廣州地區(qū)孕婦羊水中PCBs暴露水平初步研究

陳致遠(yuǎn)，鄭錚，宋小飛

1. 華南理工大學(xué)環(huán)境與能源學(xué)院，廣州 510006 2. 廣州市番禺水務(wù)股份有限公司，廣州 511400 3. 廣州市婦女兒童醫(yī)療中心，廣州 510623

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廣州地區(qū)孕婦羊水中PCBs暴露水平初步研究

陳致遠(yuǎn)1,2，鄭錚3，宋小飛1,*

1. 華南理工大學(xué)環(huán)境與能源學(xué)院，廣州 510006 2. 廣州市番禺水務(wù)股份有限公司，廣州 511400 3. 廣州市婦女兒童醫(yī)療中心，廣州 510623

隨機(jī)采集廣州地區(qū)非職業(yè)PCBs(polychlorinated biphenyls，多氯聯(lián)苯)暴露單胎孕婦分娩時(shí)羊水，分析羊水中PCBs濃度水平；結(jié)合孕婦臨床資料(年齡、孕周、身體質(zhì)量指數(shù)(body mass index，BMI))以及孕婦居住環(huán)境信息等，闡明了廣州地區(qū)非職業(yè)暴露孕婦羊水PCBs蓄積的影響因素。結(jié)果表明，∑33PCBs濃度為15.91-324.38 ng·g-1，平均值為114.34±83.52 ng·g-1，中值為84.8 5 ng·g-1；其中十氯含量最低，平均濃度為2.66±3.46 ng·g-1，中值為1.47 ng·g-1；六氯PCBs含量最高，平均濃度為28.79±33.84 ng·g-1，中值為17.48 ng·g-1。樣本中有31種PCBs同分異構(gòu)體在孕婦羊水中檢出，分別為PCB 8、28、30、49、52、70、74、77、82、87、99、101、105、114、118、126、128、138、153、156、158、166、169、170、179、180、183、187、189、198和209；羊水主要的PCBs暴露以五氯PCBs、六氯PCBs和七氯PCBs為主，主要的同分異構(gòu)體為PCB 138(4.73%)、179(4.15%)、153(3.92%)、183(3.89%)、166(3.77%)、187(3.74%)以及180(3.67%)；暴露水平與美國(guó)、西班牙、加拿大等地區(qū)相比屬于嚴(yán)重水平。統(tǒng)計(jì)結(jié)果顯示，年齡、身體質(zhì)量指數(shù)和孕周與PCBs蓄積有顯著性正相關(guān)關(guān)系；工業(yè)區(qū)居住的孕婦相與非工業(yè)區(qū)居住孕婦相比，上述統(tǒng)計(jì)結(jié)果更為顯著。

多氯聯(lián)苯(PCBs)；羊水；暴露水平；孕婦；廣州

多氯聯(lián)苯(polychlorinated biphenyls, PCBs)具有良好的阻燃性、低電導(dǎo)率、抗熱解能力和化學(xué)穩(wěn)定性，曾廣泛應(yīng)用于變壓器和電容器絕緣油、油墨添加劑、燃料分散劑以及農(nóng)藥延效劑[1]。PCBs具有難降解性、生物毒性、生物蓄積性及遠(yuǎn)距離遷移性，威脅人類與動(dòng)物的健康。2001年，PCBs被列入《斯德哥爾摩公約》優(yōu)先控制的持久性有機(jī)污染物之一。

我國(guó)PCBs生產(chǎn)和使用量約10 000 t[2]。雖然在20世紀(jì)80年代中后期，已停止PCBs的生產(chǎn)和使用，但已有相當(dāng)部分的PCBs進(jìn)入環(huán)境，參與到全球的生物地球化學(xué)循環(huán)中[3]。同時(shí)，由于管理不當(dāng)，儲(chǔ)存條件不好，很多PCBs電容器封存點(diǎn)存在PCBs泄漏現(xiàn)象[4]。尤其近年來，大量國(guó)外電子廢棄物通過非法途徑輸入我國(guó)，進(jìn)行粗放式的拆解，PCBs污染以及其健康效應(yīng)已引起人們的普遍關(guān)注[5-6]。

