大連市區普通居民的汞暴露風險研究

牛小麗，孫青，郭梅，周集體，張瑛

大連理工大學化工與環境生命學部環境學院 工業生態與環境工程教育部重點實驗室，大連 116024

大連市區普通居民的汞暴露風險研究

牛小麗，孫青，郭梅，周集體，張瑛*

大連理工大學化工與環境生命學部環境學院 工業生態與環境工程教育部重點實驗室，大連 116024

為了解沿海地區居民的汞暴露情況及其膳食汞的主要來源，對大連市區普通居民的膳食消費情況及其發汞濃度進行了調查與分析。普通居民的膳食消費情況采用調查問卷的形式進行，調查問卷的內容包括水產品消費情況、年齡、性別、身高、體重等，填寫調查問卷的志愿者們同時自愿提供頭發樣品。膳食樣品，如水產品、谷物、蔬菜等常見品種在大連市區的市場采用隨機采購的方式獲得。頭發和膳食樣品中的汞含量采用原子熒光光譜法測定，測定結果為：水產品中總汞含量為15.32(1.89～86.40) μg·kg-1，其中甲基汞含量為8.05(1.79～40.33) μg·kg-1；谷物和蔬菜總汞含量分別為2.04(0.05～11.95) μg·kg-1和0.96(0.05～2.74) μg·kg-1；頭發樣品中總汞濃度為(0.46±0.55) μg·g-1，其中甲基汞濃度為(0.28±0.19) μg·g-1。通過估算得知，大連市普通居民日平均的汞攝入量為0.043 μg·(kg·d)-1，其中來自水產品的攝入量占膳食攝入的63.6%。居民發汞濃度與年齡、水產品食用量呈正相關，與身高、體重沒有顯著的相關性；與美國國家環境保護局規定的人體發汞風險參考劑量1 μg·g-1相對照，此次調查人群中約有4.6%的居民發汞濃度超出該標準限值，這表明大連市區普通居民可能面臨汞暴露的潛在風險。該研究結果將為我國普通居民的汞暴露評估和風險控制提供重要參考數據。

汞暴露；發汞；膳食汞攝入；大連

汞污染問題已經成為全球性的污染問題，為控制和減少全球范圍內的汞排放，預防汞污染引起的人群健康及環境風險，2013年10月聯合國環境規劃署簽署通過了國際《水俁公約》[1]。汞在環境中能通過微生物作用轉化為毒性更強的甲基汞，通過食物鏈的富集和放大，進而對人體神經系統、心血管、腎臟等造成損傷[2]。人群的汞暴露，可以通過測定人體內，如頭發、血液、尿液中的汞含量來進行分析表征，其中頭發樣品，由于化學組分穩定，結構不易發生改變，便于收集且不會對人體造成任何損傷，一直被廣泛用于人體汞暴露的生物標志物[3]。

國內外的研究表明，對于普通非職業人群汞暴露的主要來源是日常的飲食，因此膳食消費是人體汞暴露的主要途徑。對于沿海地區[4]居民來說，水產品的消費問題，一直是研究者和公眾關注的焦點問題；而對于某些特殊的汞礦污染地區[5-6](如我國的貴州地區)，普通的膳食消費 (如大米等) 是人體汞攝入的主要途徑。大連是中國北方典型的沿海城市，擁有550萬人口，據2011年漁業統計年鑒統計每年出產海產品約200萬 t[7]，居民水產品食用量較大，為了解大連市區普通居民的汞暴露風險問題，本研究對大連市區普通人群的汞暴露狀況進行了全面的調查，通過分析不同種類膳食中的汞含量，研究各類膳食對大連市區人群汞膳食暴露的貢獻，確定大連市區普通人群汞暴露的主要途徑。本研究結果為了解沿海地區普通人群的汞暴露情況提供基礎數據和研究基礎，為普通居民的汞暴露評估和風險控制提供參考數據。

1 材料和方法(Materials and methods)

