萊州常見(jiàn)海洋貝類(lèi)中重金屬污染情況調(diào)查評(píng)估

黃 強(qiáng)，趙 靜，孫小童

(山東恒誠(chéng)檢測(cè)科技有限公司，山東萊州 261437)

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萊州常見(jiàn)海洋貝類(lèi)中重金屬污染情況調(diào)查評(píng)估

黃 強(qiáng)，趙 靜，孫小童

(山東恒誠(chéng)檢測(cè)科技有限公司，山東萊州 261437)

分析產(chǎn)于萊州附近海域中的6種常見(jiàn)貝類(lèi)中銅、鉛、鋅、鎘、鉻、無(wú)機(jī)砷、汞等重金屬的殘留水平，并利用目標(biāo)危險(xiǎn)系數(shù)(THQs)對(duì)萊州市成人及兒童兩大人群食用風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了評(píng)估。結(jié)果顯示，不同貝類(lèi)產(chǎn)品中重金屬含量差異很大，6種貝類(lèi)產(chǎn)品中的鉛和鎘超標(biāo)率較高，以海螺和毛蚶最嚴(yán)重。健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)計(jì)算結(jié)果顯示，成人和青年通過(guò)食用毛蚶和海螺會(huì)存在較高的鎘暴露健康風(fēng)險(xiǎn)，菲律賓蛤仔中對(duì)成人組存在食用無(wú)機(jī)砷的暴露健康風(fēng)險(xiǎn)。此外，所有貝類(lèi)中的無(wú)機(jī)砷T(mén)HQ值相對(duì)高于其他金屬，對(duì)人體通過(guò)食用蓄積造成危害的風(fēng)險(xiǎn)值高于其他金屬。

貝類(lèi)；重金屬；目標(biāo)危險(xiǎn)系數(shù)；萊州

我國(guó)是貝類(lèi)生產(chǎn)大國(guó)，2012年我國(guó)海水貝類(lèi)養(yǎng)殖面積達(dá)到147.5萬(wàn)hm2，貝類(lèi)產(chǎn)量1 208.44萬(wàn)t，占海水養(yǎng)殖總量的73.5%[1]。貝類(lèi)營(yíng)養(yǎng)豐富，扇貝、牡蠣、花蛤等是深受群眾喜愛(ài)的水產(chǎn)品，也是沿海的重要養(yǎng)殖品種，但隨著社會(huì)和經(jīng)濟(jì)的發(fā)展，含有鎘、鉛、汞等重金屬的產(chǎn)品被廣泛使用，近海漁業(yè)環(huán)境中的重金屬污染問(wèn)題引起廣泛的重視，重金屬對(duì)水產(chǎn)品質(zhì)量的影響也受到越來(lái)越多的關(guān)注。

以各種化學(xué)狀態(tài)或化學(xué)形態(tài)存在的重金屬，在進(jìn)入水體后就會(huì)存留、積累和遷移，即使?jié)舛刃。部稍谠孱?lèi)和底泥中積累，被貝類(lèi)、魚(yú)類(lèi)等水生生物吸附，產(chǎn)生食物鏈濃縮，從而造成公害。貝類(lèi)一類(lèi)非選擇濾食性生物，移動(dòng)性差，受海域環(huán)境影響較大，生長(zhǎng)過(guò)程極易積累和富集環(huán)境中的有害物質(zhì)，分析產(chǎn)于萊州灣水域中幾種常見(jiàn)雙殼貝類(lèi)中重金屬含量，評(píng)估特定人群食用貝類(lèi)的健康風(fēng)險(xiǎn)，對(duì)于了解萊州灣沿海水域污染情況、評(píng)估該地區(qū)貝類(lèi)產(chǎn)品食用安全性、指導(dǎo)消費(fèi)者合理食用貝類(lèi)產(chǎn)品具有一定的現(xiàn)實(shí)意義。

