電子垃圾拆解地多溴聯苯醚污染土壤修復技術研究進展

祝 方，陳 雨,萬 鵬

(太原理工大學環境科學與工程學院，山西 太原 030024)

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電子垃圾拆解地多溴聯苯醚污染土壤修復技術研究進展

祝 方，陳 雨,萬 鵬

(太原理工大學環境科學與工程學院，山西 太原 030024)

電子垃圾在堆放過程中大量多溴聯苯醚(PBDEs)釋放到土壤中，對動植物生長、農產品安全和人體健康構成嚴重威脅。介紹了電子垃圾拆解地附近土壤中PBDEs的污染現狀，結合國內外研究進展，綜述了土壤中PBDEs的吸附/解吸行為，以及PBDEs污染土壤的光化學修復、微生物修復和植物修復等修復技術，并對PBDEs污染土壤修復技術研究的未來發展方向進行了展望。

電子垃圾；多溴聯苯醚；土壤；吸附/解吸行為；修復技術

隨著新型技術的出現和產品的不斷升級，全球廢棄生活垃圾[1]和電子垃圾的數量迅速增加，全球每年產生2 000～2 500萬噸電子垃圾[2]。電子垃圾含有許多有毒重金屬和多溴聯苯醚(PBDEs)，如果任意丟棄，會污染周邊環境，危害農產品安全和人體健康。多溴聯苯醚是一種常用的溴代阻燃劑，被大量應用于電子產品中。常見的電子垃圾回收處理技術包括直接填埋、露天焚燒、強酸溶液消解等，在這

些粗放式的回收處理過程中，有毒有害物質不可避免地進入環境中，給當地生態環境造成嚴重影響。在外界條件作用下，土壤中的PBDEs可進入植物并進入食物鏈，危害動植物生長和人類健康，因此亟需掌握PBDEs污染土壤的修復措施。為此，本文系統總結了電子垃圾回收場附近土壤中PBDEs的污染現狀，綜述了PBDEs污染土壤的修復技術，以為促進PBDEs污染土壤修復技術的深入研究提供參考。

1 電子垃圾回收場附近土壤中PBDEs的污染現狀

我國廣東貴嶼和浙江臺州是目前國內規模最大的兩個電子垃圾拆解地。貴嶼電子垃圾拆解地內總PBDEs平均濃度分別高達2 909 ng/g干重，隨著與電子垃圾拆解地距離的增加，土壤中PBDEs的總濃度逐漸下降，說明離拆解地越近土壤中PBDEs污染越嚴重[3]。電子垃圾拆解地的拆解車間附近公路和距離拆解車間2 km的農田土壤受到嚴重污染，總PBDEs濃度范圍分別為191～9 156 ng/g干重和2.9～207 ng/g干重。對PBDEs的組分分析表明，電子垃圾拆解地附近土壤中PBDEs的污染以十溴聯苯醚(BDE-209)為主，貴嶼土壤中BDE-209占PBDEs總量的77.0%～85.8%[4]，臺州土壤中BDE-209占PBDEs總量的90%左右，九溴、四溴和七溴聯苯醚次之，呈現出較嚴重的PBDEs復合污染狀況[5]。此外，對貴嶼鎮及其周邊地區的調查發現，PBDEs從污染源向周邊地區擴散過程中由于其蒸汽壓和水溶性的差異，發生了同系物分餾現象，分餾出不同分子量的PBDEs同系物，分子量較大的集中分布在電子垃圾拆解地的中心污染帶，分子量較小的則以貴嶼為中心向較遠處均勻擴散，即分子量越小的PBDEs擴散距離越遠[6]。電子垃圾拆解地附近的野生植物、蔬菜和水稻中均檢測到PBDEs存在[7]，可見電子垃圾拆解活動釋放的PBDEs對周圍土壤造成了嚴重污染，急需采取有效措施修復PBDEs污染土壤。

2 PBDEs污染土壤的修復技術

2.1 土壤中PBDEs的吸附/解吸行為

PBDEs在土壤中的吸附/解吸行為受土壤顆粒大小和微觀結構、有機質含量和類型等的影響。Gouin等[8]通過模型研究表明，PBDEs在土壤中主要分配在有機質中;鄒夢遙等[9]的研究表明，珠江三角洲流域土壤中Σ9PBDEs和各同系物的含量均與土壤中總有機碳(TOC)含量呈顯著正相關；Olshansky等[10]研究發現，胡敏酸比純土壤對BDE-15的吸附親和力大，在測試濃度范圍內胡敏酸的有機碳標準化分配系數(KOC)比土壤的高3倍多。此外，溶解性有機質對PBDEs有明顯增溶作用，也會影響PBDEs在土壤中的吸附/解吸行為。