1.1 樣品的收集與調查

頭發樣品收集及膳食情況調查以大連市區普通居民為調查對象，于2011年8月至11月隨機對174名健康志愿者進行了調查，調查內容包括性別、年齡、身高、體重及水產品攝入量等，被調查者在調查人員的指導下自愿如實地填寫調查問卷，頭發樣本的收集隨問卷調查一起進行，由被調查者在完成調查問卷后自愿提供。頭發樣品的采集及保存方法按美國EPA-7473規定的方法進行：用清潔的不銹鋼剪刀在調查對象的后枕部距頭皮2.5 cm之內的部分剪下(1～2) g頭發作為分析樣品，裝入紙封袋，帶回實驗室，保存于4 ℃冰箱中，待測。

膳食樣品于2011年8月至11月在當地的食品和海鮮市場中隨機購買獲得。采集市場上常見食物樣品，包括12種糧食、13種蔬菜和20種水產品，樣品采集后裝入干凈的聚乙烯袋中冷凍保存(-20 ℃)，待測。

1.2 汞的化學分析及質量控制

樣品前處理：收集到的頭發樣品先用中性洗發水沖洗，再用自來水沖洗干凈，然后用蒸餾水沖洗三次，置于陰涼通風處風干，用不銹鋼剪刀剪成(1～3) mm，備用；收集到的魚類等食物樣品常溫解凍，稱量體重，測量體長，然后用不銹鋼解剖刀、解剖剪、鑷子等解剖，除去魚鱗、鰓、魚骨等，用水沖洗干凈，取其可食用部分，用超純水沖洗干凈，待表面水晾干，放入勻漿機，勻漿備用；收集到谷類蔬菜等食物樣品用勻漿機磨碎，過150目篩，備用。

總汞的測定采用微波消解-原子熒光光譜法(GB/T5009.17-2003)，準確稱取一定量的樣品，加入5 mL HNO3和1 mL H2O2，放入微波消解儀(Milestone，USA)上消解，用AFS-8230雙道原子熒光光度計(北京吉天儀器有限公司)進行測定，每個樣品重復測定三次。甲基汞的測定采用液相色譜-原子熒光光譜法，準確稱取一定量的樣品，加入5 mL (10%HCl+1%硫脲+0.15%KCl)混合液進行提取，取上清液進行測定。每個樣品重復測定三次。

總汞和甲基汞的質量控制采用標準參考物質貽貝(SRM 2976，美國NIST)進行，以確保分析樣品的精確性(平行測定6次，回收率分別為94.5%～105%，91%～100%；相對標準偏差RSD分別為3.5%，3.2%)。每10個樣品進行一次標準物質及空白樣品的測定，以確保測定樣品的精確性及系統處于無污染狀態。

1.3 人體汞攝入量估算

人體汞攝入量的估算 (estimated daily intake，EDI)一般采用世界衛生組織與聯合國糧食農業委員會 (WHO/FAO) 推薦的每日可接受攝入量 (acceptable daily intake，ADIs) 或臨時性每日可容許攝入量(provisional tolerable daily intakes，PTDIs)[8]，計算公式如1-1所示。

(1-1)

其中EDI：人體汞的攝入量，μg·kg-1·d-1； Ci：不同種類食物中的總汞濃度，μg·kg-1； Mi：不同種類膳食人體每日攝入量，g·d-1； BW：體重，kg。

對于不同種類水產品每日攝入量，采用膳食樣本中每日食用水產品總量的平均值與該種水產品在大連市場上占據的市場份額相乘而得，如公式1-2所示。大連市場不同種類水產品的市場份額根據《2011年中國漁業統計年鑒》[7]中各類水產品的產量等數據計算而得。

Mi=fi×M

(1-2)

其中fi：不同種類水產品的市場份額，%； M：調查樣本水產品每日攝入量，g·d-1。

1.4 數據分析

所有數據均采用SPSS17.0進行統計分析。利用非參數Kolmogorov-Smirnov檢驗是否服從正態分布，采用非參數Mann-Whitney檢驗變量間的差異性，利用Spearman相關系數檢驗兩變量的相關性，分析過程中顯著性水平定為0.05 (p<0.05)。