1 材料與方法

1.1 樣品的采集與處理方形馬珂蛤(Mactraveneriformis，俗稱(chēng)白蛤)、菲律賓蛤仔(Ruditapesphilippinarum，俗稱(chēng)花蛤)、毛蚶(Scapharcasubcrenata，俗稱(chēng)毛蛤)、縊蟶(Sinonovaculaconstricta，俗稱(chēng)蟶子)、紫貽貝(Mytilusedulis，俗稱(chēng)海虹)、海螺(Busyconcanaliculatu)共6種貝類(lèi)產(chǎn)品均采購(gòu)于萊州市南關(guān)萬(wàn)通水產(chǎn)品批發(fā)市場(chǎng)，產(chǎn)于萊州本地的水產(chǎn)養(yǎng)殖區(qū)，購(gòu)買(mǎi)時(shí)間為2014年8月，共計(jì)218個(gè)樣品，個(gè)體存活且大小均勻。樣品采集后登記采樣時(shí)間、采樣地點(diǎn)等信息，放入備好的裝有冰塊的冰盒中，立即送往實(shí)驗(yàn)室。委托山東恒誠(chéng)檢測(cè)科技有限公司實(shí)驗(yàn)室按照5009系列國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)[2-8]規(guī)定的檢測(cè)方法檢測(cè)銅、鉛、鋅、鎘、鉻、無(wú)機(jī)砷、總汞7種重金屬元素，其中，銅、鉛、鋅、鎘、鉻使用無(wú)火焰原子吸收光譜法進(jìn)行測(cè)定，無(wú)機(jī)砷、總汞按照原子熒光光譜法進(jìn)行測(cè)定，各元素測(cè)定中儀器參數(shù)的設(shè)定按照標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定及儀器使用要求進(jìn)行，設(shè)置最佳使用參數(shù)，用標(biāo)準(zhǔn)樣品采用外標(biāo)法進(jìn)行定量。

1.2 質(zhì)量控制

1.2.1準(zhǔn)確度和精密度控制。使用國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)中心購(gòu)買(mǎi)的各類(lèi)重金屬的質(zhì)控盲樣確定檢測(cè)方法精確度，使用平行樣確定檢測(cè)方法精密度，計(jì)算相對(duì)誤差和相對(duì)偏差，具體計(jì)算方式如下：

δ(%)=(C1-C0)/C0×100%

1.2.2加標(biāo)回收率控制。貝類(lèi)樣品從消解直至檢測(cè)過(guò)程采用加標(biāo)回收的方式進(jìn)行質(zhì)控，具體方式如下：隨機(jī)選取一份樣品，按標(biāo)準(zhǔn)稱(chēng)取一定量放入消解罐中，加入適量標(biāo)準(zhǔn)溶液，其余完全按照標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定進(jìn)行前處理和檢測(cè)，加標(biāo)回收率計(jì)算方式如下：

R(%)=(ρ加標(biāo)樣-ρ樣品)/ρ加標(biāo)×100%

式中，R為加標(biāo)回收率，ρ加標(biāo)樣指加標(biāo)樣品中目標(biāo)元素的測(cè)定量(μg)，ρ樣品為樣品中目標(biāo)元素的含量(μg)，ρ加標(biāo)指樣品中目標(biāo)元素的實(shí)際加標(biāo)量(μg)。

1.3 重金屬污染程度評(píng)價(jià)重金屬污染程度的評(píng)價(jià)采用單因子評(píng)價(jià)模式，計(jì)算公式為:

Pi=Ci/Si式中，Pi為污染物i的污染指數(shù)；Ci為污染物i的含量；Si為污染物i的標(biāo)準(zhǔn)限值。重金屬標(biāo)準(zhǔn)限值參照相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)執(zhí)行[9-11]。

1.4 對(duì)食用人群健康風(fēng)險(xiǎn)的評(píng)價(jià)方法采用目標(biāo)危險(xiǎn)系數(shù)法(the target hazard quotient, THQ)評(píng)價(jià)食用這些常見(jiàn)貝類(lèi)可能導(dǎo)致的健康風(fēng)險(xiǎn)。具體的計(jì)算方式如下[12]：

