車用柴油機燃用棕櫚生物柴油的顆粒物排放特性研究

李 莉 ,王建昕 *,肖建華 ,王 志 ,楊文明 (.清華大學,汽車安全與節能國家重點實驗室,北京 00084；.新加坡國立大學機械工程系, 新加坡 7575)

車用柴油機燃用棕櫚生物柴油的顆粒物排放特性研究

李 莉1,王建昕1*,肖建華1,王 志1,楊文明2(1.清華大學,汽車安全與節能國家重點實驗室,北京 100084；2.新加坡國立大學機械工程系, 新加坡 117575)

在滿足國Ⅳ排放法規的車用柴油機上研究了燃用不同摻混體積比例的棕櫚油生物柴油的顆粒物排放特性.試驗中棕櫚油生物柴油的摻混比例分別為0%、10%、20%、50%和100%,采用DMS500型快速顆粒光譜儀測試分析了發動機在外特性和負荷特性時的顆粒物數量濃度、質量濃度及粒徑分布.研究結果表明:隨生物柴油摻混比例的增加,顆粒物質量濃度降低.燃用生物柴油后顆粒物的數量濃度在大負荷明顯降低,中小負荷呈升高趨勢.生物柴油的排氣顆粒物呈核態和凝聚態的雙峰分布特征,核態數量濃度所占比例高于柴油,凝聚態的質量濃度所占比例略低于柴油.生物柴油顆粒物的幾何平均直徑小于柴油.

國-Ⅳ柴油機；生物柴油；顆粒物；粒徑分布

當前全球機動車的排放法規日益嚴格,新的歐五法規將開始限制排放顆粒物的數量,引起了國內外學者對發動機排放顆粒物的生成規律及數量測試方法的日益重視[1],其中柴油機的顆粒物排放為大氣污染的重要來源,研究證實粒徑尺寸小于 1000nm 的細顆粒為潛在的致癌物質,可增大呼吸系統、惡性腫瘤、心血管損害等疾病的發病率和死亡率[2-4].

生物柴油作為最有發展前景的一種清潔可再生替代能源,其顆粒物尤其是納米微粒的排放特性愈來愈受到國內外學者的關注.Chuepeng等[5]在新歐洲測試循環的 16工況點下對低硫柴油和菜籽油生物柴油(B30)的顆粒物排放進行試驗研究,結果表明包括廢氣再循環(EGR)在內的發動機工況參數與顆粒物的粒徑分布密切相關;與柴油相比,在EGR條件下B30的平均粒徑降低了41%,數量濃度升高.Sinha等[6]研究表明噴油壓力和大豆油生物柴油摻混比例對顆粒物排放特性均有影響,隨生物柴油摻混比例的增大,排放顆粒物的數量密度升高,質量降低.Srivastava等[7]研究發現生物柴油排放的顆粒物粒徑、數量濃度和質量都低于柴油.Li等[8]研究指出,廢棄餐飲油生物柴油的納米級顆粒物在兩種負荷下呈現較低的數量濃度,而且這種變化趨勢取決于采樣位置在氧化催化器的前端或后端.Tinsdale等[9]研究表明在新歐洲駕駛測試循環下,與柴油相比,B30生物柴油的總顆粒數降低了 16%,碳煙質量下降 20%～30%,核態顆粒數上升了25%.國內的學者針對不同的測試工況、測試循環和生物柴油摻混比例對顆粒物排放特性的影響進行了試驗研究[10-14].

目前已有研究多集中在歐Ⅲ及早期排放標準的柴油機上,且生物柴油的來源主要為麻風樹油、地溝油和菜籽油等.研究結果表明[10-16]燃用生物柴油普遍會導致核態顆粒物的數量濃度上升,凝聚態顆粒物數量濃度下降;而不同的發動機類型、運行工況、燃燒特性和油品理化性能等都會對柴油機顆粒物的排放特性有較大影響[17-18],不同來源的生物柴油由于其理化指標的差異也會產生不同的顆粒物粒徑分布規律.總體來說,對生物柴油顆粒物的排放特性研究尚缺乏多種原料來源的數據積累,如棕櫚油,尤其是面向最新排放法規的國Ⅳ及以上柴油機的試驗研究.

為深入了解燃用棕櫚油的柴油機顆粒物生成機理,本文運用DMS500型快速顆粒光譜儀,在一臺滿足國Ⅳ排放標準的高壓共軌柴油機上,測量分析了棕櫚油生物柴油和石化柴油以不同體積摻混比例制成的 5種混合燃料(PB0、PB10、PB20、PB50、PB100)的顆粒物數量濃度、質量濃度、幾何平均直徑和粒徑分布規律,從而為生物柴油應用于未來滿足最新排放標準的現代柴油機提供數據補充和理論支持.

