相山鈾多金屬礦田賦礦圍巖及成礦硫源特征

楊慶坤 孟祥金 姜勇彪 周萬蓬

(1.中國地質大學地球科學與資源學院，北京100083;2.東華理工大學地球科學學院，江西南昌330013;3.中國地質科學院礦產資源研究所，北京100037)

江西相山鈾多金屬礦田是中國最大的、與火山侵入雜巖有關的中低溫熱液型鈾礦床之一。盡管前人已經對該雜巖體的巖相學、礦物學、巖石地球化學和同位素地球化學等方面展開了研究，但對于其成因仍存在較大爭議，主要體現在巖石類型、幔源加入程度、巖漿源區的深度、同源性、大地構造背景方面。本研究通過對相山賦含鈾礦花崗質巖石及基底變質巖(包括捕擄體)的地球化學特征進行分析，從而探討花崗質圍巖的來源及成因歸屬，并對比分析鈾礦床與鉛鋅礦床的成礦物質來源。

1 地質背景

相山鈾多金屬礦田位于欽杭成礦帶東段、贛杭火山成礦帶內，區域上受控于遂川深斷裂和宜黃—安遠深斷裂。相山成礦區為一陸相火山盆地，具有典型的火山口塌陷構造，在平面上近橢圓形，剖面上呈現南北對稱、東陡西緩的漏斗狀?；鹕脚璧乜傮w上為3層結構，基底主要為青白口系的低綠片巖相和低角閃巖相的變質巖系，部分為下石炭統、上三疊統的含煤巖系;基底之上為一套上白堊統火山沉積蓋層，并被火山巖之后的淺層—超淺層侵入巖侵入，局部見有基性巖脈。相山鈾多金屬礦田是國內火山巖型鈾礦床的主要產區，所有礦床或礦化點均分布在相山陸相火山盆地內。鈾、鉛鋅礦多金屬礦化均受控于斷裂構造控制，鈾礦床或礦化點主要集中在盆地的北部和西部，鉛鋅礦床主要分布在鈾礦床下部，在空間上形成上鈾下鉛鋅的分布格局。

2 巖石地球化學特征

巖石樣品主要采集于鉆孔、礦井坑道和地表。鉆孔位于牛頭山，其巖性主要為流紋英安巖、碎斑熔巖、粗斑花崗斑巖、黃鐵礦、閃鋅礦、方鉛礦。礦井坑道中的巖性主要采集了沙洲礦床的粗斑花崗斑巖、黃鐵礦等及云際礦床地表上部花崗巖采場的碎斑熔巖、千枚巖以及碎斑熔巖中的捕擄體(角巖化千枚巖)。全巖主微量元素及硫化物硫同位素均由核工業北京地質研究院進行測試。

2.1 主量元素特征

在TAS分類判別圖上，巖石樣品投點較為集中，主要分布在花崗閃長巖、石英二長花崗巖和花崗巖的交界線處。流紋英安巖w(Al2O3)/w(CaO+Na2O+K2O)為1.002～1.131，平均值為1.072，略小于1.1，表明其屬于準鋁質至弱過鋁質花崗巖;在w(SiO2)－w(Na2O)圖解上，屬于富硅鈣堿性系列。w(K2O)/w(N2O)＞1，里特曼指數為1.67～2.52，平均值為2.1，堿鋁比為0.65～0.80，平均為0.64，堿鋁比值小于0.90，屬堿不飽和系列，堿總量為 7.01% ～9.05%，僅有一件樣品超過9%，平均值為8.13%。流紋英安巖的堿總量為6.58% ～7.79%，平均值為7.27。碎斑熔巖及花崗斑巖的地球化學特征極為接近，w(Al2O3)/w(CaO+Na2O+K2O)為 0.88～1.064，平均值為1.004，略小于1.1，表明其屬于準鋁質至弱過鋁質花崗巖;在w(SiO2)－w(Na2O)圖解上，屬于富硅鈣堿性系列。w(K2O)/w(N2O)＞1，里特曼指數為1.93～3.11，平均值為2.47，堿鋁比為0.56～0.70，平均為0.73，堿鋁比值小于0.90。屬堿不飽和系列，堿總量為6.58% ～7.79%，平均值為7.27%。表明碎斑熔巖及花崗斑巖較流紋英安巖更富酸性和堿性成分，而基性成分相似。賦礦花崗質圍巖的這些特征十分類似于華南陸殼改造型花崗巖。