式中，EF為暴露頻率(365d/a)；ED為暴露年限(70a)；FIR為食物的攝取率，由于該試驗(yàn)所選的幾種貝類(lèi)是居民經(jīng)常食用且經(jīng)濟(jì)便宜的產(chǎn)品，參考張磊等文獻(xiàn)中所提及數(shù)據(jù)[13]，采用FIR值青少年為24.1g/d，成人為50.0g/d；C為海產(chǎn)品中重金屬的含量(mg/kg)；RFD為口服參考劑量，銅為4×10-2mg/(kg·d)，鋅為0．3mg/(kg·d)，鉛為 4×10-3mg/(kg·d)，鎘為1×10-3mg/(kg·d)，鉻為3×10-3mg/(kg·d)，汞為5×10-4mg/(kg·d)，無(wú)機(jī)砷為3×10-4mg/(kg·d)[12]；WAB為人體的平均體重(青少年32.7kg，成人55.9kg)[13]；TA為非致癌性暴露平均時(shí)間(365d×70a)。

2 結(jié)果與分析

2.1 方法檢出限及質(zhì)控結(jié)果各重金屬檢出限及質(zhì)控結(jié)果見(jiàn)表1，用無(wú)水硫酸鈉跟蹤采樣過(guò)程所得的過(guò)程空白及試劑空白中目標(biāo)金屬元素的含量均遠(yuǎn)低于方法檢出限和儀器檢出限。按照標(biāo)準(zhǔn)配制各重金屬元素的標(biāo)準(zhǔn)系列，根據(jù)各儀器的最佳使用條件進(jìn)行測(cè)定，各元素的標(biāo)準(zhǔn)曲線均具有良好的線性相關(guān)性，相關(guān)系數(shù)r≥0.999 9，質(zhì)控盲樣檢測(cè)相對(duì)誤差低于4.0%，平行樣品檢測(cè)相對(duì)偏差低于5.0%，加標(biāo)回收樣品回收率在91%～110%，滿足質(zhì)量控制的要求，表明該研究所得數(shù)據(jù)真實(shí)可靠。

表1 各重金屬檢出限及質(zhì)控結(jié)果

2.2 不同貝類(lèi)產(chǎn)品中重金屬含量的差異及分析萊州灣海域常見(jiàn)6種貝類(lèi)中重金屬含量列于表2。7種重金屬在6種貝類(lèi)產(chǎn)品中均有檢出，對(duì)于不同貝類(lèi)產(chǎn)品中的同一種金屬進(jìn)行比較，銅在不同貝類(lèi)中含量大小次序?yàn)榉叫务R珂蛤<紫貽貝<毛蚶<菲律賓蛤仔、縊蟶<海螺；鉛含量大小次序?yàn)榉坡少e蛤仔<縊蟶<方形馬珂蛤<紫貽貝<毛蚶<海螺；鋅含量大小次序?yàn)榉坡少e蛤仔<紫貽貝<縊蟶<方形馬珂蛤<海螺<毛蚶；鎘含量大小次序?yàn)榭O蟶<方形馬珂蛤<菲律賓蛤仔<紫貽貝<毛蚶<海螺；鉻含量大小次序?yàn)榭O蟶<菲律賓蛤仔<毛蚶<海螺<紫貽貝<方形馬珂蛤；總汞含量大小次序?yàn)榉叫务R珂蛤<菲律賓蛤仔<縊蟶<紫貽貝<毛蚶<海螺；無(wú)機(jī)砷含量大小次序?yàn)槊?紫貽貝<方形馬珂蛤<海螺<縊蟶<菲律賓蛤仔。由此可以看出，海螺中的銅、鉛、鎘、總汞的含量是6種貝類(lèi)中最高的。不同貝類(lèi)中同一種金屬含量差異最大的是海螺和縊蟶中的鎘，相差188倍左右，其次為海螺和方形馬珂蛤中的總汞，相差14倍左右。

