馬朗凹陷蘆草溝組泥頁巖儲層含油性特征與評價①

郭小波 黃志龍 陳 旋 張文丹 陳常超 李宏強 張玉芝 孫美麗

(1.中國石油大學油氣資源與探測國家重點實驗室 北京 102249;2.中國石油吐哈油田分公司 新疆哈密 839009)

在頁巖油氣勘探開發領域，美國走在了世界的最前列，但相對于頁巖氣，頁巖油地質研究要相對滯后，其富集機理與評價體系還不完善［1，2］。頁巖油是指主要以游離態、吸附態或溶解態賦存于泥頁巖層系中的液態烴類。近年來，我國大力發展頁巖氣的同時，也廣泛開展頁巖油的相關勘探開發地質研究，并取得了一些研究成果［3～7］。2011年—2012年，中石化分別在泌陽凹陷安深1井和泌頁HF1井的泥頁巖中獲得工業油氣流［4］。近年，中石油對三塘湖盆地馬朗凹陷二疊系蘆草溝組二段泥頁巖層進行儲層壓裂改造，獲得頁巖油產量可在0.01～22.20 m3/d之間［6］。雖然我國頁巖油勘探開發取得了初步成果，但總體上還處于準備階段。本文以新疆三塘湖盆地馬朗凹陷二疊系蘆草溝組頁巖油為例，通過地球化學實驗、巖芯物理實驗等分析，研究泥頁巖的含油性特征、評價指標，分析泥頁巖層系的富油機制及有利儲層分布規律，為我國頁巖油勘探開發服務。

1 研究區地質特征

三塘湖盆地屬于西北地區中小型盆地之一，位于新疆東北部，與吐哈盆地、準噶爾盆地相望，處于西伯利亞板塊和準噶爾—哈薩克斯坦板塊的交匯部位，是一個在前早石炭世褶皺基底上發育起來的小型疊合盆地，盆地整體呈現北西—南東向的狹長條帶狀，面積約 2.3 ×104km2(圖1)［8，9］。馬朗凹陷是三塘湖盆地中央坳陷帶的重要富油凹陷，面積約1 400 km2，目前已發現馬中、黑墩和牛圈湖等富油構造帶［9］。馬朗凹陷二疊系蘆草溝組主要為一套陸相湖泊沉積，夾火山碎屑巖建造。勘探表明，蘆草溝組二段泥頁巖有機質豐度高、類型好、成熟度適中，是馬朗凹陷頁巖油勘探的主要層段。

圖1 新疆三塘湖盆地構造單元劃分Fig.1 Structure units of the Santanghu Basin in Xinjiang

圖2 馬朗凹陷蘆草溝組泥頁巖含油性特征Fig.2 Characteristics of Lucaogou Formation oil-bearing property in Malang sag

2 泥頁巖含油性特征

2.1 頁巖油賦存狀態

泥頁巖是一類典型的低孔、低滲儲層，儲層中液態烴的賦存狀態主要是游離態、吸附態和溶解態［1～10］。游離態的頁巖油主要存在于納米—微米級的微孔隙、微裂縫或裂縫中。巖芯觀察可見裂縫處含油，以及被有機酸溶蝕后的殘留方解石脈(圖2a);熒光薄片下可見順層發育的亮黃色熒光條帶，是紋層面滑脫縫含油的特征(圖2b)。這類原油流動性最好，最易被開采出，應該是泥頁巖儲層形成高產油流的重要貢獻者。富有機質泥頁巖中存在大量有機質生烴殘留孔(圖2c)。泥頁巖中有機質含量一般是按有機質的質量分數(TOC，%)表示的，由于有機質密度低，換算成對應的體積分數要增加約一倍［11］。因此，有機質的質量分數越高，在相似成烴轉化率下，形成的有機質生烴殘留孔隙度(體積百分數表示)也就越高，對液態烴類的溶解能力也就越強。一般認為有機質生烴殘留孔是親油的，頁巖油以溶解態存在其中，具備一定的流動性，對開發應該有一定的有效性。

