式(2)所示

β的范圍一般為0～0.5,當β≤0.1時,代表清潔天氣;當β≥0.2時,代表相當渾濁的天氣[25].

2 結果與討論

2.1 氣溶膠光學特性的逐時變化和日變化

圖2 氣溶膠AOD的逐時變化Fig.2 Hourly mean of the optical depth of aerosol

圖3 氣溶膠Angstr?m指數的逐時變化Fig.3 Hourly mean of the Angstr?m parameter of aerosol

圖4 氣溶膠渾濁度系數的逐時變化Fig.4 Hourly mean of the turbidity coefficient of aerosol

圖5 非污染天(a,b)與污染天(c,d)光學厚度與Angstr?m指數的日變化Fig.5 Daily variation of AOD and Angstr?m parameter at polluted days and non-polluted days differently

圖2、圖3和圖4為觀測期間北京氣溶膠光學特征的逐日變化圖.可以看出,AOD和β除去個別天數受天氣系統和局地氣象條件影響,出現高值外,大部分變化比較平穩,處于低值.觀測期間AOD 平均值為 0.50(±0.69),變異系數為 139%,β平均值為0.24(±0.31),變異系數為132%.AOD和β平均值均與王躍思等[8]2004年8～12月的觀測結果基本一致,AOD小于Li等[26]2007年全年在香河的觀測結果(0.82),AOD有很明顯的季節變化和年際變化特征.由于AOD和β的極大值與平均值差值過大,造成其標準偏差和變異系數相對較大.α的日波動較大,觀測期平均值為 0.95(±0.33),小于王躍思等[8]的觀測結果(1.66),變異系數為35%.從表1統計結果可以看出,觀測期間40%的天數AOD＜0.2,大氣比較清潔,而AOD＞0.5,污染比較嚴重的天數也達到了26.6%. 10月6～9日受天氣系統影響,風速小、逆溫強、濕度大,華北地區出現了大范圍不利于污染物擴散的氣象條件,北京出現了空氣質量3d輕度污染、1d中度污染.11月17～21日,受持續穩定氣象條件和霧天的影響,污染物擴散條件較為不利,導致污染物形成積累,空氣質量連續超標,并有 2d達到中度污染以上級別,加上本月3次外來沙塵天氣,對空氣質量也造成了不利影響.

根據觀測期間北京市環保局空氣質量日報,并對觀測數據篩選,有11d為三級及三級以上污染天氣,本文特將其分離出來,與非污染天加以對比.圖5為觀測期間非污染天(a和b)與污染天(c和d)AOD和α日變化情況.非污染天 AOD平均值為0.26(±0.16),大氣相對清潔,大氣狀況比較穩定,α平均值為0.92(±0.35),大氣中細粒子較多,但粗離子也占有相當比率.非污染天AOD在14:00～15:00達到最大值,這可能是因為晴天下午 14:00～15:00正是對流最旺盛的時候,地面的污染物被輸送到高空,造成氣溶膠柱濃度升高[27].夜間因為氣溶膠的老化作用,處于邊界層上部的粒子長大,中午 11:00,由于對流作用將前一日輸送至邊界層上部的粒子帶到地面,造成α在此刻達到最低值,此后α緩慢上升,至下午17:00達到最大值.污染天AOD平均值為1.70(±1.03),污染相當嚴重,AOD 波動也較大,沒有明顯的日變化,α平均值為 1.10±0.17,波動較小,維持在1.10上下,這說明污染天顆粒物模態相對比較單一,以細粒子污染為主.基于AERONET北京站5年觀測數據,Xia等[28]分析得到的北京地區氣溶膠光學厚度日變化表明下午為高值,而且也探討MODIS過境時空AOD與日平均值之間的差異.

表1 觀測期間AOD和Angstr?m指數各級發生頻率(%)Table 1 The frequency of different AODs and Angstr?m parameters during the observation (%)

2.2 氣溶膠光學厚度與Angstr?m指數的關系

Tanaka等[29]認為城市-沙塵混合性氣溶膠可以出現 4種α-AOD關系,即在α較大時,α和AOD有正相關和反相關2種情況,在α較小時,α隨著AOD的增大減小或者保持不變.Reid等[30]在巴西熱帶雨林的觀測表明,AOD較小時,α(498～871nm)與之成反比,當大氣中的煙霧粒子大量增加造成 AOD增大時,α也隨之增大.Xia等

[31]和Li等[26]研究了北京和香河α-AOD關系,認為兩者呈弱的負相關. 將部分國內外不同氣溶膠類型AOD與Angstr?m指數關系的研究情況列于表2,以與北京市區氣溶膠Angstr?m指數和光學厚度的關系做比較.圖6為2007～2010年北京秋季大氣氣溶膠α-AOD 關系散點圖,其中2010年為 BIT觀測點結果,其余年份為同期AERONET北京站觀測數據.可以看出,由于具體天氣系統,氣象條件及氣溶膠類型的影響,不同年份AOD和α的關系不盡相同.