表2 不同貝類(lèi)樣品中重金屬含量

對(duì)同一貝類(lèi)產(chǎn)品中不同重金屬含量進(jìn)行比較，方形馬珂蛤中重金屬含量的大小次序?yàn)殇\>鉻>銅、鉛>砷>鎘>汞，菲律賓蛤仔中重金屬含量的大小次序?yàn)殇\>銅>鉻>砷>鉛>鎘>汞，縊蟶中重金屬含量的大小次序?yàn)殇\>銅>鉛>砷>鉻>鎘>汞，海螺中重金屬含量的大小次序?yàn)殇\>鎘>銅>鉛>鉻>砷>汞，毛蚶中重金屬含量的大小次序?yàn)殇\>鎘>鉛>銅>鉻>砷>汞，紫貽貝中重金屬含量的大小次序?yàn)殇\>鉻>銅、鉛>鎘>砷>汞。從重金屬含量次序中可以看出，所有貝類(lèi)產(chǎn)品中鋅的含量是最高的，總汞的含量是最低的；方形馬珂蛤、菲律賓蛤仔、縊蟶中鎘含量相對(duì)較低，海螺、毛蚶、紫貽貝中無(wú)機(jī)砷的含量相對(duì)較低，兩者都僅高于總汞的含量。

導(dǎo)致這些結(jié)果的一種解釋是不同貝類(lèi)品種對(duì)于重金屬的蓄積能力不同。有些文獻(xiàn)中對(duì)貝類(lèi)不同重金屬的富集規(guī)律進(jìn)行了研究，張林寶等研究了菲律賓蛤仔對(duì)鎘和銅的蓄積作用[14]，結(jié)果表明菲律賓蛤仔對(duì)鎘的蓄積能力高于銅，而筆者進(jìn)行的該研究中菲律賓蛤仔體內(nèi)銅的含量遠(yuǎn)高于鎘；徐韌等的研究顯示，重金屬在貝類(lèi)體內(nèi)富集程度由高到低依次為鎘>汞>鉛[15]，而筆者進(jìn)行的該研究中，6種貝類(lèi)體內(nèi)鎘、鉛的含量均高于汞，除毛蚶和海螺外，4種貝類(lèi)體內(nèi)3種重金屬含量順序?yàn)殂U> 鎘>汞，汞的富集程度相對(duì)是最低的；郭遠(yuǎn)明等研究了菲律賓蛤仔、縊蟶等對(duì)銅、鉛、鎘的富集能力[16]，結(jié)果表明銅>鉛>鎘，這與筆者進(jìn)行的該研究中菲律賓蛤仔、縊蟶的重金屬含量結(jié)果相一致。

2.3 重金屬污染程度評(píng)價(jià)采用單因子污染指數(shù)法評(píng)價(jià)6種貝類(lèi)體內(nèi)7種重金屬元素的污染情況，結(jié)果見(jiàn)表3。污染等級(jí)分類(lèi)采用賈曉平等[17]提出的等級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，即Pi<1.0時(shí)生物質(zhì)量符合標(biāo)準(zhǔn)，可以食用，其中Pi<0.2為正常背景值水平，0.2～0.6為微污染-輕度污染水平，0.6～1.0為污染水平；Pi>1.0生物質(zhì)量超標(biāo)，為重污染水平，食用不安全。