頁巖油還可以吸附態附著于干酪根(圖2d，e，f)和礦物顆粒表面。蘆草溝組烴源巖有機質豐度高，最高可達18%，這不僅是生烴的基礎、有利于形成有機質生烴殘留孔，而且廣泛存在的干酪根可以形成“干酪根網絡”，為液態烴提供大量的吸附表面［12］。無機礦物對烴類的吸附能力取決于礦物的比表面積。黏土礦物密度較低，具有較大的比表面積，對烴類有很強的吸附能力，石英比表面積很低，對烴類的吸附能力最弱(表1)。不同類型的黏土礦物晶體結構不同，使比表面積相差很大(表1)。其中，蒙脫石具有典型的2∶1型水鋁層和硅氧層結構，具有內外兩層表面積，總比表面積最大，對烴類的吸附能力也最強;其次是伊利石，最后是綠泥石和高嶺石［11，13］。黏土礦物(尤其是蒙脫石)含量的增加有利于增強泥頁巖的含油性能，但又會降低泥頁巖的脆性，不利于儲層的壓裂改造而影響頁巖油的生產，而且這種吸附態的液態烴相較于頁巖氣對開發的有效性較低。因此，對吸附態頁巖油的評價要充分考慮含油性與開采性兩方面。馬朗凹陷蘆草溝組泥頁巖中，黏土礦物總含量分布在1.0% ～43.0%之間，平均為12.7%，整體含量較低，且以伊利石為主，對液態烴類的吸附能力不是很強。

表1 不同礦物的比表面積(據參考文獻［11］)Table 1 Specific surface area of various mineral(after reference［11］)

2.2 泥頁巖含油性表征參數

表征泥頁巖含油性的參數一般分為兩大類，有機地球化學參數和巖芯物理參數。有機地球化學參數中最能體現泥頁巖含油性的是熱解烴S1(mgHC·g-1巖石)和氯仿瀝青“A”(%)，這也是烴源巖評價中常用的兩個基本參數。參數的獲取需要先將巖樣粉碎到100目以下(＜0.177 mm)，通過巖石熱解分析儀(Rock-Eval儀)，恒速升溫至300℃獲得游離烴(S1，mgHC·g-1)，表示巖石中已經存在的烴類物質;在索氏抽提器中，經氯仿(三氯甲烷)72小時沖洗巖石碎樣，獲得氯仿瀝青“A”，代表巖石中的可溶烴類［14］。S1和氯仿瀝青“A”主要受泥頁巖有機質豐度、類型和成熟度的影響。雖然二者均可以定量表征泥頁巖的含油性，但并不完全等于泥頁巖的含油量，因為實驗過程中不可避免要有輕烴損失和重烴殘留。通過對馬朗凹陷蘆草溝組175件泥頁巖樣品分析，S1分布在0.01～18.25 mgHC·g-1之間，平均為1.68 mgHC·g-1;58件樣品的氯仿瀝青“A”分析，其含量分布在0.002% ～5.694%之間，平均為 0.641%。

在表征泥頁巖含油性時，有機地球化學方法既快速又經濟，不易遺漏巖石中不連通的封閉孔隙中的烴類，但也存在巖芯粉碎處理與頁巖油儲層壓裂開采的實際情況相差較大等一些問題。巖芯物理參數中，含油飽和度(So，%)是表征常規儲層含油性的主要指標。雖然經洗油獲取含油飽和度參數過程中，會有不連通孔隙中的油和部分吸附態的油未被計算，但該方法更能體現泥頁巖中儲集空間對頁巖油賦存的意義，比較接近開發的地質實際。含油飽和度參數的獲取最好使用密閉取芯，以減少游離態烴類的損失。但由于成本較高，且在以往勘探中，泥頁巖并不作為目的儲層，所以我國各油田普遍缺少泥頁巖的密閉取芯資料。吐哈油田公司對馬朗凹陷H23井蘆草溝組泥頁巖進行了系統密閉取芯，分析顯示，含油飽和度在16.3% ～76.6%之間，平均為34.9%。

