我國北方地下水年齡測定問題討論

陳茜茜，陳建生，，王 婷

(1.河海大學地球科學與工程學院，江蘇南京 210098;2.河海大學土木與交通學院，江蘇 南京 210098)

北方干旱區地下水定年是水循環研究中的重要內容。20世紀80年代以來，我國開展了對華北平原、鄂爾多斯、河西走廊等干旱區的地下水補給、徑流、排泄的研究。利用各種示蹤劑進行地下水測年的數據顯示，華北平原等北方地區地下承壓水的年齡都在幾千年到幾萬年之間［1］。在對上述地區進行了20多年的地下水測年數據卻發現，部分原來沒有氚或氚濃度值很低的承壓水中出現了氚濃度增大的現象，因此需要對該地區地下水循環進行全面的認識。

筆者通過對氚(3H或 T)、氟利昂(CFCs)、14C、4He等地下水定年方法的分析，結合華北平原、鄂爾多斯的測年數據，指出各種地下水定年方法的適用性和存在的問題，并對北方干旱區地下水中出現的高氚值問題展開討論。

1 地下水測年方法及存在的問題

地下水年齡的判斷，除考慮地下水系統本身的復雜性，還要分析各種示蹤劑定年的適用條件、時間尺度以及校正方法，以提高測年的準確性和合理性［2］。

1.1 放射性氚定年

氚是放射性元素，半衰期為12.43 a。氚元素是水分子的組成部分，在水中屬于多數物質，抗污染和干擾的能力較強，是地下水運動理想的示蹤劑。天然氚元素是大氣層中氮原子發生核反應生成的，人工氚元素主要來源于核試驗。天然氚與人工氚同大氣中的氧原子化合成氚水(HTO)后，與天然水一起參與自然界的水循環，對現代環境起著標記作用［3］。

氚定年最大的問題是很難獲得降水初期水中氚濃度值，尤其是在靠近核試驗源區附近，降水中的氚濃度值差異很大，準確恢復氚濃度輸入函數極其困難，因此近似地應用氚定年活塞模型確定地下水的年齡，只能得到半定量分析。根據我國現有雨水氚濃度分布，對當前實測地下水氚濃度數據可以作定性判斷，一般氚濃度大于2 TU都認為是核試驗以后的降水入滲，因此氚定年成為判定地下水為近代補給的重要根據。由于氚衰變后的產物是3He，通過測定水中的3He可以準確地獲得采樣期間地下水中的氚濃度，從而提高了氚的定年精度。3H～3He聯合定年對樣品的采集有特殊要求，要采用特殊材質帶有閥門的采樣瓶，利用惰性氣體質譜儀測試費用較高。

1.2 氟利昂定年

CFCs是人工合成化合物，天然本底值為零。大氣中CFCs濃度在近50年里增長近2個數量級，不同年份入滲水中的CFCs化合物(CFC-11、CFC-12、CFC-113)濃度顯著不同，成為其年齡標記［4］。Thompson等［5］首次把CFCs應用于美國地下水年齡測定。地下水的年齡既可以通過CFCs的濃度曲線獲得，也可以通過上述CFCs化合物3種濃度的比值確定，通常將兩種方法的結果進行對比，最終確定地下水的年齡。由于比值方法確定地下水年齡不需要知道原始降水中的濃度值，具有更廣泛的實用性。

CFCs定年的條件與氚定年相同，要求入滲地下水滿足活塞模型，進入含水層后的地下水未受到其他來源的CFCs污染，水樣中所含的CFCs濃度代表了取樣時含水層地下水的濃度。由于CFCs是人工合成的，不存在深部氣體混入所造成的影響。但是在采樣過程中，CFCs容易受到大氣或其他水源的污染，并且20世紀90年代以來大氣中的CFCs濃度趨于穩定并有逐年下降趨勢，不是單一增長的信號曲線，因此CFCs定年不具備長期使用前景。

