典型酸堿條件下NO2-對剩余污泥水解產酸的影響

王 博,王淑瑩,袁 悅,彭永臻(北京工業大學,北京市水質科學與水環境恢復工程重點實驗室,北京市污水脫氮除磷處理與過程控制工程技術研究中心,北京 100124)

典型酸堿條件下NO2-對剩余污泥水解產酸的影響

王 博,王淑瑩,袁 悅,彭永臻*(北京工業大學,北京市水質科學與水環境恢復工程重點實驗室,北京市污水脫氮除磷處理與過程控制工程技術研究中心,北京 100124)

控制溫度35℃,在典型pH值條件下(酸性5.0,堿性9.0)對比研究了NO2-對剩余污泥水解酸化性能的影響.結果表明:投加亞硝酸鹽促進了剩余污泥的水解,提高了總可溶性COD(SCOD)產量,且隨著時間的進行,酸性時比堿性時水解程度更高,到第28d時,總SCOD濃度由高到低依次為B1(pH=5且加NO2-),B2(pH=9且加NO2-),B4(pH=9且未加NO2-),B3(pH=5且未加NO2-);B1,B2,B3和B4中總揮發性脂肪酸(TVFAs)最高濃度分別為4476,4303,1350和2921mg/L,表明亞硝酸鹽同樣增強了污泥的酸化程度,并且酸性條件時促進作用更大.除此之外,酸性且投加NO2-的條件可以有效減少氨氮的釋放.

pH值；NO2-；剩余污泥；水解；酸化

目前,活性污泥法是生活污水、城市污水處理中最常用的工藝,然而,處理過程中會產生大量的剩余污泥[1].如何實現污泥的減量化、穩定化、無害化是城市污水處理廠面臨的重大難題.剩余污泥發酵產生的揮發性脂肪酸被認為是營養物質去除過程中易于利用的碳源[2].然而,許多研究過程采用提取發酵上清液作碳源的方法[3-4],這樣不僅需要解決污泥發酵液泥水不易分離的難題[5],而且還面臨發酵產物被產甲烷菌消耗的問題[6].向厭氧發酵污泥中加入亞硝酸鹽,可以使剩余污泥發酵與反硝化同時進行,進而實現內碳源原位開發和利用[7],這種耦合方式具有如下優點:由于 NO2

-的存在,避免了產甲烷反應的發生,防止了發酵產物被產甲烷菌消耗;發酵產物產生后隨即被周圍的反硝化菌利用,增加了發酵反應和產物傳質的推動力;反硝化反應產生堿度,能使反應器保持在中性或偏堿性的條件下運行,避免過度酸化[8-9].

pH值是影響厭氧污泥發酵和反硝化反應的重要因素.Chen等[6]指出堿性和酸性時污泥水解性能高于中性,而揮發性脂肪酸產量在堿性條件下均高于其他條件;在早期的文獻中產酸相反應器中最適的pH值通常設定在5.0與6.0之間[10].此外,有研究表明當用揮發性脂肪酸作為反硝化碳源時,適宜的pH范圍是7.0～8.0,且當pH值低于6.5或高于9.0時反硝化速率有所下降[11].綜合以上內容,本研究通過批量試驗將亞硝酸鹽投加到剩余污泥發酵系統,以期探究利于發酵的較佳酸堿條件下(pH=5和 9),亞硝酸鹽或反硝化對厭氧污泥消化的進一步影響.

1 材料與方法

1.1 試驗裝置與運行

圖1 試驗裝置示意Fig.1 Schematic diagram of experimental setup

如圖1所示,反應器為4個容積1.7L的廣口試劑瓶,分別添加 1.5L的新鮮剩余污泥,曝氮氣5min以去除反應器內的氧氣,并立即用橡膠塞封閉.控制反應器中溫度為(35±1)℃,使用磁力攪拌器(500r/min)進行攪拌,使反應器中的泥水混合物充分混勻.使用WTW Multi340i水質測定儀對pH值進行實時監控,每天在07:00,15:00,23:00手動調節B1,B2,B3,B4反應器的pH值,使其分別穩定在5.0,9.0,5.0,9.0(用3mol/L的NaOH和3mol/L的HCl調節),并定時(12:00)向B1,B2反應器中投加100gN/L的NaNO2溶液1.5mL.反應器共運行28d,取樣周期為2d,每次定時(11:30)從4個反應器中取泥水混合液15mL,用0.45μm的醋酸纖維濾膜過濾,對濾液中的 NO2--N、NH4+-N、PO43--P、COD、蛋白質、多糖,揮發性脂肪酸(VFAs)等指標進行測定.每個樣品均測3次,圖表中的數據是3次所得結果的平均值.