3 泥頁巖含油性評價

頁巖油與頁巖氣地質評價方面有很多的相似之處，如都需要泥頁巖有機質豐度高，有一定的厚度和分布范圍，礦物組成中石英、碳酸鹽巖等脆性礦物要達到一定的脆性要求等。但頁巖油與頁巖氣又有顯著的不同，首先是頁巖油的形成要求泥頁巖成熟度適中，正處于生油窗內，而泥頁巖從低成熟度到高成熟度均可形成頁巖氣;頁巖油中烴類組分種類多、分子體積大，而頁巖氣中烴類以甲烷為主，體積小、易流動，從而有效儲集空間的劃分界線不同等，因此，頁巖油的含油性評價不能完全照搬頁巖氣的含氣性評價體系。

3.1 有機地球化學評價

泥頁巖含油性有機地球化學參數S1和氯仿瀝青“A”主要受烴源巖質量的控制。在有機質類型、成熟度相近的條件下，S1或者氯仿瀝青“A”隨TOC的變化一般表現為三個階段，即穩定低值段、線性增加段和穩定高值段;穩定高值段表示泥頁巖總體上已滿足了自身的烴類吸附和殘留，可以排烴;穩定高值段出現的拐點TOC值可作為頁巖油的有利層段的有機質豐度下限［15］。馬朗凹陷蘆草溝組二段是頁巖油發育的主力層段，其有機質類型差別不大，多富含腐泥無定形組分。本次研究所選樣品成熟度在低成熟階段到成熟早期階段(Ro，0.55% ～0.75%之間)，處于蘆草溝組烴源巖的主生烴段范圍，可以認為成熟度差異不大。所以，蘆草溝組泥頁巖其含油性主要受總有機碳含量(TOC，%)的影響。在S1與TOC散點圖中，上包絡線直接由直線上升段變為穩定高值段;S1隨TOC變化的穩定低值段不存在，直接進入線性增加段，表明該套泥頁巖作為烴源巖的整體性質很好，在目前的成熟度條件下均已經開始生烴(圖3a)。S1達到的穩定高值約為3 mgHC·g-1，拐點處TOC為4%。由于樣品數量限制，氯仿瀝青“A”與TOC關系沒有表現出三分性特征(圖3b)。所以，有機質豐度大于4%的蘆草溝組泥頁巖含油性最好，而且部分已經發生過烴類的初次運移，這對泥頁巖層系中非烴源巖儲層的烴類富集具有重要意義。

3.2 儲層物性評價

對常規砂巖儲層，含油飽和度越高表明儲層含油性越好。孟元林(2010)對松遼盆地北部中淺層常規砂巖儲層含油飽和度和孔隙度統計分析表明，所有探井的含油飽和度和孔隙度之間均呈正相關關系［16］。馬朗凹陷H23井中侏羅統常規砂巖儲層密閉取芯分析顯示，含油飽和度與孔隙度之間也呈正相關關系(圖4a、表2)。考慮到泥頁巖儲層的含油性要受本身的生烴能力和儲集空間發育的雙重影響，對H23井蘆草溝組部分巖芯進行了源、儲系統分析(表2)。結果顯示，泥頁巖儲層含油飽和度與孔隙度關系明顯不同于砂巖儲層(圖4b)，與TOC之間關系也較復雜(圖4c)。由于含油飽和度是一個相對概念，對于砂巖油層，孔隙度越大含油飽和度越高，所含油的體積也越大，而對于泥頁巖儲層則存在不確定性。

圖3 馬朗凹陷蘆草溝組泥頁巖S1—TOC關系(a)和氯仿瀝青“A”—TOC關系(b)Fig.3 Relations of Lucaogou Formation shale S1—TOC and chloroform bitumen"A"—TOC in Malang sag

圖4 馬朗凹陷H23井砂巖儲層含油飽和度與孔隙度關系(a)，泥頁巖儲層含油飽和度與孔隙度(b)、TOC(c)關系Fig.4 Relation between oil saturation and sandstone reservoirs porosity(a)，shale reservoirs porosity(b)and TOC(c)of H23 Well in Malang sag