6種食用貝類(lèi)中銅參照NY 5073-2006和GB 18406.4-2001限值要求(50 mg/kg)均不超標(biāo)，Pi值均低于0.2,屬于正常背景值水平。鉛在NY 5073-2006、GB 18406.4-2001、GB 2762-2012中限值分別為1.0、0.5、1.5 mg/kg(海螺1.0 mg/kg)，參照NY 5073-2006中的限值要求，海螺與毛蚶處于重度污染水平，方形馬珂蛤和紫貽貝處于污染水平，菲律賓蛤仔和縊蟶為輕污染水平；參照GB 18406.4-2001中的限值要求，除菲律賓蛤仔和縊蟶為污染水平外，其余4種貝類(lèi)均為重度污染水平；參照GB 2762-2012中的限值要求，只有海螺為重度污染水平，毛蚶為污染水平，其余貝類(lèi)處于微污染至輕污染水平。鎘在上述3個(gè)標(biāo)準(zhǔn)中限值分別為1.0、0.1、2.0 mg/kg，海螺與毛蚶參照3個(gè)標(biāo)準(zhǔn)均嚴(yán)重超標(biāo)，處于重度污染水平，以海螺中的鎘Pi值最高，達(dá)到99.6；當(dāng)參照GB 18406.4-2001中的限值要求時(shí)，除縊蟶為輕污染水平外，其余5種貝類(lèi)的鎘均處于重度污染水平。鉛、總汞、無(wú)機(jī)砷3種重金屬的Pi值均低于0.7，處于微污染至輕污染狀態(tài)。

綜上所述可以看出，此批調(diào)查的貝類(lèi)產(chǎn)品中海螺和毛蚶中的鉛、鎘超標(biāo)率最高，大都處于嚴(yán)重污染水平，對(duì)人體危害較大，食用不安全；縊蟶中重金屬?zèng)]有超標(biāo)現(xiàn)象，食用相對(duì)比較安全；除鉛、鎘外，其余銅、鉻、總汞、無(wú)機(jī)砷4種重金屬均不存在超標(biāo)現(xiàn)象，但也存在不同程度的輕污染或者污染水平。

表3 各種金屬污染因子的污染指數(shù)Pi

注：a參考限值標(biāo)準(zhǔn)為NY 5073-2006，b參考限值標(biāo)準(zhǔn)為GB 18406.4-2001，c參考限值標(biāo)準(zhǔn)GB 2762-2012。

2.4 對(duì)食用人群健康風(fēng)險(xiǎn)的評(píng)價(jià)表4中給出了青少年和成人食用6種貝類(lèi)的THQ值，THQ法是假定吸收劑量等于攝入劑量，以測(cè)定的人體攝入劑量與參考劑量的比值為評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，如果該值小于1，則說(shuō)明暴露人群沒(méi)有明顯的健康風(fēng)險(xiǎn)，反之，則存在健康風(fēng)險(xiǎn)。從表4中可以看出，成人組和青年組食用毛蚶和海螺均存在鎘的暴露風(fēng)險(xiǎn)，THQ值高于1，其中海螺的鎘THQ值高于7，表明對(duì)居民造成的暴露健康風(fēng)險(xiǎn)非常高；成人食用菲律賓蛤仔存在一定的無(wú)機(jī)砷暴露風(fēng)險(xiǎn)，THQ值為1.03，除此以及毛蚶之外，成人組和青年組食用6種貝類(lèi)的無(wú)機(jī)砷的THQ值相比其他金屬較高，THQ值為0.51～0.98，需要引起注意。居民食用這6種貝類(lèi)的銅、鋅、鉛、鉻、總汞的風(fēng)險(xiǎn)較低，同時(shí)青年組的食用風(fēng)險(xiǎn)低于成人組，這是由于成人組每日攝入率與平均體重的比值高于青年組造成的。

