臺州某電子垃圾拆解區土壤PCBs的污染特征研究

葉景甲，王靜花，季晨陽，周培學，杜　潔

(浙江工業大學 生物與環境工程學院，浙江 杭州 310014)

臺州某電子垃圾拆解區土壤PCBs的污染特征研究

葉景甲，王靜花，季晨陽，周培學，杜潔

(浙江工業大學 生物與環境工程學院，浙江 杭州 310014)

摘要：以臺州一電子垃圾拆解區作為研究對象，對區域內土壤中20種多氯聯苯(Polychlorinated biphenyls，PCBs)同系物的殘留現狀及分布特征進行分析，同時計算類二噁英PCBs(DL-PCBs)的毒性當量水平，并對PCBs污染帶來的非致癌和致癌風險進行評估.結果表明：儲存點土壤中∑20PCBs的質量分數范圍是71.68~379.77 ng/g dw，且以四氯和五氯等低氯代為主；根據7種DL-PCBs的毒性當量(TEQ)，計算得到∑WHO-TEQ的平均質量分數為0.450 ng/g，具有相當高的毒性風險；土壤PCBs暴露對成人和兒童的非致癌風險水平分別為4.91~17.88和45.82~166.87，均超過了可接受水平，致癌風險水平也超過可接受限值10-6，都將對當地人群帶來巨大的健康危害.

關鍵詞：多氯聯苯；電子垃圾；土壤；污染特征；風險評價

中圖分類號：X132

文獻標志碼：A

文章編號：1006-4303(2015)01-0087-07

Research on pollution characteristic of polychlorinated biphenyl in

soils from an e-waste dismantling area in Taizhou

YE Jingjia, WANG Jinghua, JI Chenyang, ZHOU Peixue, DU Jie

(College of Information Engineering, Zhejiang University of Technology, Hangzhou 310014, China)

Abstract:An e-waste dismantling region in Taizhou was selected as our research object, and the residue status and distribution characteristics of 20 kinds of PCBs homologues in soil taken from there were analyzed, simultaneously the toxic equivalent (TEQ) concentration level of DL-PCBs were calculated, and the non-carcinogenic and carcinogenic risks from PCBs contamination were also assessed. The results showed that the levels of total PCBs in soils varied from 71.68 to 379.77 ng/g dw, and Penta-PCBs and Tetra-PCBs were the largest contributors. According to the TEQ level of DL-PCBs, the total WHO-TEQ was up to 0.450 ng/g, with a high risk of toxicity. Non-carcinogenic risk caused by PCBs exposure for adults and children were 4.91~17.88 and 45.82~166.87, respectively, which both exceeded the acceptable level. Moreover, the carcinogenic risk levels here were also exceeded the acceptable limits (10-6). Non-carcinogenic and carcinogenic risks would bring tremendous health hazards for the local population.

Keywords:polychlorinated biphenyl; e-waste; soil; pollution characteristics; risk assessment

PCBs作為一類人工合成的氯代芳烴類化合物，因其在常溫下難以降解，具有良好的化學惰性、熱穩定性、絕緣性和耐腐蝕性，被廣泛應用于各個生產領域，如絕緣油、變壓器和導熱系統的熱傳導介質等[1].然而，含有聯苯及氯原子取代的分子結構[2]，決定了PCBs具有生物毒性，高脂溶性和難降解性，并且可隨食物鏈傳遞，隨著營養級的升高，生物體富集的PCBs呈現增加的趨勢，直至危害人類的健康[3-4].因此，PCBs作為一種持久性有機污染物[5](Persistent organic pollutants，POPs)，已被列入《斯德哥爾摩公約》，同時它也是我國優先控制污染物之一.截至目前，已有大量的研究報道電子垃圾拆解區PCBs的污染狀況，在水體、土壤、大氣等環境介質及生物體內均有檢測到PCBs的存在[6-8].

