木里凍土帶天然氣水合物賦存區淺層土壤地球化學特征及指示意義

邢學文 ，劉 松，周紅英 ，鄒立群 ，李廣之 ，高 偉

(1.中國石油 勘探開發研究院 ，北京 100083 2.中國石化集團 資產經營管理有限公司 合肥培訓測試中心，安徽 合肥 230022)

木里凍土帶天然氣水合物賦存區淺層土壤地球化學特征及指示意義

邢學文1，劉 松1，周紅英1，鄒立群1，李廣之2，高 偉2

(1.中國石油 勘探開發研究院 ，北京 100083 2.中國石化集團 資產經營管理有限公司 合肥培訓測試中心，安徽 合肥 230022)

青海省祁連山木里是中國陸上唯一通過鉆探發現天然氣水合物樣品的地區。在木里天然氣水合物賦存區開展了土壤油氣化探的研究工作，采用了頂空氣、酸解烴和蝕變碳酸鹽3種烴類檢測技術，其中頂空氣和酸解烴方法在木里凍土帶比較有效，而蝕變碳酸鹽方法相對較差。頂空氣法提取的游離烴和酸解烴法提取的吸附烴顯示：木里天然氣水合物賦存區土壤中烴類氣體組分復雜，除了主要成分甲烷外，還含有少量乙烷、丙烷、丁烷和戊烷。烴類氣體既有熱解成因，又有生物成因；氣體類型包括油型氣、煤成氣和生物氣。根據甲烷襯度異常圖，結合研究區地質資料和發現天然氣水合物的鉆井資料，認為工區中東部的甲烷高異常區斷裂發育，應該是天然氣水合物的有利賦存區。

永久凍土帶；土壤地球化學；天然氣水合物；青海木里

天然氣水合物是水分子和甲烷等氣體分子在低溫(<10 ℃)、高壓(3～5 MPa)、氣體濃度大于其溶解度條件下形成的一種具有籠狀結構的結晶化合物，是一種潔凈無污染的新型能源。由于賦存環境比較特殊，目前發現的天然氣水合物主要位于水深大于300 m的海底沉積物和地面130 m以下的多年凍土帶中。1967年，前蘇聯在西伯利亞凍土帶的麥索亞哈油氣田區首次發現天然產出的天然氣水合物[1]，之后美國、加拿大也相繼在阿拉斯加、馬更些三角洲等陸上凍土區發現了天然氣水合物[2-3]。2008年，我國在青海祁連山山地凍土帶的木里地區也首次鉆獲了天然氣水合物樣品[4]。

天然氣水合物的勘查方法主要有地質、地球物理、地球化學以及鉆探等手段，其中地球物理中的似海底反射(BSR)技術是目前最為有效的方法。然而也有研究表明，BSR代表了天然氣水合物下方甲烷氣泡的存在，并非天然氣水合物的直接指示，許多采集到天然氣水合物的地方沒有出現BSR，而出現BSR的地方不一定存在天然氣水合物[5]。另外，凍土帶冰膠結永凍層的地震波傳播速度與天然氣水合物層的相當，BSR技術不適合用于永久凍土區的氣體水合物勘查[6]。因此，凍土帶天然氣水合物勘查還需要加強地球化學等其他方法的研究。

文中主要介紹在木里天然氣水合物賦存區，淺層土壤中不同賦存狀態烴類物質的組分、豐度特征以及成因類型和氣體性質，結合地質資料和已知天然氣水合物發現井，研究淺層土壤烴類物質對深部天然氣水合物的指示作用。

1 地質概況

研究區位于發現天然氣水合物的木里煤田聚乎更礦區，大地構造位置位于加里東構造運動期所形成的中祁連陸塊西段，盆地區劃上處于南祁連盆地的木里坳陷西端(圖1)，木里坳陷是南祁連盆地中最具油氣勘探前景的地區，存在4套質量良好的烴源巖，基本上處于成熟-高成熟階段，儲層發育，存在有利的生儲蓋組合[7]。除第四系外，研究區地層主要包括侏羅系江倉組(J2j)和木里組(J2m)，它們均含多個可采煤層。侏羅系含煤地層沉積于三疊系為基底的坳陷中，由于構造作用影響，礦區中部為三疊系組成的一個背斜，南北兩側為侏羅系含煤地層組成的兩個向斜，發現天然氣水合物的3口鉆井(DK1，DK2和DK3)位于南向斜的翼部。天然氣水合物主要賦存于中侏羅統的江倉組，以薄層狀、片狀、團塊狀賦存于粉砂巖、泥巖的裂隙面中或者以浸染狀賦存于細粉砂巖的孔隙中[8]。