2.2 微量元素(稀土)特征

在微量元素與稀土元素上，流紋英安巖稀土總量為(233.84 ～ 270.57)× 10－6，δLa/δYb 為 8.45 ～9.71，碎斑熔巖及花崗斑巖稀土總量為(269.02～374.67)×10－6，δLa/δYb 為10.74 ～25.41，都具有較高的稀土元素總量和輕稀土富集情況。碎斑熔巖及花崗斑巖的稀土元素總量明顯高于流紋英安巖，并具有更高的輕稀土富集現象。碎斑熔巖及花崗斑巖具有相似的Eu中度負異?，F象(流紋英安巖δEu=0.38～0.42，碎斑熔巖及花崗斑巖 δEu=0.39～0.64)。

基底變質巖和各個圍巖之間具有相近的微量元素和稀土元素含量特征，意味著它們成因上存在相關性，見圖1、圖2。

圖1 稀土元素球粒隕石標準化Fig.1 Standardization of REE chondrite

圖2 微量元素原始地幔標準化Fig.2 Standardization of primitive mantle of trace element

在原始地幔標準化蛛網圖上，各類巖石樣品曲線形式總體一致，表現為斜率較大的右傾型。強烈富集Ce及其左側更強的不相容元素，元素豐度值為原始地幔的10～100倍，虧損高場強元素(Nb、Ta、Zr等)，明顯富集大離子親石元素(Cs、Rb、La等)，大離子親石元素的正異常和Nb、Ta等高場強元素的負異常，表明巖漿源區來自于地殼。明顯虧損Sr、Ba元素，表明巖漿在部分熔融或結晶分異過程發生了斜長石的分離作用。

3 硫化礦硫同位素特征

相山地區與鉛鋅礦床伴生的20件金屬硫化物樣品(閃鋅礦、黃鐵礦、方鉛礦)的 δ34S值為1.3‰ ～4.7‰，極差為3.4‰，平均值為3.2‰，變化范圍較窄。其中閃鋅礦 δ34S值為 3.8‰ ～4.7‰，平均為4.2‰，方鉛礦 δ34S 值為 1.7‰ ～2.6‰，平均為2.2‰，黃鐵礦 δ34S 值為 3.4‰ ～4.6‰，平均為4.0‰，顯示了鉛鋅礦床硫同位素組成比較穩定;與鈾礦床有關的硫化物均為吳柏林和周魯民在居隆庵含礦蝕變帶(赤鐵礦化化、螢石化)采集的黃鐵礦樣品，呈浸染狀賦存于鈾礦石中，δ34S值為 －8.6‰ ～0.286‰，平均為－1.35‰［1］;圍巖內黃鐵礦的硫同位素數據摘自邱林飛對居隆庵礦床賦礦斑巖的測試結果，δ34S 值為1.9‰ ～5.2‰，平均為3.5‰［2］。