2 結果(Results)

2.1 膳食樣品中的汞含量

本次調查共收集大連市區市場上常見的面粉、大米、糯米等12種谷物，胡蘿卜、芹菜、花菜等13種蔬菜，黃花魚、鯽魚、蜆子等21種水產品。谷物、蔬菜中總汞含量分析結果見表1，水產品中總汞和甲基汞的測定結果見表2。

由表1可知，大連市區市場上常見的谷物樣品總汞含量平均值為2.21 μg·kg-1，范圍為0.05～11.95 μg·kg-1；蔬菜樣品總汞含量平均值為0.96 μg·kg-1，范圍為0.05～4.36 μg·kg-1，谷物、蔬菜樣品總汞含量測定結果均低于我國國家標準(GB 2762-2005)規定的總汞含量限值(谷物20 μg·kg-1，蔬菜10 μg·kg-1)。由表2可知，水產品總汞含量為15.32 μg·kg-1，范圍為1.89～86.40 μg·kg-1，甲基汞含量為8.05 μg·kg-1，范圍為1.79～40.33 μg·kg-1。

表1 大連市區常見谷物、蔬菜的汞含量Table 1 Mercury levels in cereals and vegetables collected from Dalian markets

注：表中數量指采集的份數；*為測定結果低于檢出限，取檢出限數值的1/2。

Note: Number refers to the samples collected；* indicates result below detection limit, expressed as 1/2 detection limit.

表2 大連市區常見水產品的汞含量Table 2 Mercury levels in aquatic products collected from Dalian markets

注：- 無；* 數據來自《2011年中國漁業統計年鑒》。

Note: - Data Not Available; * Data from《Chinese fisheries statistical yearbook, 2011》.

水產品中總汞及甲基汞經非參數檢驗(Kolmogorov-Smirnov)，均服從對數正態分布(THg：p=0.381；MeHg：p=0.406)，對水產品按類別進行統計分析，其中海水魚類、淡水魚類、貝類、軟體類(以墨魚為代表)、蝦、海參的汞含量如圖1所示。

對水產品中的甲基汞和總汞的濃度關系分析發現，二者之間呈良好的線性關系，如圖2所示，在水產品中甲基汞占總汞濃度的比例約為68%(平均值)。

圖1 不同種類水產品中汞含量的比較Fig. 1 The comparison of mercury concentration in different aquatic products

2.2 人體每日膳食汞的攝入量

本次調查共收集調查問卷174份，調查人群平均年齡為26.0(17～74)歲，平均體重59.90(41～90) kg，平均水產品食用量為104.43 g·d-1。根據人體汞的攝入量計算公式1-1及《2002年中國居民營養與健康狀況調查報告》[9]中大連市區有關不同種類膳食每日的攝入量，計算得到人體每日膳食汞的攝入量，結果見表3。大連市區普通居民單位體重的汞攝入量為0.043 μg·(kg·d)-1，其中通過水產品消費攝入的汞量約占汞攝入總量的63.6%。

圖2 水產品中甲基汞與總汞的關系圖Fig. 2 The relationship of methyl mercury and total mercury in aquatic products

表3 來自不同膳食消費的人體汞攝入量Table 3 Mercury intake through different food items

注：a-本研究；b-來自《2002年中國居民營養與健康狀況調查報告》。

Note: a-Results of this study; b-Data from《Nutrition and health survey report of Chinese residents, 2002》

