顆粒導電性對鐵?硅復合鍍層形貌及硅含量的影響

龍瓊，鐘云波，李甫，王懷，周俊峰，任維麗，雷作勝

(上海大學 上海市現(xiàn)代冶金與材料制備重點實驗室，上海，200072)

6.5 %Si高硅鋼薄帶具有優(yōu)異的軟磁性能，它具有高透磁率、低磁致伸縮系數(shù)、高頻下低鐵損的磁性能[1?2]，因此廣泛應用于電力、電器、通訊及國防工業(yè)。但是，當硅含量(質量分數(shù))超過4.0%，硅鐵合金具有很強的脆性，因此不能采用傳統(tǒng)冷軋工藝來制備高硅鋼薄片。近年來，人們對制備6.5%Si硅鋼薄帶進行了大量的研究，如蔡宗英[3]研究了FLNAK-Na2SiF6熔鹽體系化學還原法制備出Fe-6.5%Si薄板，但熔鹽電解的條件苛刻，也較難解決高溫熔鹽帶來的表面污染和氧化問題；日本(NKK)公司提出的采用CVD工藝在低硅鋼表面通過高溫化學反應沉積一層硅后再通過熱處理得到6.5%高硅鋼片[4]的方法，是目前唯一見報道的工業(yè)應用成功案例，但該方法仍然存在能耗高、處理速度低等不足，采用的SiCl4氣體還存在嚴重環(huán)境危險問題[5]，因此該方法仍然未得到大規(guī)模工業(yè)應用。此外，急冷甩帶法、噴射成形法、粉末軋制法、控溫軋制法等制備高硅鋼薄帶等在工藝的可控性、成本及環(huán)保問題上仍需要改進[6?9]。自20世紀70年代以來，復合電沉積技術受到廣泛的關注。采用該種方法能實現(xiàn)金屬?陶瓷顆粒或者異相顆粒的復合，因此能制備出分布均勻的金屬?陶瓷復合材料，目前已廣泛應用于耐磨材料、熱障材料和功能材料領域[10?14]。日本NKK公司的 CVD法制備高硅鋼工藝中，其核心問題在于解決了高硅鋼帶中硅的引入和近終型成型問題，因此只要能在近終型狀態(tài)下在低硅鋼薄帶上解決硅的引入，就能制備出高硅鋼帶。采用復合電沉積工藝，在低硅鋼帶上鍍覆上一層鐵?硅顆粒復合鍍層，經(jīng)1 000～1 225 ℃加保護氣體熱處理后制備出近終型的6.5%Si高硅鋼薄帶，成為近年來受到廣泛關注的新途徑[15?16]，該工藝由于可以實現(xiàn)低溫操作，工藝簡單，且有望大規(guī)模生產(chǎn)，因此較 CVD法具有更大的優(yōu)越性。潘應君等[17]研究了鐵與硅粉及硅鐵粉復合電鍍工藝，在最佳的實驗條件下，可以使鍍層Si的質量分數(shù)達到6.4%，進一步證實了這一思路的可行性。但是以往的研究中，關于硅鐵顆粒的復合機理，以及硅鐵顆粒中硅含量對顆粒的復合行為的影響，尚未見深入的研究。在復合電沉積過程中，分散于電鍍液中的固體顆粒的電導率，對其復合電沉積行為將產(chǎn)生深遠的影響[18?20]，甚至將直接影響顆粒的復合共沉積能力，因此，本文作者針對鐵?硅鐵顆粒的復合電沉積過程中，改變硅鐵顆粒中硅的含量，從而可以調整硅鐵顆粒的電導率，對其復合電沉積過程中的行為展開了研究。探討了顆粒的導電性對鍍層形貌及含量的影響，并對其形成機理展開了討論。

1 實驗

1.1 鐵硅合金粉末的制備

為獲得不同電導率的硅鐵合金顆粒，本文選用硅質量分數(shù)分別為30%，50%和70%的硅鐵合金顆粒以及純硅顆粒，硅鐵合金顆粒的制備采用上海國藥化工生產(chǎn)的電工純鐵粉和6 N高純硅塊，在真空感應爐中帶水冷銅模的高純剛玉坩堝中熔化并在1 500 ℃保溫30 min，以確保熔體成分均勻，快速冷卻后，將合金錠采用高能球磨的方法磨碎，采用篩分的方法獲得同樣粒徑分布的粉末；純硅顆粒采用6 N的高硅硅塊用同樣的方法制備。不同硅含量的硅鐵合金顆粒及純硅顆粒的粒度分布如圖1所示。由圖1可知：4種不同顆粒的粒度分布相似且差別較小，平均粒徑約12 μm。