中國已經成為電子電器廢棄物的最大的拆解中心，全世界產生的大量電子垃圾通過各種途徑進入亞洲，其中超過80%進入了中國[9].而浙江省臺州地區又是中國最大的電子垃圾集散地之一，每年有大量的廢舊電容電器流入這里，通過拆解、填埋等方式進行處理[10].近些年，由于電子廢棄物的不正當處理處置帶來了許多環境污染問題[11]，政府已采取相應的措施，將電子電器等廢棄物進行集中處理，并對部分拆解點進行了整治，但拆解點及周邊仍然存在一定的污染風險.因此，本研究主要選擇臺州路橋區的某一電子垃圾拆解點，對區域內及周邊土壤中的PCBs的污染水平及殘留特征進行調查研究，分析可能帶來的風險，旨在為該地區的土壤環境的污染控制提供基礎數據，并為政府關于PCBs的污染風險管理的實施提供科學依據.

1材料與方法

1.1樣品采集

運用網格布點法(100 m×100 m)，對臺州路橋區的某一電子垃圾拆解區設置采樣位點(N28°32′,E121°26′)，共采集了20個表層(0~15 cm)土壤樣品，具體的采樣布點如圖1所示.采集的土壤樣品經風干，研磨，過100目分子篩，保存于―4 ℃冰箱中，以待分析.

圖1　研究區采樣點分布圖Fig.1　Distribution of sampling site in study area

1.2樣品分析

1.2.1儀器與試劑

氣相色譜質譜聯用儀(GC-ECD-MS，Agilent 7890-5975C)，超聲清洗儀，烘箱，旋轉蒸發儀，氮吹儀，電子天平等.

正己烷，二氯甲烷等有機試劑，色譜純；層析用硅膠(100~200目)，180 ℃下活化12 h；無水Na2SO4，400 ℃干燥5 h；濃H2SO4，分析純；AgNO3；NaOH等.PCBs標準混合溶液(PCB18，28，52，77，101，105，114，118，123，126，138，153，156，167，169，180，189，195，206，209)，單標PCB209均購自北京百靈威公司.

1.2.2樣品前處理

稱取5 g土樣，加入100 μL的回收率指示劑PCB209(10 ng/mL)，4 g無水Na2SO4和2 g銅粉脫硫，150 mL的V(正己烷)∶V(二氯甲烷)=7∶3混合溶劑索式提取24 h，完畢后經旋轉蒸發濃縮，正己烷進行溶劑替換，再濃縮至1 mL，待過柱凈化.向層析柱(長度25 cm,內徑為12 mm)中自下而上添加填料，依次為無水Na2SO4，6 g質量分數為10% AgNO3改性硅膠，2 g活化硅膠，6 g質量分數為33% NaOH改性硅膠，2 g活化硅膠，6 g質量分數為44% H2SO4改性硅膠，2 g活化硅膠，無水Na2SO4.濃縮后的提取液經過復合硅膠柱,用V(正己烷)∶V(二氯甲烷)=9∶1混合液作為洗脫液分離出PCBs組分.收集60 mL洗脫液，濃縮至1~2 mL，經高純N2氮吹，最后定容至1 mL于進樣瓶中，待GC-MS檢測分析.

1.2.3色譜條件

安捷倫7890A-5975C氣相色譜質譜儀，色譜柱：HP-5MS毛細管柱(30 m×0.25 mm×0.25 nm)，進樣口溫度230 ℃，檢測器溫度280 ℃，載氣為高純氦氣，流速1.0 mL/min，不分流進樣.柱溫采用程序升溫，起始溫度60 ℃，保留1 min；以10 ℃/min升溫至160 ℃，保留1 min；再以2 ℃/min升溫至180 ℃，保留1 min；以1 ℃/min升溫至190 ℃，保留1 min；最后以5 ℃/min升溫至260 ℃，保留5 min.

1.2.4質量控制與保證

在PCBs分析過程中，做好質量控制與保證，即設立方法空白、溶劑空白、基質空白以及基質加標，發現空白樣品不存在PCBs的干擾，設立10個重復平行樣品，最后得到加標的平均回收率為78.5%~96.7%.方法檢出限(MDL)按儀器信噪比的10倍計算，得到的質量分數為0.01~0.05 ng/g.