1.2 剩余污泥來源與性質

剩余污泥取自本實驗室以生活污水為處理對象的中試 SBR反應器(有效容積:7m3),經自來水淘洗后濃縮至所需污泥濃度(約10g/L),污泥特性見表1.

1.3 測定方法

SS、VSS采用稱重法測定[12],NO2--N、NH4+-N、PO43--P采用LACHAT QuikChem8500Series2流動注射儀測定.COD采用連華科技 5B-1型COD快速測定儀測定.蛋白質采用 lowry-Folin法測定[13].多糖采用蒽酮比色法測定[14].

VFAs采用 Agilent 7890A氣相色譜儀測定,N2為載氣,FID 檢測器,色譜柱型號及尺寸:Agilent DB-WAXetr,30m×530μm×1μm,載氣流量為 3.8mL/min;起始爐溫為 80℃,維持 1min后以 20℃/min升溫至 160℃,1min后再以 5℃/min升溫至180℃停留2min.進樣器和檢測器溫度分別升至220和250℃,進樣體積為2.0μL.

表1 試驗所用剩余污泥的性質Table 1 Characteristics of waste activated sludge(WAS)

2 結果與討論

2.1 NO2-投加對剩余污泥水解的影響

式中: CSCOD為理論上產生的總 SCOD,mg/L; CA? NO?2為投加的NO2--N量,mg/L; CNO?2為反應器中 NO2--N 濃度,mg/L; Cobs-COD為反應器中SCOD濃度,mg/L; 1.72為反硝化1mg NO2--N所需理論COD質量.

厭氧污泥發酵主要包括 3個階段:水解,酸化和產甲烷,研究表明NO2-的存在(B1和B2投加了NaNO2)使產甲烷菌受到抑制,產甲烷性能下降或停止(亞硝酸鹽濃度為50mgN/L時,甲烷產生量將減少80%[15]),于是發酵產物不再被產甲烷菌消耗,而主要被反硝化菌群利用[8-9],因此理論上產生的總SCOD由表觀測得的SCOD量和用于反硝化的SCOD量組成[式(1)].污泥的水解情況可以根據總SCOD 的變化來判斷(圖 2),明顯看出,在B3(pH=5),B4(pH=9)未投加 NO2-的條件下,二者SCOD均呈現出先上升后下降的趨勢,且分別在第6d (3083.0mg/L)和第4d (5679.5mg/L)達到最高值,B4在整個發酵過程中總SCOD濃度始終高于B3,可見與酸性條件相比,堿性條件下污泥水解程度更大,這與苑宏英等的[16]研究結果一致.

圖2 總SCOD的變化情況Fig.2 Variation of the total SCOD concentrations

對比B1,B2中總SCOD濃度(圖2),發現二者變化趨勢有很大區別,B2(pH=9且投加 NO2-)中總 SCOD 前期出現波動后期不斷增加,而B1(pH=5且投加NO2-)中總SCOD隨時間一直升高.第14d之前,B2中SCOD濃度始終高于B1,第 14d之后盡管二者均呈現不斷上升的趨勢,但B1中總SCOD卻一直高于B2.酸性條件下,比較B1和B3中SCOD濃度,發現二者在第6d之前相差不大,第6d之后,B1中總SCOD明顯高于B3,且差距隨時間不斷增大,到第 28d時,B1中總SCOD是B3的10倍之多.堿性條件下,比較B2和B4中SCOD濃度,發現在整個發酵階段,B2始終高于 B4.綜合以上得出,投加亞硝促進了剩余污泥的水解,提高了總SCOD產量,且隨著時間的增加,酸性條件時所積累的總溶解性有機物產量更高.

圖3 NO2--N還原速率與FNA濃度隨時間的變化情況Fig.3 Variations of NO2--N reduction rate and FNA concentration

分析上述現象產生的原因,一方面,在整個發酵過程中由于每天都向B1,B2中投加亞硝酸鹽,盡管反硝化作用一直存在(如圖3, B1、B2反應器中平均反硝化速率均維持在3.7mg N/(L·d)),但是 NO2

--N濃度是一個漸變的過程.亞硝酸鹽的存在,使得反應器中不再是嚴格厭氧環境,產甲烷菌受到抑制,進而減少了產甲烷作用對于發酵產物的消耗,而反硝化作用的存在使得發酵產物隨即被反硝化菌利用,增加了水解產酸過程的推動力[9],因此投加亞硝促進了剩余污泥的水解,總SCOD產量得到提高(圖 2).另一方面,在酸性且含有 NO2