同一塊樣品閃鋅礦的δ34SV－CDT值大于方鉛礦的δ34SV－CDT值，如樣品 ZK26 －101 －40、ZK26 －101 －44、ZK26－13－64、ZK26－13－68、ZK26－13 －69，閃鋅礦的δ34SV－CDT值分別為 4.0‰、4.2‰、4.1‰、4.4‰和 4.7‰，而方鉛礦的δ34SV－CDT值分別為 1.7‰、2.7‰、2.4‰、2.4‰和2.6‰。所采集的樣品閃鋅礦δ34SV－CDT值為 3.8‰ ～ 4.7‰，平均為 4.2‰，方鉛礦δ34SV－CDT值為 1.3‰ ～ 2.7‰，平均為 2.2‰，黃鐵礦δ34SV－CDT值為 3.9‰ ～4.6‰，平均為 4.0‰。根據熱力學平衡分餾原理，硫化物 δ34S值按照方鉛礦、閃鋅礦、黃鐵礦的順序變化而達到平衡分餾，而樣品數據顯示，δ34S值按照方鉛礦、黃鐵礦、閃鋅礦的順序變化，意味著方鉛礦與閃鋅礦基本達到同位素分餾平衡，黃鐵礦而未達到同位素分餾平衡或平衡遭到破壞，同時也說明盡管硫化物形成于同一成礦期，但它們生成的順序是有所不同的。

根據共生硫化物所確定的成礦溫度，揭示了鉛鋅礦床屬中高溫熱液礦床，并明顯分為2個階段。早期主要為高溫階段，成礦溫度為424℃ ～382℃;晚期為中高溫階段，成礦溫度為331℃ ～290℃。

4 討論

4.1 源巖和成因機制

相山雜巖體屬S型或A型一直存在爭議。高分異I、S型花崗巖和A型花崗巖在地球化學特征及礦物學特征方面十分相似。對于A型巖漿的成因，可以將其歸為以下8類:①來自幔源的堿性巖漿結晶分異過程中產生的A型花崗質殘留巖漿;②來自幔源的拉斑質巖漿極度分異或者低度部分熔融的底侵拉斑玄武質巖漿;③來自地幔巖石重熔分異形成的堿性花崗質巖漿;④幔源堿性巖漿與地殼物質作用產生正長巖巖漿，并進一步分異或與殼源物質混染;⑤下地殼巖石經部分熔融抽取了I型花崗質巖漿后，富F的麻粒巖質殘留物再次部分熔融;⑥地殼火成巖(英云閃長巖和花崗閃長巖)直接熔融;⑦幔源巖漿底侵或受揮發份稀釋的下地殼物質重熔;⑧幔殼混合巖漿。

相山雜巖體來自于上地殼的變沉積巖重熔已經得到了驗證，因此可以將上述成因中與“I型花崗巖”和“下地殼”有關的條件去除，那么剩下的成因條件中基本都有幔源巖漿的參與，因此界定到底是S型還是A型花崗巖，就需要重點研究是否有幔源物質的參與。

花崗巖的源巖通常與其化學成分相聯系，本次研究的圍巖樣品中，除流紋英安巖外均表現為δLa和δLa/δSm值的正相關性，顯示出平衡部分熔融作用的成巖特征，因此，整體上看相山火山雜巖體應為源巖經歷了平衡部分熔融作用所形成。流紋英安巖的w(Al2O3)/w(CaO+Na2O+K2O)為 1.003～1.132，平均為1.072，碎斑熔巖及花崗斑巖 w(Al2O3)/w(CaO+Na2O+K2O)為 0.879～1.064，平均為1.004，絕大多數值大于1.0。流紋英安巖標準剛玉分子含量為0.39% ～2.08%，碎斑熔巖及花崗斑巖標準剛玉分子含量為0～1.1%，SiO2和P2O5具有明顯的負相關性，這些特征說明了賦礦圍巖屬于準鋁質至弱過鋁質花崗巖，其球粒隕石標準化稀土配分模式顯示負Eu異常，原始地幔標準化微量元素模式清晰地顯示 Rb、U、Th、Pb、Hf富集和 Ba、Sr、Nb 的虧損，表明母巖漿經歷了顯著的富銪、鍶、鋇礦物相(斜長石)分離結晶作用，具有起源于沉積源巖的過鋁質S型花崗巖的特征。實驗表明，w(CaO)/w(Na2O)值作為判別過鋁質花崗巖的指標，以0.3為界，小于0.3者其源巖為泥質巖石，大于0.3者為雜砂巖［3］。流紋英安巖w(Al2O3)/w(CaO+Na2O+K2O)為0.84～1.24，碎斑熔巖及花崗斑巖w(CaO)/w(Na2O)為0.48～1.22，其源巖主要為變質雜砂巖。各個巖石的δRb/δSr－δRb/δBa值也指示源巖為變質雜砂巖成分。