孕婦羊水是指示持久性有機(jī)污染物(persistent organic pollutants，POPs)污染水平和機(jī)體負(fù)荷的良好基質(zhì)，同時(shí)也是胎兒暴露的主要途徑[7]。本研究選擇廣州地區(qū)非職業(yè)暴露產(chǎn)婦作為研究對(duì)象，通過測(cè)定孕婦分娩時(shí)羊水中PCBs含量，初步探討了廣州地區(qū)人群PCBs暴露水平及其影響因素。

1 材料與方法 (Materials and methods)

1.1 儀器與試劑

Agilent 7890A-5975C氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用儀(Agilent，美國(guó))；RE-52A旋蒸蒸發(fā)儀(上海亞榮，中國(guó))；YGC-12氮吹儀(鄭州寶晶，中國(guó))。PCBs標(biāo)準(zhǔn)混合樣品：CDEZ-M-1668A-C-NT-LOC-WD33種PCBs(PCB 8、28、30、37、44、49、52、70、74、77、82、87、99、101、105、114、118、126、128、138、153、156、158、166、169、170、179、180、183、187、189、198、209)混標(biāo)(AccuStandard，USA)。回收率指示物：13C-PCB141(Cambridge Isotope Laboratories，USA)。氧化鋁(200-300目)(CNW，德國(guó))，無水硫酸鈉(CNW，德國(guó))，正己烷(CNW，德國(guó))、二氯甲烷(CNW，德國(guó))均為色譜純。

1.2 研究對(duì)象

選擇2013年10月至2014年1月期間，選擇48例24-33歲之間在廣州市某三甲醫(yī)院產(chǎn)科就診的單胎正常妊娠健康孕婦。問卷調(diào)查在征求對(duì)象同意情況下以聊天的方式進(jìn)行，內(nèi)容涉及患者姓名、年齡、身高、體重、學(xué)歷、職業(yè)、居住地和日常生活習(xí)慣等信息；孕婦均簽知情同意書。

1.3 樣品的采集與保存

采集孕婦分娩后新鮮羊水50 mL，置于-80℃冰箱中保存。

1.4 樣品提取與凈化

方法參照Luzardo[8]研究修改所得；取10 mL羊水，置分液漏斗中，以15 mL的正己烷/二氯甲烷(v/v：1/1)振蕩提取10 min，重復(fù)2次，合并有機(jī)相。氧化鋁層析柱凈化，收集正己烷/二氯甲烷(v/v：1/1)濾液。濃縮至近干，正己烷定容至1 mL，GC/MS定量分析。

1.5 PCBs GC-MS分析

色譜條件：DB-5MS色譜柱(30m×0.25mm×0.25μm)；進(jìn)樣量2 μL；不分流，進(jìn)樣口溫度280℃；載氣為氦氣，流速為1 mL·min-1，升溫程序：起始溫度：120℃，3 min后以4℃·min-1升溫至290℃，保留10 min。

質(zhì)譜條件：離子化方式EI，電子能量：70eV，離子源溫度：230℃；傳輸線溫度：280℃；四級(jí)桿溫度150℃，溶劑延遲8 min，定量分析選擇SIM模式。

1.6 質(zhì)量控制與保證

每批樣品測(cè)定時(shí)同時(shí)分析一個(gè)全程序空白、加標(biāo)空白和基質(zhì)加標(biāo)樣品。PCBs加標(biāo)回收率為75.0%～102.6%，相對(duì)偏差2.410.5%(n=3)；13C～PCB141回收率為72.4%～94.1%，相對(duì)偏差為4.8%～9.3%(n=3)；PCBs的法檢出限為0.11～1.36 ng·g-1。外標(biāo)法定量，PCBs定量結(jié)果經(jīng)13C-PCB141回收率校正。

1.7 統(tǒng)計(jì)學(xué)方法

數(shù)據(jù)采用SPSS19.0進(jìn)行，統(tǒng)計(jì)分析運(yùn)用Pearson統(tǒng)計(jì)方法，檢驗(yàn)水平為0.05。