--N 條件下會產生大量游離亞硝酸(FNA),反應衍生物如NO,N2O3和NO2也會伴隨產生,而NO已被證明對于菌群是一種高毒性的化合物,且N2O3和NO2可破壞蛋白質的結構,進而引發細胞破損[17-18].系統中的這些物質與菌群隨著接觸時間的增加,在很大程度上會加速微生物的衰減,進而使得污泥發酵產生的總SCOD不斷增加.另外, pH=5時,FNA平均值為 4.6mg/L,而 pH=9時,FNA平均值為 2.8×10-4mg/L,可見FNA在酸性條件比堿性條件濃度更高(圖3)對產甲烷菌的抑制作用更強,使得產甲烷作用消耗的有機酸較少,因而隨著時間的增加,酸性條件時所積累的總溶解性有機物產量更高(圖2).

2.2 蛋白質濃度的變化

污泥中的有機物主要由蛋白質組成(表1),其含量直接影響著系統中揮發性脂肪酸(VFAs)的多少.由圖4可見,B2中蛋白質濃度呈現不斷下降的趨勢且在第 1d達到最高值(536.9mg/L),可見其變化決定了 SCOD前期整體下降的趨勢(圖2);B3和B4反應器則呈現先上升后下降的趨勢,這與 SCOD的變化基本一致(圖 2),二者均在第6d達到最高值,分別為355.8,544.7mg/L;B1中蛋白質濃度不斷增加且在第 14d達到最高值585.9mg/L,表明 SCOD前期增加的原因主要是蛋白質含量的提高.對比相同 pH值下投加亞硝酸鹽和未投加亞硝酸鹽反應器中(B1和B3、B2和B4)蛋白質濃度,發現B1(pH=5,加NO2-)中蛋白質濃度始終高于 B3(pH=5,未加 NO2-);而B2(pH=9,加 NO2-)除在第 6d蛋白質濃度低于B4(pH=9,未加NO2-)外,其余時間均高于B4.綜合以上可以得出,NO2-投加可以增強污泥溶解性能,促進蛋白質溶出,進而提高SCOD產量.

圖4 蛋白質濃度的變化Fig.4 Variation of the protein concentrations

有研究表明,堿性條件下蛋白質溶出量多于酸性和中性條件,且其濃度隨著發酵時間的延長逐漸增加[19],對比B3與B4反應器中蛋白質濃度(圖 4),可以看出,B3始終低于 B4,與上述研究結果相同.然而,B1與B2反應器中蛋白質濃度的比較卻與上述規律有所不同,發現第10d之前,B1中蛋白質濃度低于B2,例如,第6d時B1和B2中蛋白質濃度分別為388.7,489.9mg/L;第10d之后B1中蛋白質濃度超過B2,且二者之間的差距有所增大,例如第14d時B1和B2中蛋白質濃度分別為585.8,416.3mg/L,二者相差169.5mg/L,而第26天時 B1和 B2中蛋白質濃度分別為 497.6, 292.6mg/L,二者相差 205.0mg/L.綜合以上得出,隨著時間的增加,亞硝酸鹽的加入使得酸性比堿性更能促進蛋白質溶出.

2.3 NO2-投加對剩余污泥酸化的影響

表2 TVFAs濃度隨時間變化情況(mg COD/L)Table 2 Variations of TVFAs over time (mg COD/L)

研究表明,揮發性脂肪酸(VFAs)特別是其中的乙酸,是反硝化過程中優先利用的碳源[20-21],因此 B1和 B2反應器中理論上產生的總 VFAs (TVFAs)由表觀測得的VFAs量和用于反硝化的VFAs量組成.由表2可以看出,在同一pH值條件下隨時間增加,投加 NO2-時 TVFAs濃度高于未投加NO2-時,表明亞硝酸鹽增強了污泥的酸化程度.例如第12d時,B1、B3(pH值均為5)中TVFAs濃度分別為1772.7,953.1mg/L,B2、B4中(pH值均為9)TVFAs濃度分別為2944.9,2619.0mg/L.經分析,出現這種現象的原因有以下三點:1)兩種典型酸堿條件與亞硝酸鹽的投加使得污泥水解產物增多(圖2),酸化細菌有更多的可溶性物質進行酸化;2)NO2-或FNA對產甲烷菌有很強的抑制性,使反應能夠很好地控制在酸化階段[22];3)亞硝酸鹽激發了反硝化的進行(圖 3),酸化產生的 VFAs被更多的利用,(到第28d時,B1、B2中反硝化作用所消耗的VFAs占TVFA產量的比例分別達到94%和97.8%),從而避免了底物反饋抑制,導致生化反應推動力增強和TVFAs產量的提高.