δSm/δNd值在巖漿巖中由超基性、基性、中性、酸性至堿性逐漸漸減，δSm/δNd值深源大于淺源，殼層為0.1 ～0.31，而深源可達 0.5 ～1.0［4］。相山變質基底的 δSm/δNd 值為 0.19 ～0.2，平均值為 0.19。流紋英安巖的 δSm/δNd值為0.19，粗斑花崗斑巖為0.16～0.18，碎斑熔巖為0.16～0.17。說明賦鈾礦巖石同賦鉛鋅礦巖石具有同源性，源區物質來源比較淺，應為上地殼變質基底。

碎斑熔巖 δ87Sr/δ86Sr值為0.711 5 ～0.714 51［5］，高于原始地?，F代值(0.704 7)，接近現今大陸殼值(0.719)。在劃分花崗巖成因類型時，δ87Sr/δ86Sr值大于0.707，代表了 S 型花崗巖，δ87Sr/δ86Sr值小于0.707，代表了 I型花崗巖［6］。δ143Nd/δ144Nd 值低于原始地?，F代值(0.526 38):以t=135 Ma(礦區花崗質巖體形成時代平均值)計算的 δ87Sr/δ86Sr＞0，δNd ＜0，在 δ87Sr/δ86Sr－ δNd 圖中均落在華南陸殼分異改造型花崗巖范圍內，見圖3。相山賦礦花崗質巖石的二階段模式年齡的變化范圍較窄，主要集中在1.4～1.65 Ga。說明了各類巖石之間源區的一致性和單一性。因此認為，相山雜巖體應該為S型花崗巖，是由上地殼變質沉積巖在由擠壓向拉張轉換過程中減壓升溫，發生局部熔融，形成花崗質巖漿，然后上升運移到地殼一定部位，通過分異結晶形成該花崗巖體。碎斑熔巖、花崗斑巖及流紋英安巖為同源產物，因高度結晶分異作用而顯A型花崗巖特征。熔融所需的流體可由源巖中白云母(絹云母)脫水反應獲得。

圖3 δ87Sr/δ86Sr與 δNd 關系Fig.3 Relationship between δ87Sr/δ86Sr and δNd

4.2 鋯石飽和溫度

花崗巖漿大多是以絕熱式上升就位的，因此巖漿早期結晶的溫度可以近似代表巖漿形成時的溫度，而初始巖漿溫度近似于巖漿早期的結晶溫度，并可以通過“鋯石飽和溫度”計算獲得。鋯石在花崗質熔漿結晶過程中屬于較早晶析的副礦物，鋯石中Zr的分配系數主要受控于外界溫度，其在巖漿中的含量與溫度存在相關性，而其他因素對其影響極弱，因此可以將“鋯石飽和溫度”看做花崗質巖石近液相線溫度［7］。計算表明，流紋英安巖的鋯石飽和溫度為800℃ ～811℃，平均值為805℃。碎斑熔巖為741℃ ～770℃，平均值為756℃。粗斑花崗斑巖為725℃ ～739℃，平均值為745℃。各巖體之間鋯石飽和溫度的差異性較弱，總體平均為757℃。

4.3 構造環境

在 δRb/30 － δHf－3δTa圖中，各巖石主要分布于同碰撞、碰撞后的相交位置。流紋英安巖主要形成于142 ～134 Ma［8］，整體上早于碎斑熔巖(136 ～ 133 Ma)［9］，各巖石恰好處于早燕山期向晚燕山期擠壓環境向拉張環境過度的時間段，見圖4。