1 試驗部分

1.1 試驗用發動機

試驗用發動機為滿足國Ⅳ排放法規的電控高壓共軌增壓中冷柴油機,臺架系統如圖1所示,發動機的主要技術指標如表1所示.

1.2 顆粒物采集測量裝置

顆粒物排放特性測量采用的是英國Cambustion公司生產的DMS500型快速顆粒分析儀.該儀器的最高測量頻率為 10Hz,可測量粒徑范圍在5～1000nm內的微粒,共有22級.能夠對實測顆粒的核態和凝聚態顆粒數進行對數正態擬合,從而得到顆粒物的數量濃度和粒徑分布[5].試驗過程中快速顆粒分析儀的一級稀釋比設定為1:4,二級稀釋比設定為1:120.

圖1 發動機試驗臺架布置Fig.1 Schematic of experimental set up

表1 試驗用發動機的主要技術指標Table 1 Diesel engine specifications

1.3 燃料特性

試驗采用棕櫚油生物柴油和石化柴油以不同體積摻混比例組成的5種混合燃料:PB0(純石化柴油),PB10(生物柴油的體積摻混比例為10%),PB20(生物柴油的體積摻混比例為 20%),PB50(生物柴油的體積摻混比例為 50%)和PB100(純棕櫚油生物柴油).棕櫚油生物柴油由中海油公司提供,石化柴油為市場出售的京五低硫柴油.試驗用柴油和棕櫚油生物柴油的主要理化指標如表2所示.

表2 試驗用燃料的主要理化指標Table 2 Main properties of the test fuels

1.4 試驗方案

發動機未做任何調整,參照 GB 17691-2005《車用壓燃式、氣體燃料點燃式發動機與汽車排氣污染物排放限值及測量方法》[19],分別燃用五種不同比例的生物柴油混合燃料進行歐洲穩態測試循環(ESC)中的A轉速(1980r/min)、B轉速(2400r/min)、C轉速(2820r/min)下的25%負荷、50%負荷、75%負荷和外特性的對比試驗[20],試驗過程中冷卻水溫控制在(85±1)℃,機油溫度在(90±1)℃,為重點研究不同比例生物柴油對國Ⅳ柴油機原機排放的影響,避免氧化型催化轉化器(DOC)對試驗結果的影響,測試點布置在發動機后處理裝置的前端.

2 結果分析

2.1 顆粒物數濃度和粒徑分布

圖2給出了2400r/min轉速下,不同負荷的5種燃油顆粒物粒徑分布規律.由圖2可見,生物柴油的顆粒物數濃度粒徑分布特征與石化柴油類似,均呈雙峰對數分布,在 5～20nm 和 50～100nm直徑范圍形成兩處數濃度的峰值,且隨負荷的增大,數濃度的峰值從小粒徑的核態轉移至較大粒徑的凝聚態.

圖2 不同負荷顆粒物數濃度的粒徑分布(2400r/min)Fig.2 Distributions of Particle number density at different engine loads (2400r/min)PB0,PB10,PB20,PB50,PB100分別為生物柴油的體積摻混比例為0,10%,20%,50%,100%,下同

與石化柴油相比,PB100生物柴油排放的核態顆粒物數量明顯增多,凝聚態顆粒數減少.在50%和100%負荷下,核態顆粒數隨生物柴油摻混比例的增大而增加,凝聚態顆粒數隨生物柴油摻混比例的增大而減少.小負荷下,各種燃油PM數量排放均以核態顆粒物為主,且隨負荷增大,5種燃油的核態顆粒數逐漸減少,凝聚態顆粒數逐漸增多,峰值粒徑逐漸增大;大負荷下各種燃油 PM數量排放以凝聚態顆粒物為主.

圖3為5種燃油在1980,2400,2820r/min 3種轉速下不同負荷的總顆粒物數濃度,每種燃油的總顆粒物數濃度由核態顆粒數(柱狀圖的下半部分)和凝聚態顆粒數(柱狀圖的上半部分)組成.由圖3所示,負荷一定時,隨生物柴油摻混比例增加,核態顆粒物數量呈增加趨勢,凝聚態顆粒物數量呈減少趨勢.與石化柴油相比,由于棕櫚油生物柴油的黏度和密度較大,蒸餾溫度較高,造成霧化質量較差,燃燒不夠完全,未燃碳氫增多,導致由可揮發性成分組成的核態顆粒數的增多;同時由于生物柴油不含芳烴,燃燒過程中生成的碳煙前驅體PAH降低,造成由碳煙等組成的凝聚態顆粒數的減少.