1.3健康風險評估

以土壤PCBs的平均質量分數作為污染物暴露質量分數，引入非致癌風險值(Q)和致癌風險值(R)，來描述土壤污染物的風險水平，具體計算模型公式為

ADI=C·IR·EF·ED·CF/(BW·AT)

Q=ADI/RfD

R=ADI·SF

其中：ADI為每日攝入劑量，mg/(kg·day)；C為平均暴露質量分數，mg/kg；IR為土壤每日攝入量，mg/day；EF為暴露頻率，days/year；ED為暴露時間，years；CF為轉換系數，10-6；BW為平均體重，kg；AT為平均暴露時間，days；RfD為參考劑量，mg/(kg·day)；SF為致癌斜率因子，(kg·day)/mg.

模型參數取值參照USEPA方法[12-13]，具體數值見表1.

表1　健康風險評價模型參數

1.4統計分析

運用SPSS 19.0軟件對數據進行主成分分析和相關性分析，相關性分析采用Pearson相關系數法，顯著性檢驗水平設為0.05，其他數據運用Excel 2007和Origin Pro 8.5進行統計分析.

2結果與討論

2.1拆解區土壤PCBs的污染水平

選取的電子垃圾拆解區20個采樣點土壤樣品，運用實驗技術對樣品進行處理及分析，得到其PCBs的范圍是71.68~379.77 ng/g，均超過了瑞典有關土壤PCBs污染標準值[14](60 ng/g)，各點的平均值為156.66 ng/g，也明顯高于一般農田土壤中的PCBs的質量分數水平，如安瓊等[15]在長江三角洲典型地區農田土壤中檢測到PCBs的殘留值為水稻田1.64 ng/g，蔬菜地0.92 ng/g及傳統菜地0.55 ng/g；江萍等[16]對珠江三角洲典型地區表層農田土壤中的PCBs污染狀況進行研究，發現其值為0.42 ng/g；Zhang等[17]也同樣報道了江蘇南部一農田土壤的PCBs值為4.13 ng/g.此外，與國內外已發表的關于電子垃圾拆解區土壤中PCBs研究的文獻相比較，唐先進等[18]報道了浙江溫嶺電子拆解點表土PCBs范圍為52~5789 ng/g；儲少崗等[19]發現某電容器拆解場地土壤PCBs為788 ng/g；英國西南部某廢棄電容器生產場地土壤中，PCBs平均值為120 μg/g[20]；泰國某電容器拆解點周邊土壤的PCBs為0.095~370 μg/g,平均值為78 μg/g[21].這說明研究的電子垃圾廢棄物拆解點土壤PCBs的質量分數相對同類土壤處于較低水平，主要原因可能是該研究區域屬于小型的拆解點，且已經被禁止進行各種拆解工作.此外，13，14，17，18號采樣點檢測到的PCBs質量分數明顯高于其他點2~3倍，主要是這塊區域的地勢相對低一些，堆積的電子電器多，同時污染物可能會隨著雨水沖刷作用而往下滲透，造成該區域質量分數比其他區域高.

2.2土壤PCBs的組成特點

拆解區20個采樣點土壤中PCBs的組成特點如圖2所示.20種PCBs同系物中，低氯代PCBs占主要成分，其中四氯代和五氯代PCBs分別占總PCBs質量分數的47.8%和41.9%，這與其他相關文獻報道[22-23]的拆解區土壤中PCBs主要以低氯代為主相一致，并且電子電容器原油中主要是含3~5氯的PCBs，也是相吻合的.而七氯代及以上的PCBs只有少量的被檢測到，說明高氯代PCBs本身來源稀少，同時由于PCBs的結構穩定，通過環境作用生成高氯代PCBs也較困難.

圖2　采樣點土壤PCB同系物組成Fig.2　Composition of PCB homologs in soils from sampling sites

拆解區土壤中20種PCBs同系物如表2所示，PCB114，PCB126，PCB169，PCB189，PCB195，PCB206和PCB209質量分數均低于檢測限，而在檢測到的PCB單體中，最主要的包括PCB52，PCB77，PCB101，PCB105和PCB118，占PCBs總量的84.1%.檢出率最高的是PCB52，平均達到了43.66 ng/g，占總量的27.9%；其次為PCB77(31.3 ng/g)，占總量的20.0%，這與陳國來等研究某廢棄電容器封存點PCBs的組成主要以PCB52等四氯代PCBs為主相類似[25].