2 結(jié)果(Results)

2.1 受試人群的社會(huì)人口學(xué)資料

48位受試孕婦年齡介于21～34歲，平均年齡為30.50±4.50歲；BMI介于20.30～41.80，平均BMI為22.98±3.20；孕周介于28～37周之間，平均孕周為31.70±2.80周，工業(yè)區(qū)域居住的孕婦人數(shù)為16人，占33.33%，非工業(yè)區(qū)居住的孕婦為32人，占66.67%。

2.2 廣州地區(qū)孕婦羊水PCBs污染水平

廣州地區(qū)孕婦羊水中PCB單體暴露濃度如表1所示。廣州地區(qū)孕婦羊水中∑33PCBs濃度范圍為廣州地區(qū)孕婦羊水不同氯代PCBs含量如圖1所示。由圖可知，廣州地區(qū)妊娠孕婦羊水中六氯PCBs污染最為嚴(yán)重，濃度為2.40～161.79 ng·g-1，平均值為28.79±33.84 ng·g-1，中值為17.48 ng·g-1；其次為五氯PCBs和七氯PCBs，濃度范圍分別為4.27～95.04 ng·g-1和2.64～99.63 ng·g-1；平均值為26.58±24.11 ng·g-1和25.17±21.25 ng·g-1；中值為18.00 ng·g-1和16.42 ng·g-1。四氯PCBs污染水平居中，濃度為2.30～87.7 ng·g-1，平均值為17.05±16.54 ng·g-1，中值為12.49 ng·g-1，污染最小為十氯PCBs，濃度為0.02～14.88 ng·g-1，平均值為2.66±3.46 ng·g-1，中值為1.47 ng·g-1。

注：ND，未檢出。 Note: ND, not detected.

圖1 羊水中8類PCBs濃度Fig. 1 8 kinds of PCBs concentrations in amniotic fluid

2.3 孕婦羊水中PCBs的組成特征

廣州孕婦羊水中不同氯代PCBs含量百分比如圖2所示。由圖可知，廣州地區(qū)妊娠孕婦羊水中氯代PCBs以五氯PCBs、六氯PCBs和七氯PCBs暴露為主要。五氯PCBs主要的同分異構(gòu)體有PCB82、87、99、101、105、114、118和126，共占PCBs總量的23.32%；六氯PCBs主要的同分異構(gòu)體有PCB128、138、153、156、158、166和169，共占PCBs總量的25.25%；七氯PCBs主要的同分異構(gòu)體有PCB170、179、180、183、187和189，共占PCBs總量的22.08%。其他PCBs單體占暴露總量從大到小依次為四氯PCBs(14.96%，主要PCBs同分異構(gòu)體為PCB 49、52、70、74、77)；三氯PCBs(6.61%，主要PCBs同分異構(gòu)體為PCB 28、30)、二氯PCBs(3.01%，主要PCBs同分異構(gòu)體為PCB 8)、十氯PCBs(3.01%，主要PCBs同分異構(gòu)體為PCB 209)和八氯PCBs(2.75%，主要PCBs同分異構(gòu)體為PCB 198)。工業(yè)區(qū)居住的孕婦羊水中∑33PCBs暴露濃度為115.58±86.22 ng·g-1，較非工業(yè)區(qū)居住孕婦中羊水∑33PCBs暴露濃度111.87±80.51 ng·g-1更高。

圖2 羊水中8類氯代PCBs含量比重Fig. 2 Percentage for 8 kinds of PCBsconcentrations in amniotic fluid注：a二氯PCBs, b三氯PCBs, c四氯PCBs, d五氯PCBs,e六氯PCBs, f七氯PCBs, g八氯PCBs, h十氯PCBsNote: a Dichlorobiphenyl, b Trichlorobiphenyl, c Tetrachlorobiphenyl,d Tetrachlorobiphenyl, e Hexachlorobiphenyl, f Heptachlorobiphenyl,g Dibromooctafluorobiphenyl, h Decachlorobiphenyl

3 討論(Discussion)