在外特性工況、75%負荷的 1980r/min和2400r/min轉速、50%負荷的 1980r/min轉速下,PB100生物柴油總顆粒物數濃度低于石化柴油,這主要是由于生物柴油含有 11.1%的氧,改善了燃燒室中的局部空燃比,減少了凝聚態顆粒物的生成.轉速一定時,PB100生物柴油和柴油的顆粒物數濃度的最大值都出現在 25%負荷工況,主要是因為小負荷時缸內燃燒溫度相對較低,不利于顆粒物的后期氧化.在 2820r/min轉速下,顆粒物數濃度隨負荷增加而減小;其他兩個轉速,都是隨負荷增加先減小到高負荷時又增大.

外特性工況下,隨轉速升高,不同比例生物柴油的顆粒物數濃度均降低;50%負荷下,隨轉速升高,不同比例生物柴油的顆粒物數濃度升高.

圖3 不同工況的總顆粒物數濃度Fig.3 Total concentration of particulates at different conditions

圖4為2400r/min轉速下不同負荷的總顆粒物數濃度中核態組分的比例,可見在各個負荷下,高摻混比PB50、PB100生物柴油排放中的核態顆粒物數濃度比例都大于石化柴油,且隨生物柴油摻混比例的增大,核態顆粒物的比例呈增大趨勢.由于生物柴油含氧,對柴油機擴散燃燒階段中碳煙顆粒的生成有明顯的抑制作用,可減少中小負荷時凝聚態的顆粒數濃度比例.同時隨著混合燃料中生物柴油摻混比例的升高,排放中生成的可溶性有機物(SOF)會增加,可溶性有機物在柴油機核態顆粒物的生成中起著關鍵的作用,是造成PB100生物柴油的核態顆粒物數濃度高于石化柴油的主要原因[3,6].

圖4 不同負荷顆粒物數濃度和核態比例(2400r/min)Fig.4 Particle number density and proportion in different modes(2400r/min)

2.2 顆粒物的質量濃度

圖5分別為5種燃油在1980,2400,2820r/min轉速下不同負荷的總顆粒物質量濃度.由圖 5可見,中小負荷時,5種燃料的顆粒物質量濃度都較低,PB0的顆粒物質量濃度最高為 0.002μg/cm3,PB100的顆粒物質量濃度最高為 0.0015μg/cm3,同柴油相比,燃用不同比例生物柴油的顆粒物質量濃度變化不明顯,PB100略有下降;中高負荷時(>50%負荷),生物柴油的顆粒物質量濃度明顯低于石化柴油,且隨著生物柴油摻混比例的升高,顆粒物的質量濃度呈下降趨勢;外特性工況下,PB0的顆粒物質量濃度最高為0.0248μg/cm3,PB100的顆粒物質量濃度最高為 0.003μg/cm3,PB100的顆粒物質量濃度相比于PB0降低了72.7%～ 86.4%.

以上結果主要是由于試驗用柴油機噴油壓力較高,霧化和燃燒更為充分,中小負荷下原機顆粒物排放較少,故燃用生物柴油后顆粒物的質量濃度變化不明顯,但高負荷時,由于缸內燃燒溫度高、局部空燃比降低,造成PM排放增大,此時生物柴油的含氧和超低芳烴的特性,以及較少的碳煙前驅體生成量起到了降低顆粒物質量濃度的明顯效果[21-22].

圖6為2400r/min轉速時不同負荷的顆粒物質量濃度中凝聚態組分的比例.由圖6可見,5種燃油顆粒物質量排放的主體都集中在凝聚態微粒,而數量排放的主體在中低負荷時集中在核態微粒.核態微粒主要是由THC、硫酸等可揮發性成份構成,尺寸范圍主要在 5～30nm 之間,與柴油類似,生物柴油的核態顆粒只占總顆粒物質量的0.1%～20%,但數量比例在 37%～90%.凝聚態微粒主要由干碳煙、可溶性有機物和硫酸鹽組成,尺寸范圍為 30～500nm 之間,與柴油類似,生物柴油的凝聚態顆粒占總顆粒物質量 濃度的80%以上,數量排放比例在10%～60%.