圖7為非污染天和污染天α-AOD關系.可以看出,非污染天 AOD＜0.7,α值從 0～1.5,變化比較大,大氣受沙塵、地面揚塵等粗粒子和城市-工業氣溶膠共同影響.當α＜0.6,α與AOD成反比,即影響大氣渾濁度主要為粗離子,當α＞0.8,隨著AOD的增大α也隨之變大,城市-工業氣溶膠等細粒子則為主要影響因素,這與Nakajima等[13]的研究結果相似.污染天,AOD 大于 0.6,α的變化范圍為0.6～1.5,呈現城市工業與生物質燃燒混合污染的狀況.當AOD＞1.2,α值均大于1.0,并隨著AOD的增大,α有些許減小.污染天較高的氣溶膠濃度會造成氣溶膠的碰并過程增多,二次硫酸鹽氣溶膠的吸濕過程以及黑炭氣溶膠的老化過程,均會使氣溶膠長大,導致α減小[26,30,33].

為進一步明確不同氣溶膠類型α與AOD的關系,對非污染天和污染天數據做了詳細篩選,選取具有典型α-AOD 關系的時間段予以討論.如圖8所示,其中10月25日、10月28～30日和11月21日屬于非污染天,AOD均都在0.5以下,α的變化范圍則為 0.1～1.5,顆粒物粒徑變化較大;10月7～9日屬于污染天.可以看到,10月25日AOD在0.1左右,大氣非常清潔,α值在0.4～1.3之間,α隨著 AOD的增大而減小.由于當日相對濕度僅為20%左右,因此排除掉相對濕度的影響.根據氣團軌跡顯示,當日氣流主要來源于蒙古東部,氣流清潔,但氣流的長距離輸送過程中,氣溶膠粒子的老化過程使大氣渾濁度增加.10月 28～30日,AOD 變化范圍為 0.15～0.4左右,α值在 0.7～1.5之間,大氣以細粒子為主,大氣以城市性氣溶膠為主[29],α隨 AOD的增大而增大,Kaufman等[34]研究認為,在比較清潔大氣條件下,新粒子的生成導致大氣中積聚模態顆粒增加.11月 21日,α值在0.1～1.0之間,α隨 AOD的增大而減小,大氣受為城市型氣溶膠和沙塵氣溶膠共同影響,與 Tanaka等[29]的研究結論一致.10月7～9日,AOD均在2.0以上,最大值接近于 4.0,大氣污染嚴重,α變化范圍為 1.0～1.4,粒子主要以細粒子為主.可以看到,隨著 AOD的增大,α減小,即隨著大氣渾濁度增加起主要作用的顆粒物向大粒徑方向移動,但仍為細粒子.此次污染過程,氣流以西南氣流為主,長距離輸送過程將石家莊、保定等工業城市的污染物送向北京,根據 MODIS火點,華北平原存在大范圍的秸稈燃燒過程,同時北京城市主要氣象條件為小風高濕.綜合以上幾點因素,認為此次污染過程,硫酸鹽氣溶膠的吸濕過程以及黑炭氣溶膠的老化過程,以及污染天較高的氣溶膠濃度造成的碰并過程增多,均會使氣溶膠長大,導致α減小[26,30,33],關于氣團軌跡對北京地區氣溶膠光學特性的影響,Xia等[35]做了大量細致的工作.

表2 Angstr?m指數與AOD關系Table 2 The relationship between Angstr?m parameters and AODs

圖6 2007～2010年北京市氣溶膠Angstr?m指數與光學厚度的關系Fig.6 Relationship between Angstr?m parameters and AODs from 2007to 2010in Beijing city

圖7 非污染天與污染天Angstr?m指數與光學厚度的關系Fig.7 Relationship between Angstr?m parameters and AODs at polluted days and non-polluted days differently

圖8 不同氣溶膠類型Angstr?m指數與光學厚度的關系Fig.8 Relationship between Angstr?m parameters and AODs of different aerosol type