2 地球化學特征

天然氣水合物的形成和分解，會使其周圍沉積物富含烴類氣體。地質學家提出的天然氣水合物形成演

化模式，都認為水合物成藏過程中伴有烴類游離氣的微滲漏和運移的動態過程[9]。

天然氣水合物分解釋放出水和甲烷氣體：

其中的甲烷有游離態存在于沉積物、吸附態存在于沉積物、氧化態存在于成巖礦物中(如特殊碳酸鹽)3種存在方式[10]。

2.1 頂空氣地球化學特征

木里地區的頂空氣土壤樣品，均能檢測出甲烷、乙烷，大部分樣品可以檢測到乙烯、丙烷和丙烯，部分樣品還可以檢測到異丁烷、正丁烷、異戊烷和正戊烷(表1)。為了了解頂空氣輕烴C1—C5分布的總體特征，繪制了以C1，C2+C3，C4+C5為指標的三角圖(圖2)。從圖上可以看出，絕大部分樣品位于三角圖的右下角，C1所占比例非常高，大部分樣品的C1含量都在98%以上，C2+C3含量大于C4+C5，而C4+C5含量大多數為0。另外，從樣品在圖上的分布來看，離散度較大，說明研究區土壤中的游離烴可能具有多源特征。

各類烴含量的平均值表現為C1?C2>C3>C5>C4。甲烷體積含量為0.36～5 530.37 μL/L，平均值463.69 μL/L；乙烷體積含量為0～1.77 μL/L，平均值0.38 μL/L；丙烷體積含量為0～1.58 μL/L，平均值0.4 μL/L。頂空氣甲烷含量的均值是乙烷均值的1 220倍，是丙烷均值的1 159倍，甲烷含量是遠遠大于乙烷和丙烷，顯示土壤游離烴中，甲烷可能有多種來源。

圖1 研究區位置示意圖Fig.1 Location of the study area

測試指標可檢樣數/個含量均值/%含量最小值/%含量最大值/%標準離差變異系數甲烷170463.690.365530.371007.002.17乙烷1700.380.011.770.300.79乙烯1620.4302.290.340.81丙烷1140.2701.580.331.23丙烯970.2101.350.251.20異丁烷480.0500.610.112.17正丁烷440.0500.630.122.21異戊烷150.0301.060.124.10正戊烷300.0801.170.212.48重烴1700.860.014.600.860.98總烴170464.560.375531.891007.412.17

圖2 頂空氣C1，C2+C3，C4+C5三角圖Fig.2 Triangle plot of C1,C2+C3 and C4+C5of headspace gas in the study area

變異系數近似地代表了地球化學場的不均勻程度[11]，變異系數越大，越可能成礦。研究區除了頂空

氣乙烷、乙烯和重烴的變異系數小于1屬于均勻場外，其他輕烴指標變異系數都大于1，為非均勻場，特別是頂空氣甲烷、異丁烷、正丁烷、異戊烷、正戊烷和總烴的變異系數都大于2，為高度非均勻場。這一結果說明，該區存在烴類富集。對頂空氣輕烴的幾個指標做相關性分析，頂空氣甲烷與頂空氣其他幾個指標均不相關，有些還呈負相關(表2)，顯示了它們的成因相差較大，這說明土壤游離烴中的甲烷可能有不同的來源。

2.2 酸解烴地球化學特征

木里地區的酸解烴土壤樣品，均可檢測出甲烷、乙烷、乙烯、丙烷、丙烯、異丁烷、正丁烷、異戊烷和正戊烷。為了了解土壤酸解輕烴C1—C5分布的差異性和共同性，繪制了以C1，C2+C3，C4+C5為指標的三角圖(圖3)。從圖上可以看出，所有樣品都位于右下角，C1所占比例非常高，大部分采樣點的C1含量都在90%以上，C2+C3含量大于C4+C5，而C4+C5含量則很小。另外，樣品分布較為集中，暗示研究區的吸附烴可能具有同源的特征。