3.1 廣州地區(qū)與(世界)其他地區(qū)孕婦羊水中PCBs污染比較

Glynn等[18]對(duì)51例美國(guó)孕婦(平均孕周17.7周)羊水中PCB濃度進(jìn)行檢測(cè)，結(jié)果顯示孕婦懷孕早期羊水中PCBs含量較低(PCB 105濃度為0.02 ng·g-1；PCB 118濃度為0.02 ng·g-1；PCB 138濃度為0.01 ng·g-1)。Jarrell等[9]對(duì)加拿大323名孕婦羊水中25種PCBs單體暴露水平進(jìn)行調(diào)查(PCB 70、74、 77、87、99、101、105、118、128、138、151、153、156、 169、170、180、183、187、191、194、205、206、208、209)，結(jié)果323名孕婦羊水中均未在檢出任何PCBs(定量限均為0.01 ng·g-1)。Luzardo等[8]對(duì)西班牙孕婦體內(nèi)7種主要的PCBs暴露水平檢測(cè)結(jié)果顯示PCB 28<0.01 ng·g-1、PCB52<0.01 ng·g-1、PCB101<0.01 ng·g-1、PCB108<0.01 ng·g-1、PCB138濃度為0.003 ng·g-1、PCB153濃度為0.009 ng·g-1、PCB180<0.005 ng·g-1。有研究表明PCB 153使人體樣本中主要的PCBs同類物，可以用PCB 153濃度來指示PCBs總量[10]。本研究中孕婦羊水中PCB 153濃度均值為濃度范圍為0.24～35.68 ng·g-1，4.48±5.82 ng·g-1，平均值為中值為4.25 ng·g-1，PCB153濃度較Foster等[11]研究中PCB單體最高值0.02 ng·g-1高，暴露水平與加拿大與西班牙孕婦羊水PCB單體濃度(均低于0.01 ng·g-1)水平相比暴露處于偏高水平。本調(diào)查中孕婦羊水PCB 153濃度水平與國(guó)內(nèi)母乳暴露情況相近(廣東中值為3.60 ng·g-1lw，深圳中值為3.66 ng·g-1lw，臺(tái)州中值為4.66 ng·g-1lw)。2012年，有報(bào)道廣東省貴嶼鎮(zhèn)102例新生嬰兒臍帶血中28種PCBs同系物暴露水平為∑28PCBs 10.87～6370.67 ng·g-1lw，中位濃度338.56 ng·g-1，PCB 153濃度ND～581.32 ng·g-1，中位濃度13.63 ng·g-1[12]；同期香港女性居民血液中PCBs暴露調(diào)查顯示，PCB 180濃度達(dá)49.5 ng·g-1[13]。孕婦羊水中PCBs暴露與乳母PCBs暴露水平相當(dāng)，與母體血液PCBs暴露以及孕婦臍帶血PCBs暴露相對(duì)較輕，這可能是乳母和羊水由于乳腺和胎盤這些具有選擇透過性生物屏障對(duì)PCBs污染物起到阻隔作用。