B1和B2中TVFAs在第28d達到最高濃度,分別為4501.5和4329.5mg/L,相比之下,B3和B4中TVFAs濃度比較低且在第8d取得最高值,分別為1350.7,2921.5mg/L.特別指出,當pH=9,投加亞硝酸鹽時 TVFAs最高濃度是未投加時的 1.5倍,而當pH=5,投加亞硝酸鹽時TVFAs最高濃度是未投加時的3.3倍.這說明,與堿性條件相比,酸性條件時投加亞硝酸鹽更能促進污泥酸化程度.

由圖5可以看出,隨著時間的增加,B1和B2反應器中TVFAs占SCOD的百分比例趨于穩定,在16d～28d期間B1和B2中TVFAs/SCOD平均值分別為50.5%和66.4%.由于TVFAs是發酵產酸的主要產物,其占SCOD的比例直接反映出酸化階段在整個污泥發酵過程中所取得的效果,圖5中數據結果表明在典型酸堿條件下(pH=5和pH=9),投加亞硝使得酸化階段產物均超過污泥發酵產生SCOD的一半,并且堿性條件下酸化階段產物更高.

圖5 B1(pH=5,加NO2-)和B2(pH=9,加NO2-)反應器中TVFAs/SCOD的變化情況Fig.5 Variations of TVFAs/SCOD in B1 (pH=5with NO2-addition) and B2 (pH=9with NO2-addition) reactor during fermentation

2.4 NO2-投加對NH4+-N和PO43--P釋放的影響

圖6 NH4+-N和PO43--P濃度的變化Fig.6 Variations of the concentrations of NH4+-N and PO43--P during fermentation

污泥水解酸化過程中不僅有 SCOD、VFAs等有機物質溶出,同時也伴隨著氮磷的釋放.不管NO2-投加與否,剩余污泥發酵均導致了可溶性NH4+-N和PO43--P濃度的增加(圖6).從圖6a和圖6b中看出,4個反應器中氨氮濃度變化均為起始時(0～4d)不斷增加而后趨于穩定,B1,B3中氨氮平均濃度分別為 41.2,315.6mg/L,而 B2,B4分別為 527.0,457.7mg/L,可見酸性條件下,投加NO2-時釋放的氨氮量低于未投加時,而堿性條件下結果相反.對比圖6a中 B1、B2氨氮濃度,在二者均投加亞硝酸鹽的條件下,堿性時釋放的氨氮濃度遠遠高于酸性,到第28d時,B2中NH4+-N濃度已達到628.2mg/L,而B1中僅為26.8mg/L,前者與后者的比值達到23倍之多.從圖6b中可以看出,在B3、B4均未投加亞硝酸鹽的條件下,仍然有堿性時氨氮濃度高于酸性的規律,但二者濃度差別較小.分析 B1中氨氮濃度較低的原因:有機質中的蛋白質在酸性的條件下,由特定的細菌水解得到氨氮[23],然而 B1中蛋白質濃度卻一直維持在較高水平,可見分解蛋白質的發酵菌群受到了高FNA濃度(圖3)的抑制.綜合以上得出,酸性且投加NO2-的條件可以有效減少氨氮的釋放.從圖6c和圖6d可以看出,4種條件下,釋放的可溶性PO43--P濃度均大致呈現出波動上升的趨勢,B1,B3 中 PO43--P 平均濃度分別為131.8,153.7mg/L,而B2,B4分別為71.0,84.0mg/L,可以看出不論NO2-投加與否,均出現酸性時磷釋放量多于堿性時的規律.產生這種現象的原因是,磷在微生物體內主要是以聚磷酸鹽的形式貯存,其在厭氧時發生水解,從而使得磷以溶解性磷酸鹽的形式釋放出來,而在堿性條件時,一個或多個金屬磷酸鹽化合物的溶解性產物將會增多,導致金屬磷酸鹽沉淀的生成,因此堿性條件下的PO43--P濃度比酸性條件下的低.對比圖6c和圖6d,在相同酸堿條件下,投加 NO2-與未投加時PO43--P濃度大致相當,表明亞硝酸鹽雖然不會使磷釋放減少,但也沒有起到促進作用.

3 結論

3.1 投加亞硝酸鹽促進了剩余污泥的水解,提高了總SCOD產量,且隨著時間的進行,酸性比堿性水解程度更高.

3.2 NO2-投加可以增強污泥溶解性能,促進蛋白質溶出,進而提高SCOD產量.

3.3 亞硝酸鹽增強了污泥的酸化程度,并且酸性條件時促進作用更大:B1(pH=5且加 NO2-), B2(pH=9且加 NO2-),B3(pH=5且未加 NO2-), B4(pH=9且未加 NO2-)中總揮發性脂肪酸(TVFAs)最高濃度分別為 4476,4303,1350, 2921mg/L.