1.2 顆粒導電率和密度的測試

由于顆粒的電導率無法準確測定，因此本文采用測量體材料電導率的方法來表征顆粒的電導率，分別按照上述方法熔配不同硅含量的合金熔體，采用吸鑄的方法制成直徑8 mm、長100 mm的合金棒，然后采用美國吉時利(Keithly)公司生產(chǎn)的納伏計和納流計，采用四探針法測量合金棒的電阻率，圖2所示為不同硅含量的鐵硅合金的導電率。由圖2可以看出，隨著硅含量升高，合金的導電性變差，對純硅顆粒而言，由于硅為半導體，與硅鐵合金相比，其電導率接近于0 S/m。同時，不同顆粒因為含硅量不同在密度上具有顯著的差別，圖 3所示為采用天平?排水法測量的不同硅含量顆粒的密度，隨著硅含量升高，硅鐵合金顆粒的密度降低。

圖1 顆粒粒徑分布Fig. 1 Distribution of particles diameter

1.3 鍍層的制備

本實驗所用的復合電沉積的基礎渡液主要成分及電鍍條件如表1所示。實驗所用試劑均為分析純。試驗裝置如圖4所示，以純鐵片作陽極，低硅硅鋼片作為陰極，電極長×寬均為30 mm×20 mm，且兩極之間的距離20 mm。每次試驗前，先采用0.9 mol/L的稀H2SO4溶液調節(jié)鍍液pH為1.5±0.05。然后加入一定量的硅鐵顆粒或純硅顆粒，機械攪拌20 min，然后用超聲波分散20 min，然后向鍍液中通入Ar(氬氣)攪拌10 min，以降低鍍液中溶解的氧含量，鍍液的溫度控制在(25±1) ℃，電沉積時間為120 min。試驗時，采用豎直電極和水平電極2種類型，由于硅鐵合金具有軟磁性能，所以不能采用電磁攪拌，而是采用一定強度的機械攪拌使顆粒均勻的懸浮在溶液中(如圖 4所示)，對鍍層硅含量進行分析時，為了減小試驗的誤差及干擾，每組試驗分別進行3次然后求其平均值。

圖2 不同鐵硅顆粒的導電率Fig. 2 Conductivity of iron-sillicon samples

圖3 硅含量對硅鐵合金顆粒密度的影響Fig. 3 Effect of silicon content on density of iron-silicon alloy

表1 電解液成分及電鍍條件Table 1 Composition of bath solution and codeposition conditions

圖4 電鍍裝置示意圖Fig. 4 Schematic diagram of electrodeposition

2 結果與討論

2.1 豎直電極電鍍時顆粒類型及質量濃度對鍍層硅含量的影響

圖5所示為含硅量分別為30%，50%，70%的硅鐵合金和純硅顆粒在顆粒質量濃度為10 g/L、電流密度為2 A/dm2條件下電鍍后得到的鍍層形貌。由圖5可知，顆粒均勻的分布在鍍層上，白色小顆粒(粒徑0～20 μm)即為硅鐵合金及純硅顆粒，F(xiàn)e-30%Si顆粒密度在鍍層表面最高，純硅顆粒密度在鍍層中最低，即隨著顆粒硅含量增高，鍍層表面顆粒密度減小。此外，不同類型顆粒復合電鍍后在鍍層表面顆粒形貌發(fā)生了明顯的變化，與電鍍前顆粒顯示不規(guī)則狀相比(見圖6(a)，(b))，電鍍后Fe-30%Si顆粒變成了圓丘狀(見圖6(c)，(e))，而硅顆粒表面形貌沒有發(fā)生明顯變化(見圖6(d)，(f))。

Fe-30%Si合金顆粒制備得到的鍍層表面顆粒濃度最高，從而導致鍍層中硅含量增高，在鍍液顆粒質量濃度 10 g/L時，通過 EDS檢測鍍層硅含量達到1.74%，隨著顆粒硅含量增高，顆粒在鍍層中的含量顯著降低，純硅顆粒在鍍層中硅含量只有 0.12%。同時，鍍層中硅含量隨著溶液中顆粒質量濃度增加而明顯增大，并且采用較低硅含量的顆粒電鍍獲得的鍍層含硅量更高(見圖7)，說明溶液中顆粒濃度的增加有利于提高鍍層硅含量，并且顆粒硅含量較低的顆粒更易進入鍍層。

由Guglielmi[21]復合電沉積兩步吸附理論可知，顆粒進入鍍層前包含弱吸附和強吸附2個連續(xù)過程，顆粒只有經(jīng)過弱吸附轉變?yōu)閺娢胶蟛拍苓M入鍍層，弱吸附量相當于強吸附的反應物，所以強吸附量應該與弱吸附在陰極表面的覆蓋度σ成正比，而