3.2 孕婦羊水中PCBs污染水平與孕婦年齡、BMI和孕周

本試驗(yàn)結(jié)果顯示，廣州地區(qū)孕婦羊水PCBs暴露的主要以六氯PCBs與七氯PCBs為主，主要同系物為PCB 138(4.73%)、179(4.15%)、153(3.92%)、183(3.89%)、166(3.77%)、187(3.74%)以及180(3.67%)。根據(jù)屈偉月等[14]對(duì)廣東省特殊人群血液和母乳PCBs暴露水平研究，廣州地區(qū)特殊人群血液和母乳主要的PCBs暴露同系物為PCB 132、138和153，與本文研究主要PCBs污染物特征相符。員曉燕等[15]對(duì)中國(guó)淡水環(huán)境中多種POPs污染現(xiàn)狀及特征進(jìn)行了研究，結(jié)果顯示我國(guó)淡水環(huán)境PCBs污染以PCB 8、28、52、118、153、180、194同系物為主。珠江廣州河段不同沉積物PCBs分布研究結(jié)果中，珠江芳村段沉積物主要PCBs以二氯PCBs、三氯PCBs、四氯PCBs、五氯PCBs、六氯PCBs為主，濃度分別為181.40，171.10，154.60，212.40，353.80 ng·g-1；黃埔段中沉積物中以二氯PCBs、三氯PCBs、四氯PCBs、五氯PCBs、六氯PCBs為主，濃度分別為340.60，226.40，211.40，295.20，362.30 ng·g-1[16]。毗鄰廣州的深圳市冬季大氣PCBs平均質(zhì)量濃度為29.30 pg·m-3，夏季PCBs平均質(zhì)量濃度為44.60 pg·m-3，夏冬兩季主要的污染同系物有PCB 114、126、138、153、166、169[17]。除三氯PCBs外，環(huán)境介質(zhì)PCBs污染物基本與母乳、孕婦臍帶血以及羊水中PCBs污染特征相同，這是由于通過飲食攝入的食物鏈富集污染物造成的[18]；而羊水中三氯PCBs含量較低可能與胎盤半透膜的選擇透過性以及三氯PCBs在生物體內(nèi)代謝速度較快的共同結(jié)果[19]。

考察廣州地區(qū)孕婦羊水中PCBs污染水平與孕婦年齡、BMI和孕周的影響。結(jié)果表明，孕婦羊水中PCBs污染水平與孕婦年齡、BMI和孕周之間具有顯著性正相關(guān)關(guān)系(r=0.13～0.31，0.14～0.53，0.29～0.50，P<0.01)。Jirsová等[20]報(bào)道，女性卵泡液和尿液中PCBs濃度與女性年齡成顯著的正相關(guān)關(guān)系。Taylor等[21]對(duì)205例孕婦中PCBs暴露水平與孕周關(guān)系的研究發(fā)現(xiàn)，兩者在統(tǒng)計(jì)學(xué)上有明顯的正相關(guān)性(95%，置信區(qū)間：-2.0到-0.1之間)。施召才等[22]研究結(jié)果顯示，人體血液中PCBs暴露水平與年齡、BMI呈現(xiàn)顯著正相關(guān)關(guān)系。Eva等[23]研究顯示臍帶血中的PCB 153濃度與孕周在統(tǒng)計(jì)學(xué)上呈現(xiàn)線性關(guān)系。Tsutsumi等[24]對(duì)懷孕女性體液中的EEDs濃度調(diào)查表明15～18孕周羊水中BPA濃度比其他孕周羊水中BPA濃度高5倍(P<0.0001)。本次試驗(yàn)結(jié)果與上述研究吻合。

3.3 孕婦羊水中PCBs濃度與孕婦居住地

Schumacher等[25]對(duì)西班牙加泰羅尼亞孕婦乳汁中PCBs濃度進(jìn)行調(diào)查，研究發(fā)現(xiàn)工業(yè)區(qū)居住(n=22)女乳汁中PCBs濃度(10.90 pg·mL-1)比非工業(yè)區(qū)居住(n=26)婦女乳汁PCBs濃度高42%(6.20 pg·mL-1)。廣州地區(qū)孕婦羊水中PCBs污染水平也具有相似結(jié)果(圖5)；但非工業(yè)區(qū)居住孕婦羊水中四氯PCBs和五氯PCBs的濃度則比工業(yè)區(qū)居住高。統(tǒng)計(jì)結(jié)果顯示，工業(yè)區(qū)居住的孕婦羊水中PCBs暴露水平與孕婦年齡、BMI和孕周之間的正相關(guān)關(guān)系(R=0.16～0.59，0.20～0.63，0.10～0.54，P<0.01)與非工業(yè)區(qū)居住孕婦的統(tǒng)計(jì)結(jié)果(R=0.13～0.46，0.11～0.53，0.05～0.44，P<0.01)相比，顯著性更強(qiáng)。造成這一現(xiàn)象的最主要原因可能是由于孕婦的飲食習(xí)慣不同造成PCBs暴露的差異。其次是廣州地區(qū)工業(yè)主要集中在蘿崗、開發(fā)區(qū)等新城區(qū)，居住區(qū)一般為老城區(qū)，該居住區(qū)擁有大量居民且截污工作不完善，居民隨意丟棄的舊式電器、電子設(shè)備造成大氣、水體等環(huán)境介質(zhì)PCBs污染較為嚴(yán)重最終導(dǎo)致富集。再次可能是廣州地區(qū)人口流動(dòng)性較大造成統(tǒng)計(jì)上的誤差。