圖4 δRb/30、δHf與3δTa 關系Fig.4 Relationship begween δRb/30、δHf and 3δTa

相山位于華夏板塊的北緣，而華夏板塊本身就是由多個古陸核在晚三疊世時期才拼接為整體的穩定結晶基底，因此也就造成了該區大地構造背景的復雜程度。對于華南中生代大規模構造、巖漿作用的動力學背景，絕大多數學者傾向于與古太平洋板塊俯沖相關的活動大陸邊緣構造、巖漿作用模式［10］。與俯沖作用有關的火成巖往往具有Ta、Nb、Ti的負異常特征［11］。近年來的研究發現，大陸環境內的碰撞、后碰撞火山巖也具有類似特征［12］，這類火山巖在青藏高原也有大面積出露。萬天豐［13］認為，中生代時期，太平洋板塊位于華南板塊的東南部并向北運移的過程中，尚未同華南板塊發生大規模的俯沖作用。對于地幔巖漿的貢獻，巖石樣品地球化學數據上沒有顯著幔源特征，由于這套火山雜巖體具有相對較高的“鋯石飽和溫度”(平均為757℃)，地幔巖漿很可能為花崗巖的形成提供了部分熱源，但主要的熱源來自于大陸地殼拉張過程中的減壓增溫。

5 賦礦圍巖與鈾礦、鉛鋅礦的關系

鉛鋅礦床成礦熱液中總硫同位素值為4.04‰，具混源硫特征。與鈾礦床伴生的硫同位素主要為黃鐵礦，其他硫化物極少見，因此黃鐵礦的平均δ34S值可近似代表成礦溶液總硫的同位素組成，δ34S值為－1.35‰，預示了鉛鋅礦床與鈾礦床的成礦流體性質差別明顯。與鉛鋅礦床有關的黃鐵礦呈現一致的正值，δ34S值為3.4‰ ～4.6‰，平均為4.0‰，圍巖內黃鐵礦的δ34S值為1.9‰～5.2‰，平均為3.5‰，兩者具有明顯的相似性，其中與鉛鋅礦床有關的黃鐵礦數值稍大一點。由此推斷鉛鋅礦的流體成因與火山作用期后熱液相關，或受到海水或海相硫酸鹽沉積物混染(變質基底)的結果。與鈾礦床有關的黃鐵礦δ34S值與圍巖中黃鐵礦的硫同位素具有很大的差異性，說明了鈾礦床的成礦流體并非來自于圍巖巖漿熱液。黃鐵礦δ34S值為－0.005‰～0.286‰，平均為－0.14‰，接近隕石硫δ34S值。因此可以判斷鈾礦床的成礦流體具有幔源特征。

6 結論

(1)相山鈾多金屬礦田內的花崗斑巖和流紋英安斑巖以相對富 SiO2、K2O 為特征，富集 Rb、U、Th、Pb、Hf，明顯虧損 Ba、Sr、Nb 等元素;中高度富集輕稀土元素，顯示中等負Eu異常，屬于富硅高鉀鈣堿性S型花崗巖，因高度結晶分異而顯A型花崗巖特征。

(2)主量元素、微量元素及Sr、Nd同位素表明，相山地區賦礦鉛鋅圍巖與賦鈾圍巖具有同源性，主要來自于上地殼變質雜砂巖的部分重熔，依據鋯石濃度飽和溫度計計算其熔融溫度平均約為757℃，熔融所需的流體可由源巖中白云母(絹云母)脫水反應獲得。

(3)據花崗質巖石地球化學、年代學及區域對比研究推測，在構造演化階段和形成構造環境上，各類巖石具有相近的構造環境，同屬大陸環境碰撞、后碰撞之間的過渡階段，幔源可能為花崗巖提供了熱源。

(4)鉛鋅礦床與其上部的鈾礦床在成礦流體性質上差別較大。鉛鋅礦床的硫源與圍巖花崗斑巖體的巖漿演化過程密切相關，并有地層硫的參與，其成礦溫度變化較大，應屬于中高溫熱液礦床。鈾礦床中黃鐵礦的硫源來自于地幔流體或幔源基性巖漿，揭示了鈾礦床成礦流體與幔源熱液的相關性。

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