1.3 14C 定年

14C是放射性元素，半衰期為5 730 a，來源于宇宙射線的快中子與穩定的14N碰撞所產生的核反應。大氣中含14C的CO2等溶于降水后入滲到地下水中，假定地下水的運動滿足活塞模型，并且在運動過程中沒有其他來源的碳化合物進入水中，則通過測定地下水中14C與12C的比值，可以計算出地下水的年齡。但是，考慮到水巖相互作用，水中的14C與碳酸鹽巖中的死碳(12C或13C)可能發生同位素交換，則需要通過13C的測定進行年齡校正［6］。

雖然14C定年方法在國內外取得了很大的成功，但是采用14C測定中國北方地下水年齡存在極大的爭議［7］。研究表明，環太平洋西岸，是世界上較大的CO2氣藏的主要分布區，包括了我國的吉林、河北、山東、安徽、江蘇、東海、廣東、臺灣乃至印度尼西亞等地［8］。埋藏在地球深部的CO2氣體通過斷裂帶向地表排放，在排放的過程中部分地下深層的CO2會溶于地下水中。由于深層CO2中的碳同位素主要是12C與13C，而14C在經歷了漫長的地質時期后基本上都已衰變成為14N，所以混入的碳原子中幾乎不含14C。深層CO2造成地下水中的碳濃度增加。所以，地下水中14C與C比值的降低就存在3種可能:①14C衰變;②水巖相互作用過程中CO2中的14C與碳酸鹽中的14C進行了交換;③深層含碳氣體的混入。由于混入到地下水中12C或13C的濃度是未知的，不可能通過模型進行校正，所以，在有CO－2、CO－3、HCO－3、CH4(甲烷)等含外來碳源混入的情況下，不能滿足定年所要求的活塞模型，這是目前14C定年中出現的最大問題［9］。如果將14C與C的比值理解為14C的衰變，就可能得出了北方地下水為“古水”的錯誤結論。

1.4 4He定年

采用4He定年的方法較為復雜，是通過測定地下水中的3He/4He比值與4He濃度的變化來定年。4He為惰性氣體，溶于地下水中的氦元素除了降水帶來的之外，地層中的鈾、釷等放射性元素通過α衰變等核反應產生氦，地下水的氦濃度隨著其滯留時間的增加而增加，所以，對于穩定輸入的He源，可以通過測定水中的He濃度與3He/4He值就可以計算出地下水的年齡。這種方法適用于穩定的地質環境中，比如澳大利亞大自流盆地，該盆地主要的含水層為砂巖，厚度超過數千米，整個盆地的巖性分布相對簡單，中生代以來盆地內部沒有出現過構造運動，地下水的補給、徑流、排泄關系也十分清楚。但是，我國華北平原乃至北方干旱地區的情況則完全不同，盆地基本上都屬于斷陷盆地，活動斷裂帶發育，受到板塊碰撞的影響，地殼、地幔都通過斷裂帶釋放He、Ne等氣體，而且呈現出巨大的不平衡，地殼、地幔He的釋放率都不是常數。

對于華北平原、鄂爾多斯等北方地區而言，地下水的補給、徑流、排泄關系實際上是不清楚的，徑流情況尚存疑問，來自地殼巖石U、Th衰變的4He更是未知數。所以，利用4He定年所需要的條件很苛刻，不適宜于測定中國北方地下水的年齡。同樣，其他同位素如36Cl等，也不適于在中國北方地下水中使用，因為在斷陷盆地中的輸入源項很不穩定，干擾源幾乎不能通過模型過濾掉。一些學者通過4He、36Cl等同位素測定北方地下水的年齡嚴重偏大［10-11］，其原因是他們將地殼、地幔等釋放的He、Cl等元素當做常量。