賈文珍等[11]研究了BDE-209在土壤中的吸附動力學規律，結果表明pH值對BDE-209的吸附影響不大，溫度的變化與BDE-209的吸附量大小呈現正相關。天然土壤中PBDEs的吸附有快吸附和慢吸附兩個階段，快吸附平衡時間為32 h，慢吸附平衡時間為64 h。天然土壤中PBDEs的吸附等溫線可以用Freundlich模型很好地描述。Liu等[12]通過研究BDE-28和BDE-47在5種土壤中的吸附過程發現，快吸附在整個吸附過程中起主要作用，尤其在開始階段，隨后慢吸附的影響逐漸增大，最后達到一個穩定水平。對于解吸過程，慢解吸是主體，初始階段快解吸所占比例相對較高，隨后逐漸減小，最后幾乎可以忽略，而慢解吸在整個解吸過程中均存在。

2.2 光化學修復

PBDEs能吸收紫外光UV-B(280～315 nm)和UV-A(315～400 nm)的光能，其提供的能量可使PBDEs脫溴，產生低溴代產物并使芳基溴鍵斷裂[13]，因此土壤環境中的PBDEs在太陽光照射下會發生光化學反應并進行降解。在紫外光照射下，BDE-47在非離子表面活性劑溶液中的光解全過程均遵循一級反應動力學規律[14]。不同光源照射下負載在硅膠和氧化鋁上的BDE-209都發生了脫溴反應，生成了較低溴代產物[15]。當PBDEs吸附在黏土礦物、沉積物或土壤上時光降解半衰期較長。吸附在蒙脫土或高嶺土上的BDE-209在14 d的350 nm光照射下，半衰期分別為36 d和44 d，在夏季的太陽光照射下PBDEs的半衰期分別為261 d和408 d[16]；吸附到覆蓋腐殖酸的石英砂顆粒上的BDE-209在太陽光下照射96 h后僅剩余12%[17]，當吸附在沉積物或土壤上時，半衰期更長；沉積物和土壤樣品中的BDE-209污染在UV光照射下(300～400 nm)，半衰期分別為53 h和150～200 h，而甲苯溶液中和硅膠上的BDE-209半衰期則短得多(小于0.5 h)[17]。

2.3 微生物修復

微生物修復包括好氧微生物修復和厭氧微生物修復兩個方面，目前已知的可降解PBDEs的好氧微生物較少。王婷等[18]研究發現：蠟狀芽孢桿菌復合菌對BDE-209有高效的好氧脫溴能力，1 d內即可達到最高脫溴量，脫溴率最低能達到14.16%；土壤中存在低濃度的重金屬時BDE-209的降解速率會降低，即使這樣脫溴率也能達13.92%；蠟狀芽孢桿菌復合菌單獨降解BDE-209時生成大量的K+和Na+；PBDEs的好氧微生物降解受溴原子取代數、取代位置和添加劑的影響，PBDEs降解速率隨溴原子取代數的增大而減小。

PBDEs的厭氧微生物降解技術主要是利用活性污泥、硝化污泥、河流沉積物和污染土壤中的微生物群落對PBDEs進行降解。Chen等[19]觀察到好氧污泥中的四溴聯苯醚降解產生中間產物聯苯醚，降解速率常數為0.028 d-1；DGGE分析發現降解菌屬于厭氧梭菌屬，即在表面好氧環境中形成了局部厭氧小環境，發生4-單溴聯苯醚的厭氧脫溴。2,2＇,4,4＇-四溴聯苯醚(BDE-47)經過3個月的厭氧微生物作用下產生BDE-17、BDE-4及少量的DE，醋酸桿菌屬對BDE-47的降解率較高[20]。Vonderheide等[21]從五溴聯苯醚(BDE-71)污染土壤中提取出一種可以將其作為唯一碳源的混合微生物，該混合微生物能快速降解BDE-71。Robrock等[22]研究了3種不同厭氧脫鹵菌對商用octa-BDE混合物的5種主要成分(octa-BDEs-196,-203和-197；hepta-BDE-183；hexa-BDE-153；hepta-BDE-99；tetra-BDE，-47)的降解，3種培養中所有研究的同系物均一定程度脫溴，但并非所有的脫鹵菌都可以催化PBDEs脫溴。陳桂蘭等[23]從電子垃圾污染河床底泥馴化菌群Cf3，該菌群具有高效厭氧降解BDE-209的能力，培養120d后，BDE-209的降解率達到了80.03%。