表4 來(lái)源于貝類(lèi)的重金屬THQ值分析

3 結(jié)論與討論

該研究選擇的6種貝類(lèi)中7種重金屬全部檢出，其中重金屬中的鉛和鎘存在一定的超標(biāo)現(xiàn)象，以海螺和毛蚶最嚴(yán)重，方形馬珂蛤和紫貽貝中的鉛和鎘參照標(biāo)準(zhǔn)GB 18406.4-2001也處于超標(biāo)狀態(tài)，其余貝類(lèi)中這2種重金屬不超標(biāo)。銅、 鋅、鉻、總汞和無(wú)機(jī)砷5種重金屬均在限值水平以下，不存在超標(biāo)現(xiàn)象。通過(guò)THQ值法進(jìn)行風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)發(fā)現(xiàn)，毛蚶和海螺中存在鎘的食用暴露健康風(fēng)險(xiǎn)，菲律賓蛤仔中對(duì)成人組存在食用無(wú)機(jī)砷的暴露健康風(fēng)險(xiǎn)；此外，所有貝類(lèi)中的無(wú)機(jī)砷T(mén)HQ值相比于其他金屬，對(duì)人體通過(guò)食用蓄積從而造成的危害的風(fēng)險(xiǎn)值高于其他金屬。由于重金屬如鎘等在人體中蓄積時(shí)間較長(zhǎng)，不易排出，容易對(duì)人體健康造成嚴(yán)重威脅，因此建議萊州居民在購(gòu)買(mǎi)貝類(lèi)產(chǎn)品時(shí)選擇多個(gè)產(chǎn)地，避免單一產(chǎn)地造成重金屬的暴露風(fēng)險(xiǎn)。

張磊研究了青島幾種食用貝類(lèi)中的總汞的含量分布[13]，結(jié)果表明，青島市售菲律賓蛤仔和縊蟶中的總汞含量高于萊州市售的同類(lèi)產(chǎn)品，但該研究中的海螺體內(nèi)總汞含量要略高于青島市售的同類(lèi)產(chǎn)品；王增煥等對(duì)華南沿海貝類(lèi)產(chǎn)品重金屬含量及其膳食暴露進(jìn)行了研究[18]，其所檢測(cè)的菲律賓蛤仔中銅、鉛、鋅、鎘、鉻含量與筆者進(jìn)行的該研究相比，相對(duì)偏差在6%以下，含量非常接近，總汞含量低于筆者進(jìn)行的該研究，而無(wú)機(jī)砷的含量高于筆者進(jìn)行的該研究；根據(jù)徐韌等的研究[15]，影響貝類(lèi)體內(nèi)重金屬含量的主要因素是水體中的重金屬，因而造成華南地區(qū)沿海、青島地區(qū)以及萊州沿海同種貝類(lèi)產(chǎn)品中不同濃度的汞含量的原因可能是海域中汞含量的差異。鑒于筆者進(jìn)行的該研究中總汞的含量高于其他兩個(gè)研究，可以推測(cè)，萊州沿海水域中總汞的含量高于其余兩個(gè)地區(qū)，可通過(guò)進(jìn)一步的水域重金屬含量調(diào)查進(jìn)行驗(yàn)證。

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Investigation and Assessment of Heavy Metal Contamination in Marine Shellfishes from Laizhou

HUANG Qiang, ZHAO Jing, SUN Xiao-tong

(Shandong Hengcheng Testing Science and Technology Co. Ltd., Laizhou, Shandong 261437)

The contents of copper, lead, zinc, cadmium, chromium, inorganic arsenic and mercury in six popular species of marine shellfish from Laizhou coastal waters were determined. Health risks of heavy metals for Laizhou consumers included adults and children from the consumption of shellfish were assessed by the Target Hazard Quotients (THQs). Results showed that the heavy metal contents varied in different species of shellfish, The over standard rates of lead and cadmium in all kinds of shellfish were very high, especiallyBusyconcanaliculatuandScapharcasubcrenata. The calculation results of the target hazard quotient (THQ) indicate that there was high cadmium health risk for both children and adults through the consumption ofBusyconcanaliculatuandScapharcasubcrenata, there was high inorganic arsenic health risk for adults from consumingRuditapesphilippinarumtoo. In addition, the THQ results of inorganic arsenic from the consumption of all kinds of shellfish were higher than the other heavy metals, which will lead to a higher health risk for the consumers.

Shellfish; Heavy metal; Target hazard quotients; Laizhou

黃強(qiáng)(1988- )，女，山東泰安人，碩士，從事污染監(jiān)控方法研究。

2014-12-17

S 944

A

0517-6611(2015)04-300-04