表2　儲存點土壤中PCBs的組成特征

根據歐洲食品污染標準[24]，規定了7種指示性PCBs同系物，包括PCB28，PCB52，PCB101，PCB118，PCB138，PCB153和PCB180.在本研究中，7種指示性PCBs都有不同程度的檢出，其質量分數占土壤PCBs總量的75.69%.另外，由于部分PCBs空間結構與二噁英相似，又把PCB77，PCB81，PCB105，PCB114，PCB118，PCB123，PCB126，PCB156，PCB157，PCB167，PCB169，PCB189這12種歸類為DL-PCBs.該研究區域土壤中能檢測到其中的7種DL-PCBs存在，∑DL-PCBs的平均質量分數為77.21 ng/g，要低于東營某地區表層土中12種DL-PCBs的平均質量分數(5 400 ng/g)，表明該拆解區的DL-PCBs的污染狀況沒有達到非常嚴重的程度.拆解點土壤∑DL-PCBs的質量分數占PCBs總質量分數的49.28%，其中檢出率最高的是PCB77，占∑DL-PCBs的40.54%，與周玲莉等[26]對某廢舊電容器封存點土壤的DL-PCBs污染特征的研究結果相一致.DL-PCBs具有相當高的毒性，其在土壤中的質量分數水平和分布特征可能會對周圍環境及人體健康帶來潛在的風險.

2.3土壤PCBs的相關性及因子分析

對研究區域土壤中能檢測出的PCBs同系物進行相關性分析，如表3所示，低氯代PCBs(PCB18，PCB28，PCB52，PCB77，PCB101，PCB105，PCB118，PCB123)各組分之間在0.01水平上呈顯著性相關，表明低氯代PCBs的污染來源可能是相似的；同時高氯代PCBs(PCB153，PCB156，PCB169，PCB180)在0.05水平上也是顯著性相關的，其來源也具有相似性；只有PCB138與其他PCBs沒有相關性，說明PCB138的來源與其他PCBs可能具有不一致性.

表3　不同PCBs之間相關系數矩陣1)

注：1)**表示在0.01水平上顯著性相關；*表示在0.05水平上顯著性相關.

對PCBs各組分進行因子分析，提取特征值大于1的因子，獲得兩個主要成分，如圖3所示，兩個主成分分別占到了75.53%和16.15%，累計貢獻率達到了91.68%.3~5氯代多氯聯苯(PCB18，PCB28，PCB52，PCB77，PCB101，PCB105，PCB118，PCB123)及高氯代PCB180主要集中在第一主成分，這與前面的相關性分析的結果類似，說明低氯代PCBs的變化特征具有極強的相似性，污染來源也相似；而六氯代PCB(PCB138，PCB153，PCB156)主要歸類為第二主成分，表明這三種高氯代PCBs的污染來源存在一定的相似性.從主成分的分布圖可以明顯看出，低氯聯苯和高氯聯苯的污染來源基本是不同的.低氯代PCBs主要來源于電容電器中含有PCBs的絕緣油等的滲漏，而高氯代PCBs主要是低氯代PCBs通過光解作用和微生物作用等不同代謝轉化過程生成的.由此也可以看出低氯代PCBs的質量分數要明顯高于高氯代PCBs.

圖3　PCBs主成分分析Fig.3　Principal component analysis of PCBs

2.4土壤PCBs的毒性風險

PCBs環境毒性風險主要取決于幾種毒性較大的DL-PCBs，根據世界衛生組織(WHO,2005)規定的毒性當量因子(TEFs)[27]，計算TEQ值，計算公式為

∑WHO-TEQ=∑Ci·TEFi

其中：WHO-TEQ為世界衛生組織規定的毒性當量，ng/g；Ci為DL-PCBs的質量分數，ng/g.