2.3 頭發樣品中的汞含量

對收集到的頭發樣品進行了汞含量的測定，得到了174份頭發樣品的總汞濃度和63份頭發樣品的甲基汞濃度(部分頭發樣品量較少，所以未獲得甲基汞的濃度)。對頭發樣品中的總汞及甲基汞含量進行頻率分布分析，結果分別見圖3和圖4。對頭發樣品中的總汞及甲基汞濃度進行獨立樣本非參數檢驗(Kolmogorov-Smirnov Z)可知，頭發總汞及甲基汞濃度均服從對數正態分布(THg：p=0.735；MeHg：p=0.972)。其中，總汞濃度的幾何均值為0.46 μg·g-1(范圍為0.04～6.62 μg·g-1)，甲基汞濃度的幾何均值為0.28 μg·g-1(范圍為0.03～1.16 μg·g-1)。

1.用于治療缺鐵性貧血的常用藥物硫酸亞鐵片，常被制成包衣片，是為了________________________________。

圖3 頭發樣品中總汞含量的頻率分布圖Fig. 3 Frequency distribution of total mercury in hair

圖4 頭發樣品中甲基汞含量的頻率分布圖Fig. 4 Frequency distribution of methylmercury in hair

對不同性別頭發樣品的汞含量分別進行統計的結果如圖5所示，其中女性頭發的總汞濃度為(0.45±0.33) μg·g-1，男性為(0.47±0.71) μg·g-1。女性頭發的甲基汞濃度為(0.25±0.22) μg·g-1，男性為(0.30±0.15) μg·g-1。

對頭發甲基汞與總汞濃度進行檢驗發現，二者顯著相關(spearman相關系數r=0.943，p=0.000)，總汞與甲基汞的濃度關系圖如圖6所示，居民頭發甲基汞濃度占總汞濃度的比例約為77.2% (31.6%～99.1%)。

圖5 大連地區居民的發汞濃度(不同性別)注：箱式圖中線分別表示5%、25%、50%、75%、95%百分位數Fig. 5 Hair mercury concentration of male and female residents in DaliaNote: The lines of boxplot represent 5%、25%、50%、75%、95% percentiles, respectively.

圖6 大連市民頭發甲基汞與頭發總汞的關系圖Fig. 6 Relationship between hair methyl mercury and total mercury of residents in Dalian

3 討論(Discussion)

3.1 膳食汞含量水平

由各類膳食汞含量測定結果可知，汞含量水平大小順序為：水產品類>谷物類>蔬菜類，這可能與汞在環境中的富集及樣品的生長周期有關，蔬菜類較谷物類食物生長周期短，對汞的富集較少,所以含量相對較低，而水產品類相對來說處于較高級別的食物鏈中，對汞的富集作用更顯著，因此汞含量水平也相對較高。

谷物、蔬菜等處于食物鏈較底端，對汞的富集主要通過土壤，國內大量研究已表明在普通的非汞污染嚴重地區其汞含量水平一般較低，谷物汞含量1.2～19 μg·kg-1[10-11]，蔬菜為2.2～5.8 μg·kg-1[11-12]，這與本研究測定結果基本一致，汞含量均處于較低的水平，且這類食物中汞一般主要以無機汞形式存在，因此本研究中未對谷物、蔬菜進行甲基汞的分析。

由表2可知，大連市區市場上常見的水產品總汞含量為15.32 μg·kg-1，范圍為1.89～86.40 μg·kg-1，甲基汞含量為8.05 μg·kg-1，范圍為1.79～40.33 μg·kg-1，水產品中甲基汞含量低于我國國家標準(非肉食性魚0.5 mg·kg-1，肉食性魚1.0 mg·kg-1，GB 2762-2005)、美國食品與藥物管理局(1.0 mg·kg-1，USFDA，2001)及美國EPA(0.3 mg·kg-1，USEPA，2001)規定的甲基汞含量限值。水產品中的汞含量的順序依次為：海洋魚類>淡水魚類>貝類。Wang等人[13]的研究也表明，海洋魚類汞含量(MeHg：64.4±28.5 ng·g-1)要明顯高于淡水魚類汞含量(40.3±26.0 ng·g-1)，這可能與海洋魚類較淡水魚類生長周期長，汞在海洋環境中的含量可能比淡水環境中相對較高有關。