2 北方地下水中高氚來源

張之凎等［1］在1985年測定了華北地區地下水的氚元素，超過地下100 m深度的承壓水中的氚濃度小于1.5TU，被認為是核試驗之前的降水，年齡大于33 a，淺層水的氚濃度值較高，達到73.4 TU。陳宗宇［12］在1999年重新測定了華北地區地下水中的氚濃度值，34個潛水中的氚濃度值，濃度最大值為100.86 TU，最小值為4.51TU，均值為51.1TU;28個承壓水中有11個測到了核試驗以來的氚濃度值，最大值為 39.05 TU，最小值為 3.75 TU，均值為17.7 TU。對比文獻［1］地下水中氚濃度值(1985年)發現，無論是潛水還是深層承壓水中的氚值都普遍增大。兩次采樣的時間差為15 a，超過了氚的1個半衰期，也就是地下水中的氚經過15 a后應該衰變剩余不足一半，那么1999年測定到的高氚地下水顯然是后來輸送到華北地區的，因為1985年測定到的潛水氚濃度為73.4 TU，經過15 a衰變后應該只有30 TU左右，均值不可能達到51.1 TU。

王焰新等［13］研究了山西娘子關泉群水中氚元素的分布情況，水簾洞泉在1980年時氚濃度高達85.19 TU，1986年降低為16 TU，1993年降低在6.9～8.6 TU之間，顯然，泉水中的高氚值對應著1963年核試驗期間氚濃度的峰值，于是可以計算出水簾洞泉水的循環周期大約為17 a。在降水量小于400 mm的山西陽泉的娘子關泉群的多年平均流量為10.93 m3/s，娘子關泉群(10個泉)中的δD～δ18O比北方降水的均值分別偏負2%和0.25%，排除了來自當地降水補給的可能性。2008年筆者在內蒙古集寧鉆孔中(7～276 m)測定到了7個高氚值(58～397 TU)，井水的氘氧濃度比當地降水明顯貧化，排除了井水來自于當地降水入滲補給。鄂爾多斯［14］、華北平原、內蒙古高原［15］地下水中仍然保留的高氚值暗示著，地下水的補給源區是靠近核試驗地區的。

前蘇聯的核試驗場位于哈薩克斯坦，全世界一半以上的大氣核試驗都是在這里進行，我國的核試驗場位于羅布泊，緊鄰青藏高原北緣。核試驗產生的氚通過局部降水進入地表水中，將造成地表水中氚濃度劇增，這些氚進入地下水后，地下水將保留著高濃度氚的特征。水量平衡試驗證實了西藏最大的納木錯湖存在滲漏，滲漏量達到了120 ～190m3/s［16］，通過測定地下水中的同位素發現，北方地下水中的氘氧同位素與西藏內流區的降水值同位素相對應［7］，這表明北方地下水來自于青藏高原內流區滲漏補給的推斷在邏輯上是成立的。

3 北方地下水的補給源

我國東部的平原多為斷陷盆地，盆地內部存在大型的走滑斷裂帶，這些斷裂帶控制了地下水分布格局。新生代以來，在印度板塊、太平洋板塊、西伯利亞板塊、菲律賓板塊的共同擠壓作用下，青藏高原西部地區受壓，鄂爾多斯以東的東部地區發生了擴張，西藏地塊的物質東流，形成了東西向的一些走滑斷裂帶［17］，比如狼山-日喀則斷裂帶，雜多-雅布賴斷裂帶等，沿著這些走滑斷裂帶普遍分布著溫泉或冷泉［18］。研究表明，鄂爾多斯高原上的黃土高原的風塵顆粒的連續堆積與深循環地下水有關［19］，而且岱海、烏梁素海等湖泊均接受外源水的補給［20-21］。土壤水入滲試驗證實，在降水量小于400 mm、地下水位埋深大于4m的北方地區，降水基本上對地下水沒有補給，這個觀點也被其他學者的試驗［3，22］所證實。上述事實都表明，地下水補給除了遵從區域水文地質循環模式之外，還遵從跨流域的深循環模式［7］。