表2 頂空氣輕烴指標相關性

圖3 酸解烴數據C1，C2+C3，C4+C5三角圖Fig.3 Triangle plot of C1,C2+C3 and C4+C5 detected with acidolysis technique in the study area

各類烴含量的平均值表現為C1>C2>C3>C4>C5的遞減規律(表3)。據實踐經驗，深部熱成因遷移至地表的烴氣，其組分之間呈C1>C2>C3>C4>C5的變化規律[12]，顯示研究區土壤吸附烴有可能是來至于深部的熱解氣。從變異系數上來看，吸附烴各組分都

大于2，屬于高度非均勻地球化學場，說明烴類組分進入土壤晶體的時期可能發生過地質擾動事件造成烴類的不均勻分布。

從酸解烴可檢數來看，土壤吸附烴的氣體來源差異較小，另外根據酸解烴指標相關性分析(表4)，酸解烴各組分間呈高度相關性，甲烷與乙烷、甲烷與丙烷及乙烷與丙烷的相關系數分別為0.99，0.98和0.99，甲烷與重烴的相關性也高達0.99，反映出該區土壤的吸附烴具有同源特征。

2.3 蝕變碳酸鹽地球化學特征

根據目前海域天然氣水合物的資料，幾乎所有天然氣水合物產出的地方均發現有自生碳酸鹽礦物的存在[13]，說明這些自生碳酸鹽礦物的形成一定程度上受天然氣水合物形成或分解的控制。

木里土壤樣品，△C的測量值位于0.11%～4.65%，平均值為0.43%，標準偏差是0.41，變異系數為0.96。對比全國△C指標(全國平均為0.936%，標準偏差為0.73)，該區淺表層沉積物中這種特殊蝕變碳酸鹽含量較低，與一般陸上油氣田所測的△C差別較大。另外，根據變異系數，該區蝕變碳酸鹽指標屬于均勻地球化學場，說明在木里凍土帶，地表土壤中的蝕變碳酸鹽對于深部天然氣水合物的指示性較差。

表3 酸解烴不同指標統計特征

表4 酸解輕烴指標相關性

3 木里天然氣水合物成因和性質

3.1 烴類氣體成因

天然氣水合物氣源成因通常是利用甲烷碳同位素來確定，除此之外，還可以借鑒油氣勘探中的甲烷干燥系數、烴類濕度指數等方法判別甲烷成因。一般情況下，甲烷干燥系數(M)的計算方法采用體積比，即M=VC1/VC1-5；M<99%時指示熱解成因，M>99%時指示生物成因。烴類濕度比值用K=VC1/VC2+C3表示，K<100時指示熱解成因，K>100時指示生物成因。另外國外水合物研究結果認為，可以把烴類濕度比值小于100視為指示典型熱解成因，介于100～1 000視為指示混合成因，大于1 000視為指示典型微生物成因[13]。

聊了一陣子，話頭轉到西瓜上來了，她說：“你種的西瓜真好，甜得很?！逼柿斯?，自己拿一瓣，還拿一瓣給我。我咬了兩口，見上面有瓜籽，就用小指把它摳出來，瓜籽摳出來了，沾在我的指尖，我的臉也像瓜瓤子，通紅通紅的。

圖4是研究區輕烴在甲烷干燥系數-烴類濕度比分類圖上的投影。從圖上可以看出，頂空氣樣品分為兩個區，一部分是熱解成因，一部分是微生物成因；而酸解烴樣品則主要為熱解成因。這與兩種方法檢測的不同賦存形式的烴類有關。酸解烴是檢測土壤中生成碳酸鹽礦物時包裹的輕烴，而頂空氣則除了土壤顆粒之間的游離烴類，不僅有深部運移上來的輕烴，還包括了微生物形成的輕烴。另外，雖然采樣時間是兩個時期(5月份和9月份)，但總的成因類型，不受采樣時間的影響。在對比發現天然氣水合物的DK2鉆井巖心的輕烴，主要為熱解成因氣體，另外有3個樣品為微生物

成因，根據國外成因分類，這3個樣品可以歸為混合成因，這與黃霞等利用甲烷碳同位素與分子比C1/(C2+C3)投點的結果一致[8]。

3.2 烴類氣體性質

儲層含油氣性質是指儲層中含的是油還是氣，是什么性質的油，是什么類型的氣等等。主要依據輕烴色譜分析數據，運用烴類豐度及其結構組成判別法、輕烷烴比率參數及輕烴組成圖解法等進行判別預測。