表2 馬朗凹陷密閉取芯實驗分析數據Table 2 Experimental data for sealed coring in Malang sag

與常規砂巖儲層相比，非常規儲層具有含油氣豐度低的特點，地質研究中以明確致密儲層中含有多少油氣為主要目的［17］。為此，提出“含油率(Po/%)”來定量表征泥頁巖儲層的含油性，表示單位體積巖石所含油的體積百分數。該參數可由巖芯洗油直接求取，也可通過含油飽和度與孔隙度相乘求得。馬朗凹陷蘆草溝組頁巖油在20℃條件下，平均密度為0.900 3 g/cm3，50℃條件下原油粘度分布在 20～2 650 mPa·s之間，整體表現為高密度、高黏度的特征［5］，認為常規取芯輕烴散失對計算體積含油率影響不大。同時由于密閉取芯資料有限，結合試油層段的常規取芯數據，建立了蘆草溝組頁巖油含油率與孔隙度關系，二者整體呈正相關，產油層與干層含油率(Po，%)界線可定為1%，對應孔隙度為3%(圖5)。

圖5 馬朗凹陷蘆草溝組泥頁巖儲層孔隙度與含油率關系Fig.5 Relation between porosity and oil rate for Lucaogou Formation shale oil reservoir

3.3 泥頁巖富油的微觀機制

對于常規砂巖油藏，原油是在浮力作用下克服毛細管阻力進入儲層，并聚集成藏。在油氣充注強度相似的條件下，油氣優先進入高孔喉、低毛細管阻力的大孔隙中，在充注達到一定程度后再向低一級孔隙中充注，從而表現為含油飽和度與孔隙度呈正相關關系，而源內“自生自儲”的泥頁巖儲層富油機制相對要復雜一些。研究區蘆草溝組為一套優質的烴源巖，生烴能力強。油源對比表明，中侏羅統西山窯組原油有二疊系蘆草溝組泥頁巖的貢獻［18］。從區域背景分析，蘆草溝組泥頁巖儲層所含油，部分是向淺層運移后的殘留油，是原油運移動力不足，受毛細管阻力的限制而滯留在烴源巖層系內的結果。蘆草溝組二段泥頁巖成熟度(Ro，0.55% ～0.75%)表明其大量脫水階段已過，而且受黏土礦物總量的限制，層間水排出量有限，原油的排運動力主要靠生烴增壓。受泥頁巖厚度的影響，若生烴增壓不足以克服毛細管阻力，則發生原油在泥頁巖層系內部滯留，同時形成地層異常壓力。目前，馬朗凹陷發現的頁巖油富集區主要位于地層剩余壓力中等和較高的地帶，表明原油源內滯留引起了地層異常高壓［19］。所以，泥頁巖儲層富油機制不同于常規砂巖儲層。

將研究限定于蘆草溝組泥頁巖層系內部，由于巖層的非均質性，不同巖性生烴能力不同，如本區廣泛發育的紋層巖，由富含有機質的暗色層和貧有機質的淺色層構成，這導致烴類宏觀滯留富集的微觀表現形式存在差異。排驅壓力會影響原油在巖層中的運移能力，對于西山窯組常規砂巖儲層，排驅壓力與含油率呈負相關，表明儲層的排驅壓力主要是阻止原油的充注，儲層富油是原油克服毛管阻力的充注聚集過程(圖6)。對于蘆草溝組泥頁巖儲層，排驅壓力與含油率關系表現為二分性。排驅壓力在0.001～1.0 MPa之間時，含油率隨排驅壓力變大而降低;在約大于1.0 MPa時，含油率隨排驅壓力變大而變大，兩部分的含油率變化區間相似，最大均約為3%(圖6)。對于排驅壓力小于1 MPa的三個樣品，總有機碳含量(TOC，%)分別為4.0%、4.5%和5.2%，按前文的評價結果，這三個樣品剛達到頁巖油有利層段的TOC要求，排烴能力較弱。因此，對于排驅壓力小于1 MPa的泥頁巖，富油機制與常規砂巖儲層相同，主要為原油充注聚集過程;排驅壓力大于1.0 MPa的泥頁巖，富油機制與常規砂巖儲層不同，主要是原油在源巖內滯留富集—排驅壓力越大，油排出越難，越容易滯留在烴源巖內部，使這類儲層含油率增大(圖6)。