王仕琴等［23］在河北衡水分析了土壤水中氘氧同位素隨深度的分布，研究發現0～30 cm的土壤水來源于大氣降水，30 cm以下的土壤水與地下潛水中的同位素相同，比大氣降水明顯偏負。衡水潛水中的溶解總固體(TDS)質量濃度接近9 g/L，比潛水層下部的4個承壓含水層高出了1個數量級，承壓水的TDS質量濃度均小于1g/L，而且無論是承壓水還是潛水，氘氧同位素都比當地降水貧化［24］。顯然，深層承壓水不可能來自潛水的補給，因為根據熱力學第二定律，封閉系統徑流方向上地下水中的TDS質量濃度是不斷增加的，也就是說熵在不斷增加(S≥0)，如果出現了鹽分減少的情況，則是出現了負熵(S＜0)，這表明系統不是封閉的，地下水存在其他低鹽度的補給源。華北平原承壓水中的δD～δ18O關系點沿著蒸發線EL2分布，遠遠偏離了當地降水的蒸發線EL1，潛水中的δD～δ18O關系點落在當地降水與承壓水之間，顯然是混合的結果，參見圖1。由于大部分地下水中的δD～δ18O關系點偏離了全球降水線(GMWL)，表明補給源區地表水在入滲之前受到過蒸發。

圖1 華北平原降水、承壓水、潛水的δD～δ18O關系

柳富田等［25］采用CFCs對鄂爾多斯盆地的地下水進行了年齡測定，CFCs年齡一般在23～26 a，CFCs年齡大于31 a的只有4個，2個為40年，2個年齡大于70 a，參見圖2。

筆者測定了鄂爾多斯盆地的河水與泉水中的氚濃度值，參見圖2。河水樣8個，氚濃度值在7～27 TU之間，平均氚濃度值17.2 TU;泉水樣29個，氚濃度值在2～55 TU之間，平均氚濃度值13.7 TU。河水中氚濃度均值大于泉水的均值，通過野外考察可知，鄂爾多斯河流的穩定補給源是泉水，當地降水僅在汛期對河流產生補給。通過鉆孔剖面氘氧同位素與離子分析得知，地下水與土壤水中的同位素與離子濃度存在明顯差異，鄂爾多斯盆地當地降水對地下水基本沒有補給作用［14］。河水與泉水中氚的均值較為接近，符合泉水補給河水的關系，由于流量大的泉水氚濃度較高，所以河流的平均氚濃度值大于泉水。從圖2可以看出，CFCs測定的地下水年齡主要集中在20～40 a之間，有2個樣本年齡超過了70 a。由此可見，氚元素與CFCs測定的地下水年齡是相近的，都屬于近代的補給，CFCs可以定量地測定70 a以內地下水的年齡，氚元素與CFCs都可適用于中國北方地區地下水的年齡測定。

圖2 鄂爾多斯盆地中氚濃度值與地下水中CFCs的定年結果

4 結論

氚元素作為水的成分屬于多數物質，受外來影響相對較小。由于降水中的氚初始濃度值不宜率定，只能定性或半定量分析地下水的年齡。氚元素對于判定地下水是否接受核試驗以來近代降水的補給，仍然是一種理想的定年方法。

CFCs是人工合成的化合物，自然界中沒有天然成分，通過與氚元素的對比分析，二者確定的鄂爾多斯地下水年代較為接近，地下水的年齡在20～40 a，個別年齡超過70 a，符合地下水補給、徑流、排泄的特征。

由于內蒙古高原、華北平原、鄂爾多斯等盆地存在基底斷裂帶，大量的惰性氣體、CO2等氣體通過斷裂帶向地表排泄，由于這些氣體的來源復雜，排泄量與斷裂帶的分布有關，不可能采用模型進行校正，對14C、4He、36Cl等方法產生了極大的干擾。所以，14C、4He、36Cl等定年方法不適用于北方地區地下水年齡的測定。

內蒙古高原、華北平原地下水中仍然保持著較高的氚濃度值，部分深井水中氚濃度異常高，表明地下水的補給源區應該靠近核試驗場附近。羌塘盆地西北部是哈薩克斯坦，曾經是前蘇聯的核試驗場，而北邊是羅布泊核試驗場，符合外源高濃度氚水的特點。北方干旱區地下水補給源區可能在西藏的羌塘盆地。

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