3.4 酸性且投加NO2-的條件可以有效減少氨氮的釋放,B1,B2,B3和B4中氨氮平均濃度分別為41.2,527.0,315.6,457.7mg/L.雖然不會使磷的釋放量減少,但也不會有促進作用.

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發達國家海上風電經驗借鑒

丹麥

丹麥是世界上風電發展最快最好的國家,目前風力發電占其全國電力的20%.丹麥海岸線長達7000多公里,與其相連的北海風力資源豐富,近海地帶海床條件好,為丹麥海上風電場的建設與開發創造了良好的條件.

丹麥風電發展的成功與其政府的大力支持密切相關.發展初期,為扶持風電產業,政府規定電力部門風力發電必須占有一定的配額,在電價方面也有一定的補貼.丹麥環境部早在 1979年就要求風電強制上網,由電力公司支付部分并網成本.1992年起,要求電力公司以85%的電力公司的凈電力價格購買風電,這其中不包括生產和配電成本的稅收.

上世紀90年代初期,丹麥實施了風機擴容計劃,即以新型和大容量的風機替代小型風機或者運行狀況差的風機,并為這樣的替代提供20%～40%的補貼.另外,從80年代初期到90年代中期,風機發電所得的收入都不征稅.丹麥國家政府一直對地方政府施加壓力,要求地方政府優先考慮發展風能.

德國

德國的風力發電裝機容量居世界首位,是風電大國西班牙和美國的兩倍,占世界總裝機容量的 28%左右.由于北部風力最強的陸上風電開發區已接近飽和,德國政府加大力度開發海上風電,計劃到 2015年海上風電裝機達到300萬千瓦,到2020 年達到1500萬千瓦,2030 年達到3000萬千瓦.德國政府運用經濟杠桿和法律手段,對海上風電給予扶持,如加大政府建設投資、提供比陸上風電更高的補貼等,為海上風電產業的發展營造有利的外部條件.1991年 1月1日,德國政府頒布了《輸電法》,這是德國開始風能商業利用后制定的第一部促進可再生能源利用的法規.2000 年4月1日,具有劃時代意義的《可再生能源法》在德國開始生效.海上風電項目在德國開始爆炸性地增長.

西班牙

西班牙政府認為,海上風電是實現中長期可再生能源發展目標的決定性因素,并把海上風電納入修訂后的優惠電價范疇,建立了海上風電場審批制度.具體來說,上網電價最高可達16.4歐元/kW?h,項目的最小規模為50MW,兩年內擁有風資源評估和開展環境研究的專有權,允許對風電場規格參數保持一定的靈活性等.西班牙設定的上網電價幅度足以支持試點和示范項目風電場,法規中規定的競爭因素也意味著,海上風電場的建設盡量少用政府財政資金.

摘自中國環境報2014-08-21

Effect of NO2-on waste activated sludge hydrolysis and acidification under typical acidic and alkaline conditions.

WANG Bo, WANG Shu-ying, YUAN Yue, PENG Yong-zhen*(Engineering Research Center of Beijing, Key Laboratory of Beijing for Water Quality Science and Water Environment Recovery Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China). China Environmental Science, 2014,34(9)：2252～2258

Effect of NO2-on waste activated sludge waste activated sludge (WAS) hydrolysis and acidification at pH 5.0 and 9.0 with 35℃temperature was investigated. The result indicated that WAS hydrolysis with nitrite addition was enhanced accompanied by the increment of total SCOD and acidic condition was better than alkaline condition for hydrolysis with the increase of time. On the 28th day, the order of total SCOD was B1 (pH=5with NO2-addition) > B2 (pH=9with NO2-addition) > B4 (pH=9without NO2

-addition) > B3 (pH=5without NO2

-addition). The maximum total volatile fatty acids (TVFAs) in B1, B2, B3, B4 were 4476, 4303, 1350and 2921mg/L, which indicated that acidification was also improved with nitrite addition, and the effect was better at acidic condition. Moreover, the released ammonia nitrogen was decreased significantly under nitrite-added and acidic condition.

pH；NO2-；waste activated sludge；hydrolysis；acidification

X703

A

1000-6923(2014)09-2252-07

王 博(1988-),男,山東聊城人,北京工業大學環能學院博士研究生,主要從事活性污泥法脫氮除磷研究.

2014-01-03

國家自然科學基金(51178007)

* 責任作者, 教授, pyz@bjut.edu.cn