圖3 孕婦BMI與羊水中PCBs濃度Fig. 3 PCBs concentrations in amniotic fluid of different BMI groups

圖4 孕婦孕周與羊水中PCBs濃度Fig. 4 PCBs concentrations in Amniotic Fluid of different gestational weeks

圖5 孕婦居住地與羊水中PCBs濃度Fig. 5 PCBs concentrations in amniotic fluid of different residential area

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A Preliminary Study of PCBs Exposure Levels in Amniotic Fluid for Pregnant Women in Guangzhou

Chen Zhiyuan1,2, Zheng Zheng3, Song Xiaofei1,*

1. College of Environment and Energy of South China University of Technology, Guangzhou 510006, China 2. GuangZhou Panyu water supply (Group) Co., LTD, Guangzhou 511400, China 3. GuangZhou women and children’s medical center, Guangzhou 510623, China

Received 7 December 2014 accepted 27 March 2015

Randomly collected fetal amniotic fluid of single pregnant women whom were not occupational exposure to PCBs in Guangzhou, then analyzed PCBs exposureslevels; Subjects' information such as clinical data (age, gestational age, BMI (body mass index, BMI)) and resident information was also collected forillustrating influence factors of PCBs exposure to pregnant women in Guangzhou. Results showed that Σ33PCBs concentrations in the amniotic fluid ranged from 15.91 to 324.38 ng·g-1. Theaverage value was 114.34 ± 83.52 ng·g-1, and the median value was 84.85 ng·g-1. Decachlorobiphenyl exposure wasfound to be the lowest with an average value of 2.66±3.46 ng·g-1and median value of 1.47 ng·g-1. Hexachlorobenzene were the highest (average value 28.79±33.84 ng·g-1, median 17.48 ng·g-1). 31 isomers were detected in this study (PCB 8, 28, 30, 49, 52, 70, 74, 77, 82, 87, 99, 101, 105, 114, 118, 126, 128, 138, 153, 156, 158, 166, 169, 170, 179, 180, 183, 187, 189, 198 and 209, respectively). Pentachlorobenzene, hexachlorobenzeneand heptachlorwere the major PCBs exposure and PCB 138 (4.73%), 179 (4.15%), 153 (3.92%), 183 (3.89%), 166 (3.77%), 187 (3.74% ) and 180 (3.67%)were the main components. Comparing to the United States, Spain, and Canada, respectively, PCBs exposure levels of Guangzhou pregnant women were extremely high. Statistical results showed that age and BMI were positively related to PCBs exposure significantly. Statistical results were more relevant whenpregnant women lived in the industrial areas than non-industrial areas.

polychlorinated biphenyls (PCBs); amniotic fluid; exposure levels; gravitas; Guangzhou

廣東省大氣環(huán)境與污染控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金(2013hj003)

陳致遠(yuǎn)(1986-)，男，碩士，研究方向?yàn)榄h(huán)境健康，E-mail: stevenjeang@gmail.com

*通訊作者(Corresponding author)， E-mail: songxf@scut.edu.cn

10.7524/AJE.1673-5897-20141207001

2014-12-07 錄用日期：2015-03-27

1673-5897(2015)3-248-08

X171.5

A

宋小飛(1980-)，男，實(shí)驗(yàn)師，博士，從事環(huán)境健康研究。

陳致遠(yuǎn), 鄭錚, 宋小飛. 廣州地區(qū)孕婦羊水中PCBs暴露水平初步研究[J]. 生態(tài)毒理學(xué)報(bào), 2015, 10(3): 248-255

Chen Z Y, Zheng Z, Song X F. A preliminary study of PCBs exposure levels in amniotic fluid for pregnant women in Guangzhou [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2015, 10(3): 248-255 (in Chinese)