漆富成對前蘇聯、德國、美國及中國12個油氣田產地大量的酸解烴特征參數C1/ΣC和C1/C2+進行統計整理，結果表明，生物成因氣以最高的C1/ΣC(0.99～1)和C1/C2+值(>100)區別于油型氣和煤成氣，煤成氣以較高的C1/ΣC值(0.90～0.99)和C1/C2+值(>10)區別于油型氣，而油型氣C1/ΣC值(0.70～0.98)和C1/C2+值(>2)較低[14]。據此，分別將研究區所有樣品的頂空氣和酸解烴結果投入該分類圖(圖5)。從圖可以看出，頂空氣方法得到的游離烴具有多種類型，包括油型氣、煤成氣和生物氣。而酸解烴方法得到的吸附烴，則主要為油型氣，以及與煤成氣的混合氣。對比DK2鉆孔巖心樣品的投點圖，頂空氣方法得到的游離烴，更能指示深部水合物的成因。

4 木里天然氣水合物前景評價

木里水合物賦存區不僅是一個含煤盆地，又是最具勘探前景的含油氣盆地，甲烷等烴類物質豐富，具有較好的天然氣水合物勘探前景。目前，除了距離較近的DK1，DK2，DK3，DK7和DK8五個鉆孔發現水合物外，其他較遠的DK4，DK5和DK6三個鉆孔只是發現一些少量氣體噴溢或巖石表面見微量-少量氣泡等異?，F象[15]，需要其他技術手段指導進一步的勘探工作。

圖4 土壤頂空氣(a)、土壤酸解烴(b)和DK2鉆孔巖心提取輕烴(c)的C1/C1-5與C1/(C2+C3)投點圖Fig.4 Point diagram of C1/C1-5 and C1/(C2+C3)from light hydrocarbons detected with HS(a)and acidolysis analysis(b)techniques and extracted from cores of DK2 borehole(c)in Muli area

圖5 土壤頂空氣(a)、土壤酸解烴(b)和DK2鉆孔巖心提取輕烴(c)的 C1/C1-5與C1/C2-5投點圖 Fig.5 Point diagram of C1/C1-5 and C1/C2-5 from light hydrocarbons detected with HS(a)and acidolysis analysis(b)techniques andextracted from cores of DK2 borehole(c)in Muli area

為了解淺層土壤地球化學方法對于深部天然氣水合物的指示作用，分別制作了化探工區頂空氣甲烷和酸解烴甲烷異常圖。鑒于土壤樣品是5月和9月不同時間采集的，存在地表土壤凍融等因素引起的差異，這

里采用襯度來表征甲烷異常在平面上的分布。襯度=甲烷含量/甲烷含量均值。頂空氣甲烷襯度異常圖和酸解烴甲烷襯度異常圖分別如圖6和圖7所示。

頂空氣方法得到的是游離烴，包含了多種成因氣體，可以比較全面的反映研究區烴類物源的情況，游離烴處于土壤顆粒間，不受沉積物影響，空間活動性強，一定程度上可以指示深部天然氣水合物的氣源情況。根據木里土壤頂空氣甲烷襯度異常圖(圖6)，頂空氣甲烷異常與斷裂相關性較好，異常沿斷裂北東向展布，高值區主要位于推測斷裂的交匯區域，發現天然氣水合物的鉆井位于高值區邊緣。

圖6 木里土壤頂空氣甲烷襯度異常圖Fig.6 Methane contrast anomalies based on headspace analysis in the study area

圖7 木里土壤酸解烴甲烷襯度異常圖Fig.7 Methane contrast anomalies based on acidolysis analysis in the study area

酸解烴方法得到的是吸附氣，是成巖成礦時期進入土壤晶體中的氣體，主要處于礦物晶格中，活動性較弱，雖然不能反映深部烴類的現狀，但可以反映部分深部氣源的分布特征。根據前面成因分析，木里土壤吸附烴主要是反映熱解成因氣體的富集情況。根據木里土壤酸解烴甲烷襯度異常圖(圖7)，酸解烴甲烷與推測斷裂相關性較差，推測斷裂附近、推測斷裂交匯部位，均為低值區，發現天然氣水合物的鉆井，位于低值區附近。但在研究區東部實測斷裂附近，酸解烴甲烷