根據計算公式，土壤中7種DL-PCBs的∑WHO-TEQ的質量分數范圍為0.139~1.354 ng/g，其平均質量分數為0.450 ng/g，與浙江省某PCBs廢物儲存點底泥樣品中12種DL-PCBs的∑WHO-TEQ值(0.35 μg/kg)[28]相接近，但要遠高于Jiang等[29]研究上海城市土壤中PCBs的污染特征得到的總DL-PCBs的∑WHO-TEQ值(8.18 pg/kg).對各DL-PCB單體的毒性當量質量分數分別進行計算，可以得到PCB126的TEQ值最大，為0.441 ng/g，占∑WHO-TEQ的98.11%，說明PCB126的單體質量分數雖然較低，但它的毒性非常大，對土壤環境產生相當高的毒性風險，另外幾種DL-PCBs的TEQ值都相對較低.所有檢測到的7種DL-PCBs的TEQ值大小順序為：PCB126>PCB77>PCB105>PCB118>PCB123>PCB156>PCB167.

2.5土壤PCBs的健康風險

采用健康風險評價方法，對電子垃圾拆解區土壤PCBs的暴露可能對當地成人和兒童健康帶來的非致癌風險和致癌風險進行了評估，評估結果如圖4，5所示.

圖4　土壤對成人和兒童的非致癌風險Fig.4　Non-carcinogenic risks to adults and children from soils

圖5　土壤對成人和兒童的致癌風險Fig.5　Carcinogenic risks to adults and children from soils

根據定義，若Q<1，則可認為污染物的非致癌風險非常小或者可以忽略不計；若Q>1，則可認為污染物具有明顯的非致癌風險，會對暴露人群造成一定的非致癌健康危害，且Q值越大，產生的危害也越大.如圖4所示，在該電子垃圾拆解區，成人暴露于土壤PCBs的非致癌風險Q在4.91~17.88之間，均超過非致癌風險可接受水平，表明土壤PCBs污染會對該地區成人產生嚴重的非致癌健康危害.而兒童受到污染的非致癌風險Q為45.82~166.87，也超過了非致癌風險接受水平，而且相比成人，兒童暴露的Q值還要高10倍左右，表明兒童對污染物暴露更加敏感，受到的危害更大.這主要是因為相較成人，兒童更容易攝入土壤，并且體重更輕，持續暴露的時間更短，導致其受到非致癌風險更高.

以一定數量的人群中患癌癥的個體數來表示污染物的致癌風險水平，依據USEPA相關規定[30]，污染地區人群可接受的致癌風險限值為10-6，若超過這個值，說明具有較高的致癌風險，如圖5所示，成人和兒童暴露于PCBs的致癌風險均超出10-6，其風險水平值分別達到了1.96×10-4~7.15×10-4和1.83×10-3~6.68×10-3，已經高出其限值2~3個數量級，表明該污染區域土壤中PCBs的致癌風險已遠超出可以接受的范圍，會對該地人群帶來巨大的致癌風險，對人體健康產生極大的危害.因此，土壤環境的污染，需要引起高度重視，必須采取一定的措施對污染土壤進行治理和修復.

3結論

該電子垃圾拆解區土壤中∑20PCBs的質量分數范圍是71.68~379.77 ng/g，且PCBs的組成主要以低氯代為主，四氯和五氯分別占總PCBs質量分數的47.8%和41.9%，與國內生產的電子電器的PCBs組成特征相類似，表明污染區域土壤中PCBs基本來自廢舊電子電器的泄漏.土壤中DL-PCBs的質量分數達到了77.2 ng/g，表明該土壤中的PCBs具有相當高的毒性風險.根據計算得到其∑WHO-TEQ的平均質量分數為0.450 ng/g.幾種DL-PCBs的毒性當量質量分數大小順序為：PCB126>PCB77>PCB105>PCB118>PCB123>PCB156>PCB167.PCBs暴露對成人和兒童的非致癌風險Q值分別為4.91~17.88和45.82~166.87，均超過了非致癌風險可接受水平；而PCBs污染造成的致癌風險R也超過可接受限值10-6，會對當地人群帶來巨大的健康危害，尤其是兒童，受到危害的可能性更大.

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(責任編輯：劉巖)

作者簡介：葉景甲(1990—)，男，浙江平陽人，碩士研究生，研究方向為環境化學與毒理學, E-mail：yejjia@126.com.

基金項目：國家自然科學基金重點項目(21337005-1)；浙江省杰出青年基金資助項目(LR12B07002)

收稿日期：2014-10-08