式中，k為微粒和電極間相互作用強度有關的平衡常數(shù)；cυ為濃液中微粒體積分數(shù)；θ為顆粒在陰極的強吸附覆蓋度，電極與溶液界面間的電場對其影響較大，但是式(1)中θ較小，因而陰極與溶液界面處的電場對顆粒的吸附力很小。忽略電極與溶液界面間電場對顆粒的影響，當顆粒到達陰極附近時，溶液中顆粒的受力如圖8所示。F1為水平方向溶液對顆粒的拖拽力，F(xiàn)2為與顆粒水平速度1υ方向相反的溶液的黏滯力，在豎直方向，mg為顆粒受到的重力，F(xiàn)3為向上的黏滯力以及浮力Ff。

圖5 鐵硅合金顆粒豎直電極電鍍得到的鍍層表面形貌Fig. 5 Morphologies of composite electroplating coatings of Fe-Si alloys with vertical electrodes

圖6 Fe-30%Si顆粒和硅顆粒形貌及電鍍后形貌Fig. 6 Morphologies of coatings and SEM for Fe-30%Si and silicon particles

圖7 顆粒質量濃度對豎直電極鍍層硅含量的影響Fig. 7 Effect of different types of particle on silicon content of coatings with vertical electrodes

由于機械攪拌作用，顆粒在溶液中受到多種力的作用，當顆粒到達陰極附近時受到溶液的黏滯力F2以及水平方溶液的拖拽力F1，這2個力在水平方向上分量大小相等、方向相反，在豎直方向，顆粒受到向下的重力mg以及向上的黏滯力F3和浮力Ff的作用。豎直方向上顆粒的最終下沉速度可近似地由Stokes公式表示為

式中：Δρ為顆粒的密度ρP和電解液密度ρE之差；dP為顆粒直徑；μ為溶液黏度。由于不同類別的顆粒其密度差別較大，F(xiàn)e-30%Si顆粒密度最大，由式(2)可知，Δρ越大，顆粒下降速度Pυ就越大，顆粒在陰極表面附近滯留的時間t越短，從而致使弱吸附減弱，進而不利于強吸附的產(chǎn)生，說明密度高不利于顆粒與金屬離子共沉積，與文獻[22]報道的一致。但是本文的實驗結果顯示密度最大的Fe-30%Si顆粒更易進入鍍層，說明在采用豎直電極電鍍時，顆粒密度并不是影響鍍層硅含量最重要的因素。

圖8 顆粒在復合鍍?nèi)芤褐械氖芰DFig. 8 Schematic view illustrating forces acting on particle in electrolyte

文獻[22?25]報道了復合電鍍時，電流線在陰極表面經(jīng)過難導電顆粒或者不平整陰極基體時會發(fā)生扭曲，如圖9(a)和(b)所示，電流在到達陰極非導電顆粒時需要繞過難導電顆粒才能到達陰極基體，也就是說，金屬離子很難在其表面放電沉積，而導電性強的基體突出部分有利于金屬離子放電沉積。隨著硅含量升高，鐵硅合金顆粒的導電性變差，而且測得的溶液導電率(4.35 S/m)比硅顆粒導電率(2.25×10?4S/m)高。由圖6(e)可以看出，電鍍后導電性強的Fe-30%Si顆粒由電鍍前不規(guī)則形狀變成圓丘狀，如同被沉積金屬“包覆”，說明當導電顆粒到達陰極附近接觸陰極表面后，F(xiàn)e2+在導電顆粒周圍及其表面還原(見圖 9(a)和(c))所示，從而導致形成“包覆”型圖形。而導電性差的硅顆粒到達陰極時，F(xiàn)e2+難以在其表面還原，電流必須繞過顆粒才能到達陰極基體，F(xiàn)e2+只能在其圍沉積下來，由“包嵌”的形式進行還原(見圖 9(b)和(d))，在這種方式下進行電沉積時，由于溶液擾動造成的沖刷力再加上自身的重力作用很容易造成顆粒脫離陰極基體。由力學的基本知識可知，“包覆”的方式顯然比“包嵌”的方式更容易捕捉到顆粒，所以當其他條件不變時采用豎直電極電鍍時，導電性強的顆粒更易于進入鍍層。

2.2 豎直電極電鍍時電流密度對鍍層硅含量的影響

顆粒質量濃度分別為10，20，30和40 g/L時不同電流密度下鍍層硅含量如圖10所示。由圖10可知：隨著電流密度升高，所有不同類型的顆粒電鍍獲得的鍍層硅含量都具相對下降的趨勢。這是因為鐵的密度大，電流密度的增大使Fe2+的還原速度加快，而顆粒在鍍層中的增加量相對較小，而且隨著電流密度的增加，陰極析氫反應加劇，由此造成鍍層表面溶液的擾動不利于顆粒進入鍍層，從而導致了鍍層硅的質量分數(shù)降低。因此,在采用豎直電極電鍍時，要獲得表面的高硅含量，不僅顆粒硅含量相對要低，而且要求電流密度不應過大。