圖5 不同負荷3種轉速下顆粒物的質量濃度Fig.5 Particle mass concentration at different conditions

圖6 不同負荷顆粒物質量濃度和凝聚態比例(2400r/min)Fig.6 Particle mass concentrations and proportion in different modes(2400r/min)

2.3 顆粒物的幾何平均直徑

圖7為5種燃油在1980,2400,2820r/min轉速下不同負荷的顆粒物平均幾何直徑.由圖 7可見,25%負荷時,PB100生物柴油顆粒物的幾何平均直徑在15～18nm之間,石化柴油顆粒物的幾何平均直徑在17～28nm之間;50%負荷時,PB100生物柴油顆粒物的幾何平均直徑在13～20nm之間,石化柴油顆粒物的幾何平均直徑在23～26nm之間;75%負荷時,PB100生物柴油顆粒物的幾何平均直徑在16～28nm之間,石化柴油顆粒物的幾何平均直徑在 32～47nm之間;100%負荷時,PB100生物柴油顆粒物的幾何平均直徑在19～35nm之間,石化柴油顆粒物的幾何平均直徑在 40～73nm之間.生物柴油顆粒物的幾何平均直徑在各個工況下普遍都小于石化柴油.且隨生物柴油摻混比例的升高,排放中顆粒物的幾何平均直徑總體呈下降趨勢.轉速一定時隨負荷增大,顆粒物的幾何平均直徑呈增大趨勢.

圖7 不同工況5種燃油顆粒物的幾何平均直徑Fig.7 Particle mean diameter at different conditions

3 結論

3.1 與石化柴油類似,生物柴油的顆粒物排放也呈現雙峰形態的分布特征,分別對應核態和凝聚態.低負荷時,顆粒物數濃度峰值主要集中在5～15nm 的核態,高負荷時主要集中在 40～60nm的凝聚態;即隨負荷增大,基于數濃度的顆粒物粒徑分布的峰值由核態向凝聚態轉移.

3.2 對于質量濃度而言,生物柴油顆粒物的質量濃度低于柴油顆粒物的質量濃度,外特性工況下降低了72.7%～86.4%.與石化柴油類似,不同摻混比例的生物柴油的顆粒物質量排放的主體都在凝聚態微粒(>80%).中小負荷時,生物柴油的顆粒物中核態比例高于石化柴油;大負荷時,生物柴油和柴油的核態比例都較低(<3%),差異不大.

3.3 對于數量濃度而言,生物柴油的顆粒物中核態比例高于石化柴油,凝聚態的比例低于石化柴油.燃用生物柴油后顆粒數的變化規律和發動機的轉速、負荷等運轉參數相關,外特性下,PB100生物柴油的總顆粒數低于石化柴油;中小負荷時,生物柴油的總顆粒數普遍高于石化柴油.與柴油類似,生物柴油的數量濃度的峰值出現在小負荷低轉速工況,數量排放的主體都集中在核態顆粒.

3.4 生物柴油的幾何平均直徑總體小于石化柴油,且排放中顆粒物的幾何平均直徑隨摻混比例的升高呈下降趨勢.

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Particulate emission characteristics of vehicle diesel engine fuelled with palm-oil derived biodiesel.

LI Li1, WANG Jian-xin1*, XIAO Jian-hua1, WANG Zhi1, YANG Wen-ming2(1.State Key Laboratory of Automotive Safety and Energy,Tsinghua University, Beijing 100084, China；2.Department of Mechanical Engineering, Faculty of Engineering, National University of Singapore, 117575 Singapore). China Environmental Science, 2014,34(10)：2458～2465

Characteristics of particulate emission of engines fuelled with different blend ratios of palm oil derived biodiesel and Ultra Low Sulfur Diesel (ULSD)were studied using a China-IV diesel engine. Five biodiesel-ULSD blends of 0%、10%、20%、50% and 100% were tested. The particle mass (PM)concentration, particle number (PN)density, and particle size distribution were measured by DMS500 particulate spectrometer. The results showed PM concentration decreased with the increase of biodiesel blend ratios. The total PN density decreased significantly at high load,while increased at low and medium loads. Bimodal PN size distribution was observed corresponding to nucleation mode and accumulation mode particles. Comparing with ULSD, biodiesel exhibited higher percentage of nucleation mode PN emissions and lower percentage of accumulation mode PM emission. Also, biodiesel exhibited smaller particulatd mean diameter than that of ULSD.

China- IV diesel engine；biodiesel；particulate matter；particle size distribution

TK464

A

1000-6923(2014)10-2458-08

2013-12-28

科技部國際合作項目(2012DFG61960)

* 責任作者, 教授, wangjx@mail.tsinghua.edu.cn

李 莉(1976-),女,河南南陽人,清華大學汽車系博士研究生,主要從事內燃機替代燃料的燃燒和排放研究.發表論文12篇.