表現為高異常值，可以認為是深部熱解氣沿著實測斷裂這一優勢通道到達淺層土壤中形成的。

游離烴和吸附烴是烴類在土壤中的不同賦存形式，單一用游離烴或者吸附烴，不能全面反映工區烴類的富集體征，必須組合起來才能用于研究區天然氣水合物的評價。由于頂空氣甲烷和酸解烴甲烷的單位不同，分別為μL/L和μL/kg，組合前需要先進行無量綱處理。前面的襯度方法已經實現了數據的無量綱化，這里直接把頂空氣甲烷和酸解烴甲烷的襯度值相加，作為指示工區土壤甲烷異常的綜合指標。

木里工區土壤甲烷綜合異常如圖8所示，高異常區位于工區東部實測斷裂區，發現天然氣水合物樣品的鉆孔(DK1，DK2，DK3，DK7和DK8)位于中高異常區，推測附近存在斷裂，僅發現天然氣水合物異常的鉆孔(DK4)位于中高異常區，與斷裂相距較遠。根據龐守吉等對研究區鉆孔的研究，木里天然氣水合物和斷裂、構造破碎帶關系密切[15]。因而，研究區天然氣水合物評價，除了關注高異常區外，還要關注斷裂發育的區域。根據木里土壤甲烷襯度異常圖，研究區異常面積較大，東部實測斷裂分布區域，應該是天然氣水合物最有利的賦存區域，另外，中高異常區內的斷裂發育部位，也應該是天然氣水合物的潛在賦存區。

圖8 木里土壤甲烷襯度異常圖Fig.8 Methane contrast anomalies of the study area

5 結論

1) 木里采用的三種油氣化探方法中，頂空氣對于凍土帶深部天然氣水合物的指示效果最好，酸解烴較好，蝕變碳酸鹽最差。

2) 木里烴類氣體成因不僅有熱解成因，還有生物成因；烴類氣體類型包括油型氣、煤型氣和生物氣。

3) 頂空氣法提取的游離烴和酸解烴法提取的吸附烴，都是深部氣源在地表的反映，游離烴是多種烴源的反映，酸解烴則主要是熱解成因的反映，結合地質資料，兩者都可以用于指導木里天然氣水合物的勘探。

4) 根據土壤甲烷襯度異常圖，工區中東部甲烷高異常區斷裂發育，應該是天然氣水合物的有利賦存區。

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(編輯 高 巖)

GeochemicalbehaviorsofshallowsoilinMulipermafrostandtheirsignificanceasgashydrateindicators

Xing Xuewen1,Liu Song1,Zhou Hongying1,Zou Liqun1,Li Guangzhi2,Gao Wei2

(1.PetroChinaResearchInstituteofPetroleumExplorationandDevelopment,Beijing100083,China； 2.HefeiTrainingandTestingCenterofAssetsManagementLtd.ofChinaPetrochemicalCorporation,Hefei,Anhui230022,China)

Muli,the only gas hydrate hosting area in China proved by core sampling,is located in Qilian Mountain permafrost area.Petroleum geochemical exploration was carried out with three hydrocarbon detection techniques(HS,acidolysis hydrocarbon and altered carbonate survey methods)in the area.The results show that the former two methods are more effective than the latter one.Analysis of free hydrocarbons extracted through HS and absorbed hydrocarbons from acidolysis indicates that the components of hydrocarbon gas in soil of areas containing gas hydrate in Muli are complex.In addition to the major component of methane,there are also small amount of ethane,propane,butane and pentane.There are both hydrocarbon gas of pyrolytic origin and that of microbiogenic genesis.The hydrocarbon gas can be classified as oil-prone gas,coal-drived gas and biogas.Methane contrast diagram in combination with the geologic background and core samples in wells discovering gas hydrate reveal that its eastern-central part with well-developed faults and high methane anomaly may be a favorable target for gas hydrate exploration.

permafrost;soil geochemistry;gas hydrate;Muli area in Qinhai province

2012-09-03;

：2014-01-10。

邢學文(1976—)，男，博士、高級工程師，遙感。E-mail：x5505@163.com。

國家科技重大專項(2011ZX05020-008)。

0253-9985(2014)01-0159-08

10.11743/ogg20140121

TE122.1

：A