圖9 導電顆粒和絕緣顆粒進入鍍層的模型Fig. 9 Model of conductive and insulating particles into coating

圖10 不同電流密度下的鍍層硅含量Fig. 10 Silicon content of coatings at different current densities

2.3 水平電極電鍍時不同類型顆粒對鍍層形貌及其硅含量的影響

圖11 和圖12所示為施加顆粒質量濃度為10 g/L的顆粒在采用水平電極電鍍后得到的鍍層表面形貌和鍍層橫截面圖。由圖11可知：隨著顆粒硅含量的增高，鍍層表面顆粒密度變小，F(xiàn)e-30%Si類型合金顆粒密度在鍍層表面最高(大于1 μm的顆粒約1 280粒/mm2)，硅顆粒密度最低(約680粒/mm2)，與相應的橫截面形貌一致(圖12)，而且所有鍍層不同類型顆粒的形貌和鍍前相比變化不明顯。但是，鍍層中硅含量卻隨著顆粒硅含量的升高而升高，F(xiàn)e-30%Si顆粒的鍍層硅含量為 17.67%，而純硅顆粒鍍層硅含量為 49.18%(見圖13)，這是因為純硅顆粒中基礎硅含量遠大于Fe-30%Si顆粒的硅含量，所以采用水平電極電鍍時，顆粒硅含量是影響鍍層硅含量的主要因素。這是由于采用水平電極電鍍時，由于重力的作用顆粒大量沉降到鍍層表面上，故而與豎直電極鍍層相比發(fā)生了顯著的變化，而且低硅含量的合金顆粒也未出現(xiàn)“包覆”型形貌，并隨著顆粒硅含量的增高，鍍層表面顆粒密度明顯降低。當采用純硅顆粒進行復合電鍍時，由于硅顆粒的導電性很差，覆蓋在鍍層表面后相當于使得陰極有效電沉積面積減小，從而導致Fe2+難以在硅顆粒表面還原，而是在硅顆粒周圍鐵基質表面還原，與鐵基體沒有直接接觸的硅顆粒不能有效進入鍍層中；而導電性強的硅鐵顆粒下沉到鍍層表面時，相當于增大了電沉積的有效面積，大量的Fe2+能在硅鐵顆粒表面及周圍沉積下來，而且與硅鐵顆粒表面接觸的其他合金顆粒也能有效被包覆進入鍍層，從而顯著增加了顆粒的共沉積概率，與鍍層的橫截面結果一致(見圖12與圖14)，說明水平電極電鍍時，導電性越強的合金顆粒同樣更易進入鍍層，同時，在重力的作用下，大量的顆粒沉降至陰極表面，F(xiàn)e2+在更多的顆粒周圍及表面還原，所以觀察到的鍍層顆粒形貌無論是導電性良好的硅鐵顆粒還是導電性差的純硅顆粒與鍍前形貌相比變化不明顯(見圖 11)。

圖11 不同硅含量顆粒水平電極電鍍后的鍍層表面形貌Fig. 11 Morphologies of composite electroplating coatings for different particles with horizontal electrodes

圖12 不同類型顆粒水平電極電鍍鍍層橫截面形貌Fig. 12 Morphologies of cross-sections of coatings for different particles with horizontal electrodes

圖13 水平電極電鍍時顆粒含量對鍍層硅含量的影響Fig. 13 Effect of particles’ content on silicon content of coatings with horizontal electrodes

圖14 導電顆粒和絕緣顆粒進入鍍層的模型Fig. 14 Model of co-deposition process for conductive and insulating particles

3 結論

(1) 對硅鐵合金顆粒而言，隨硅含量的降低，顆粒的電導率越強，在電鍍的過程中越易進入鍍層。

(2) 采用豎直電極電鍍時，隨著電流密度增大，鍍層硅含量降低，而且顆粒硅含量越低越易進入鍍層；此外，導電鐵硅合金顆粒在鍍層中將形成圓丘狀的包覆形貌，而純硅顆粒在鍍層中則為包嵌形貌。

(3) 采用水平電極電鍍時，由于復合鍍液中顆粒密度較大而形成的沉降效應，導致鍍層中的顆粒密度和硅含量大幅度增加，顆粒硅含量是影響鍍層硅含量的主要因素，鍍層中硅質量分數(shù)最高可以達到50%左右；而采用豎直電極電鍍時，顆粒電導率是影響鍍層硅含量的主要因素，F(xiàn)e-30%Si合金顆粒比純硅顆粒更易于進入鍍層，因而鍍層中硅含量較高。

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