3.2 沿海普通人群膳食汞攝入的主要來源

3.3 發汞水平及相關因素分析

大連市區居民頭發樣品中總汞濃度的幾何均值為0.46 μg·g-1(范圍為0.04～6.62 μg·g-1)，其中甲基汞濃度的幾何均值為0.28 μg·g-1(范圍為0.03～1.16 μg·g-1)。與美國EPA人體發汞參考劑量1 μg·g-1相比，本研究中收集到的174份頭發樣品中，其中有8份的總汞濃度大于1 μg·g-1，超出比例為4.6%。

將本研究結果，即大連市區居民發汞含量，與國內外其他相關的研究進行比較(如表4所示)發現，大連市區居民的發汞略高于國內一些內陸地區，低于國內多數沿海地區。這可能是由于大連地區水產品食用量比國內內陸地區相對較多的緣故，同時相比于國內其他沿海地區來說，水產品中汞的濃度可能略微偏低的緣故。對比國外的研究發現，大連市區發汞濃度明顯低于韓國、日本、西班牙、伊朗等國家，同美國、哈薩克斯坦、加拿大等國家的居民發汞水平相差不大，這可能與不同國家與地區汞的環境本底值、居民飲食習慣、食用水產品種類等因素有關。

本研究中大連市區居民頭發樣品中甲基汞濃度占總汞濃度的比例約為77.2% (31.6%～99.1%)，比我國汞污染地區如松花江59.3% (13.6%～98.8%)[18]、貴州44.0% (17.5%～66.9%)[18]地區要低，與貴州的非汞礦區的83.1% (72.9%～95.3%)[22]相比差別不大。

表4 不同地區居民汞暴露情況Table 4 The mercury exposure of residents in different area

影響普通居民體內汞濃度的因素有性別、年齡、身高、體重、水產品食用量等。其中，性別對人群汞含量的影響，目前的研究結果尚無定論，如Hsiao[25]的研究表明女性發汞顯著低于男性發汞濃度，但也有研究發現不同性別之間的發汞濃度沒有顯著性差異，如Li等[21]對長春的發汞含量與性別關系的研究結果表明被調查地區不同性別居民發汞含量沒有顯著性差異(p>0.05)。本研究中，經非參數Mann-Whitney檢驗，男女頭發總汞濃度和甲基汞濃度均無顯著性差異 (p=0.722，p=0.469)。

對其他可能影響發汞濃度水平的因素(如年齡、身高、體重及水產品消費情況等)進行相關性分析發現，大連地區居民的發汞濃度(總汞和甲基汞)與身高、體重無顯著相關性，與年齡、水產品消費量呈正相關(與年齡相關性系數為r=0.168，顯著性水平p=0.026；與水產品消費量的相關性系數為r=0.173，顯著性水平p=0.035)。本研究結果與Lee[23]和Dickman[29]等人研究結果基本是一致的，但本研究中相關性相對較弱，這可能與不同地域居民的飲食習慣及水產品的消費種類等有關。Lee等[23]對韓國首爾居民發汞研究發現，男性發汞濃度在不同的年齡段有顯著的不同(p<0.01)，且年齡大于40歲人群的發汞濃度最高。Dickman等[29]早期對香港男性居民的調查顯示，每周食用魚類4次及以上的居民頭發汞濃度的平均值為4.07 μg·g-1，食用4次以下的為2.56 μg·g-1，從不食用的為1.21 μg·g-1。