2.3 氣象要素對氣溶膠α-AOD關系的影響

氣象要素的變化也會影響α和AOD的關系.圖9為不同風速控制下α-AOD關系圖,Vmax為風速極大值的小時平均.當Vmax＜1m/s和1m/s＜Vmax＜4m/s,α隨AOD呈現相似的變化,表明觀測點周圍不存在強的源或匯,風速不是影響局地氣溶膠變化的主要因素.當Vmax＞4m/s,由于大風對小顆粒的清除作用,AOD降到0.4以下,α也降到0.6以下,α與AOD呈負相關.對風向頻率進行了統計,發現ENE,SW和NW為觀測期間的盛行風向.圖10為不同風向下α隨AOD的變化圖.當風向為ENE,α隨AOD的增大而增大,兩者呈現明顯的正相關,并且α和AOD的變化范圍都很大,表明污染天和非污染天大氣狀況都受到ENE風向的影響,尤其是AOD大于1.0的重度污染情況均是ENE為主控風向,這是因為BIT觀測點的位于北京市西三環和北三環的交界處,地處城市西北向,當風向為 ENE時,城東的大量污染物被吹向觀測點,并且Chen等[36]的研究認為,山谷煙囪效應造成污染物的回流,大量污染物懸浮于北京市上空,兩者的共同影響造成觀測點AOD高值的出現.當風向為 SW 時,可以看到散點分為兩部分,當α＜0.6時α隨AOD的增大而減小,當α＞1.0時,α隨AOD變化不大.當風向為NW時,可以看到α幾乎全部大于 0.5,大氣中含有相當比例的細粒子,并且當α＞1.0,α隨AOD的增大而增大.

為了驗證溫度(T)變化對顆粒物模態的影響,將AOD分為3個等級,驗證不同污染狀況下α與T的關系(圖11).可以看到,AOD＜0.2時,α和T沒有明顯的關系.當0.2＜AOD＜0.5,溫度較低時部分的點α＞1.0,認為是北京及周邊地區供暖后化石燃料燃燒增多導致細粒子排放增,溫度較高時,尤其當AOD＞0.5時,有大量的點α＞1.0,認為在溫度較高的污染環境下由于光化學反應的作用,二次有機氣溶膠粒子的生成速率加快,大氣中細粒子含量增加.因為影響 AOD變化的因素較多,關于溫度和 AOD的關系分析,需要考慮二者協同變化,即同時受天氣狀況和污染源影響,因此溫度變化并不是導致AOD變化的內在原因.圖12為不同α級別下AOD隨RH的變化.可以看到,α＜0.5,即大氣中以地面揚塵和沙塵氣溶膠為主時,AOD隨RH的增大而減小,氣溶膠粒子為非親水性.當0.5＜α＜1.0,部分 AOD 隨著 RH 的增大而增大,氣溶膠表現出一定的吸濕性.α＞1.0時,AOD隨 RH的增大幅度明顯變大,認為是吸濕性粒子吸濕增長造成其散射增強的結果.還可以看到,在RH大于 50%的情況下,有部分的點 AOD并沒有明顯的增加,氣溶膠受相對濕度的影響并不大,這可能與氣溶膠的化學組成有關.

圖9 不同風速下Angstr?m指數與光學厚度的關系Fig.9 Relationship between Angstr?m parameters and AODs at different wind speed

圖10 不同風向下Angstr?m指數與光學厚度的關系Fig.10 Relationship between Angstr?m parameters and AODs in different wind direction

圖11 不同光學厚度下Angstr?m指數與溫度的關系Fig.11 Relationship between Angstr?m parameters and temperature with different AOD

圖12 不同Angstr?m指數下光學厚度與相對濕度的關系Fig.12 Relationship between AODs and relative humidity with different Angstr?m parameter

3 結論

3.1 北京2010年秋季氣溶膠AOD,Angstr?m指數,渾濁度系數的平均值分別為 0.5(±0.69)、0.95(±0.33)、0.24(±0.31),變異系數分別為 139%、35%和132%.受具體天氣系統和污染狀況的影響,北京2007～2010年α與AOD表現出不同的關系.

3.2 非污染天氣下,AOD 變化較小,峰值出現在14:00～15:00,大氣中細粒子組分相對較高.污染天, AOD變化很大,無明顯日變化,顆粒物以細粒子為主.

3.3 非污染天氣下,當α＜0.5,α與AOD呈反相關,α＞1.0,兩者正相關,呈現城市工業-沙塵氣溶膠混合影響的狀況.污染天,兩者無明顯關系,但當AOD＞1.0,由于顆粒物之間的碰并,凝聚過程,加之相對濕度的影響,顆粒物的長大會導致α的減小,呈現城市工業與生物質燃燒混合污染的狀況.

3.4 當Vmax＜1m/s或 1m/s＜Vmax＜4m/s,α隨 AOD呈現相似的變化,觀測點周圍不存在強的源或匯,風速不會成為局地氣溶膠變化影響因素;當Vmax＞4m/s,α與 AOD 呈負相關.當風向為 ENE,α與 AOD 正相關;為 SW,α＜0.6,兩者負相關,α＞1.0,α不隨AOD發生變化;為NW,α幾乎全部大于0.5,大氣中含有相當比例的細粒子,并且當α＞1.0,α隨AOD的增大而增大.

3.5 當 AOD＜0.2時,氣溶膠尺寸與溫度無必然關系;AOD＞0.2時,溫度較低或較高時,出現大量的細粒子.α＜0.5,AOD 隨 RH 的增大減小;α＞0.5,AOD隨RH的增大而增大,氣溶膠表現出一定的吸濕性.

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