對蘆草溝組泥頁巖樣品進行氯仿抽提前后TOC測定對比發現，TOC較低的含云泥巖、泥質白云巖、泥晶白云巖等，抽提后TOC降低幅度較大，表明有外來烴的影響［19］。這也說明蘆草溝組優質烴源巖生成的烴類向臨近的巖層發生過短距離初次運移，存在充注聚集的過程。初次運移的通道可以是微裂縫、“干酪根網絡”，運移的動力主要是生烴增壓。因此，馬朗凹陷蘆草溝組中，高有機質豐度的泥頁巖和與其臨近的相對高孔隙度、低有機質豐度的泥頁巖均可以形成有利的頁巖油儲層。

4 頁巖油有利儲層預測

圖6 馬朗凹陷常規砂巖儲層(左)與泥頁巖儲層(右)排驅壓力與含油率關系Fig.6 Relationship between threshold pressure and oil rate of conventional sandstone reservoir(left)and shale reservoir(right)in Malang sag

馬朗凹陷蘆草溝組頁巖油富集的基本條件是TOC大于4%，孔隙度大于3%，表明頁巖油富集層段應具有良好的源、儲共生巖性關系或者有利的巖性組合類型。烴源巖、儲層實驗分析表明，泥巖、灰質泥巖、白云質泥巖等巖性具有良好的源、儲性質，約80%的樣品TOC大于4%;灰質泥巖、白云質泥巖孔隙度主要分布在6%～12%之間，泥巖孔隙度主要分布在4% ～10%之間，多數樣品可以達到源、儲要求。試油結果顯示，以泥巖為主，夾(薄層)泥巖灰質或泥質白云巖，或者以灰質泥巖、白云質泥巖為主的巖性組合類型，主要發育于深湖—半深湖亞相，是蘆草溝組頁巖油富集的最有利巖性組合類型，含油性最好，一些井段已獲得頁巖油流，如H7井最高日產頁巖油22.2 m3。因此，在低成熟—成熟早期(Ro，0.55% ～0.75%)的主生烴帶范圍內，深湖—半深湖沉積相發育區是馬朗凹陷蘆草溝組頁巖油勘探的最有利區域(圖7，粉色虛線范圍的深湖—半深湖相帶)。

5 結論

(1)馬朗凹陷蘆草溝組頁巖油可以游離態存在于微孔隙和微裂縫中，以溶解態賦存于有機質孔隙中，以吸附態存在于“干酪根網絡”或礦物顆粒表面;蘆草溝組泥頁巖中，比表面積較大的黏土礦物含量較低，吸附態頁巖油含量不高。

(2)可用熱解參數S1、氯仿瀝青“A”和體積含油率(Po，%)定量表征蘆草溝組泥頁巖儲層的含油性，含油率比含油飽和度更能準確表征泥頁巖的含油性;蘆草溝組頁巖油富集層段要求TOC大于4%，孔隙度大于3%，對應含油率大于1%。

圖7 馬朗凹陷蘆草溝組頁巖油勘探有利區域Fig.7 The favorable exploration area for Lucaogou Formation shale oil in Malang sag

(3)泥頁巖儲層原油富集機制不同于常規砂巖儲層，具有源內滯留富集和經短距離初次運移富集兩種微觀機制，擴展了有利儲層段的預測范圍;有利的巖性組合是馬朗凹陷頁巖油富集的關鍵，以泥巖為主，夾(薄層)泥質灰巖或泥質白云巖或者以灰質泥巖、白云質泥巖為主的巖性組合最有利，沉積于深湖—半深湖環境。

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