綜上，通過大連市區人群膳食消費情況及人群基本特征的調查，以及大連市場常見的膳食樣品與人群頭發汞濃度的測定發現，大連市場上常見的谷物、蔬菜總汞含量分別為2.04 (0.05～11.95) μg·kg-1、0.96(0.05～4.36) μg·kg-1，水產品中總汞及甲基汞含量分別為15.32 (1.89～86.40) μg·kg-1、8.05(1.79～40.33) μg·kg-1，膳食樣品中汞含量均未超過國家食品安全標準，同國內其他地區研究相比，大連市區膳食樣品中汞含量處于較低水平。經估算，居民通過膳食攝入的汞為0.043 μg·kg-1·d-1，遠低于美國EPA規定的甲基汞攝入參考劑量(RfD)0.10 μg·kg-1·d-1及世界衛生組織與聯合國糧食農業委員會(WHO/FAO)規定的總汞攝入可容許劑量0.23 μg·kg-1·d-1。不同膳食對人體汞攝入的貢獻不同，其中水產品對人體汞攝入的貢獻率達63.6%，水產品攝入是大連市區普通居民汞暴露的主要途徑。調查人群的頭發總汞和甲基汞的濃度分別為0.46±0.55 μg·g-1和0.28±0.19 μg·g-1，男女發汞濃度之間沒有顯著性差異。居民發汞濃度與年齡、水產品食用量呈正相關，與年齡、身高、體重等的相關性不顯著。與美國環境保護局規定的人體發汞風險參考劑量(1 μg·g-1)相對照，此次調查人群中約有4.6%的居民發汞濃度超出該標準限值，這表明大連市區普通居民可能面臨汞暴露的潛在風險。

致謝：感謝國家自然科學基金 (20947002) 對本研究的大力支持，感謝國家海洋監測中心的幫助和支持。

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◆

MercuryExposureforGeneralResidentsinDalianUrbanArea

Niu Xiaoli, SunQing, Guo Mei, Zhou Jiti, Zhang Ying*

Key Laboratory of Industrial and Environmental Engineering, School of Environmental Science and Technology, Dalian University of Technology, Dalian 116024, China

15 May 2014accepted3 September 2014

To clarify the exposure level and dietary intake of mercury among general residents in Dalian, hair and food samples were collected, followed by mercury concentration analysis. Dietary consumption profile was investigated with questionnaires, covering the information of consumption amounts of aquatic products, age, sex, body height and weight, etc. Hair samples were provided by volunteers after filling the questionnaires. Food samples, including aquatic products, grains and vegetables, were randomly collected from local markets. Mercury concentrations of hair and food samples were measured with Atomic Fluorescence Spectrometer. The mean value of total mercury (THg) in aquatic products was 15.32(1.89～86.40) μg·kg-1, and the methyl mercury (MeHg) was 8.05(1.79～40.33) μg·kg-1. Total mercury levels in grain and vegetable were 2.04(0.05～11.95) μg·kg-1and 0.96(0.05～2.74) μg·kg-1, respectively. Total mercury concentration in collected hair samples was (0.46±0.55) μg·g-1, while MeHg was (0.28± 0.19) μg·g-1. Daily mercury intake was estimated to be 0.043 μg·(kg·d)-1, where the consumption of aquatic products contributed to 63.6% of dietary mercury intake. Hair mercury levels were correlated with aquatic product consumption and age, but not corrected with body height and weight. There were 4.6% of population investigated with hair mercury concentrations higher than 1 μg·g-1by USEPA regulation, which indicated that even general residents in Dalian may confront the potential risk of mercury exposure. This study provided the basic date for understanding the mercury exposure situation of the general residents in the coastal area of China.

mercury exposure; hair mercury level; food consumption; Dalian

國家自然科學基金(20947002)

牛小麗(1984-)，女，碩士，研究方向為環境風險評價，E-mail: niuxiaoli1212@126.com；

*通訊作者(Corresponding author)，E-mail: yzhang@dlut.edu.cn

10.7524/AJE.1673-5897-20140515018

2014-05-15錄用日期：2014-09-03

1673-5897(2014)5-940-10

： X171.5

： A

張瑛(1972—)，女，博士，副教授，主要研究方向為環境風險評價及生態毒理學。

牛小麗, 孫青，郭梅，等. 大連市區普通居民的汞暴露風險研究[J]. 生態毒理學報，2014, 9(5): 940-949

Niu X L, Sun Q, Guo M, et al. Mercury exposure for general residents in Dalian urban area [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2014, 9(5): 940-949 (in Chinese)