2.4 植物修復

被吸收進入植物體內的PBDEs會發生脫溴、羥基化和甲氧基化代謝作用。Wang等[24]在低溴代PBDEs的水培植物體內檢測到6種PBDEs、7種羥基化-PBDEs和4種甲氧基化-PBDEs；PBDEs暴露12 h后從玉米中檢測到代謝產物，即PBDEs、羥基化-PBDEs和甲氧基化-PBDEs，且它們的濃度在隨后的暴露時間內逐漸降低；在BDE-209污染土壤中生長的植物組織中檢測到18種低溴化PBDEs同類物、6種羥基化-PBDEs同類物，植物根部二溴聯苯醚到五溴聯苯醚的比例比土壤中高，且土壤中沒有檢測到羥基化-PBDEs。Vrkoslavova等[25]研究了在施用污泥的土壤中PBDEs在龍葵和煙草體內的累積和遷移，結果發現種植6個月后龍葵和煙草體內分別累積15.4 ng/g和76.6 ng/g的BDE-47、BDE-99和BDE-100，但BDE-209僅在煙草中累積，且煙草具有較高的富集系數。劉京等[26]在BDE-209污染土壤上生長的6種植物體內均檢測到BDE-209，植物體內丙二醛含量升高，超氧化物岐化酶活性下降；狼尾草根部BDE-209濃度為16.93 mg/g干重，且狼尾草、空心菜和魚腥草對BDE-209有較強抗性。Huang等[27]研究了黑麥草、紫花苜蓿、南瓜、西葫蘆、玉米和蘿卜5種植物對土壤中BDE-209的吸收、轉運和累積作用，結果表明：PBDEs具有極端疏水性和不穩定性，其植物修復比較特殊，種植植物的土壤中BDE-209的損耗是植物吸收、微生物降解及揮發、光解和吸附綜合作用的結果，植物可以通過根從土壤中吸收BDE-209，也可以通過葉從空氣中吸收，但葉吸收相對較少，植物各部分總PBDEs含量遵循根>莖>葉[28]。

2.5 電動力修復

電動力修復是在污染土壤中通入微弱直/交流電，通過電場產生的各種電動力學效應將污染物從土壤中分離，是重金屬污染土壤的一種常用修復技術，但目前鮮有用于PBDEs污染土壤的研究報道。Wu等[29]研究發現電動力修復技術能有效促進土壤中BDE-15的解吸和遷移，在電場作用下，由于電解反應離子濃度改變，進而導致電流變化，變化趨勢為先升高后降低。此外，土壤pH值和溫度也發生變化，土壤電阻和溫度提高，陰極溫度可高達40℃。解清杰等[30]研究了不同工藝條件對電動力修復條件下BDE-15在土壤中的遷移規律，當電極電壓為5～15 V時，土壤中BDE-15的遷移量隨電極電壓的升高而增強，而加入β-環糊精、NaCl后BDE-15的遷移效果增強。可見，電動力修復技術已成為一種有效修復PBDEs污染土壤的技術。

2.6 化學氧化還原修復

零價鐵能還原脫溴降解PBDEs，降解遵循擬一級反應動力學模型，反應機制為逐級脫溴，且降解速率常數隨溴原子取代數的減小而減小。Keum等[31]研究了零價鐵對BDE-209等6種PBDEs的還原降解，結果發現反應40 d后，92%的BDE-209轉化為低溴代PBDEs。Li等[32]研究了固定在離子交換樹脂上的納米零價鐵的制備方法，并混合到水-丙酮溶液中，結果發現反應10 d后一級反應速率常數為0.28，固定在介孔二氧化硅微球中的納米零價鐵(SiO2@FeOOH@Fe)能更迅速地降解四氫呋喃-水溶液中的BDE-209[33]。吳春篤等[34]研究發現，·OH溶液氧化降解土壤中PBDEs的能力很強，當BDE-15的初始濃度為3 mg/kg，其降解率可達97.54%，降解反應很迅速，1 min后降解率就達到95.6%，且BDE-209降解率與·OH 溶液投加量呈正相關、與溫度呈負相關，最終被降解為CO2和H2O。侯春鳳等[35]以聚丙烯醛-異煙酰腙螯合樹脂為載體制備了一種含鈀樹脂和一種載鈀樹脂，這兩種樹脂對BDE-209都有一定的降解能力，但含鈀樹脂比載鈀樹脂的降解能力強，這與鈀在樹脂中的形態密切相關。

2.7 熱處理修復

傅海輝等[36]用熱脫附技術處理PBDEs污染土壤，發現PBDEs的去除率與處理溫度和停留時間呈正相關，450℃處理20 min污染土壤，PBDEs的去除率能達到99%以上。Zhao等[37]研究了120～170℃、0.5 MPa氧氣壓力下，以四氫呋喃作引發劑對BDE-209進行濕式空氣聯合氧化并脫溴，結果顯示引發劑可使BDE-209的去除率大大提高,升高溫度、添加NaNO2作催化劑可以提高BDE-209和溴的去除率。Nose等[38]在充滿水的高壓釜中高溫(300℃)高壓(8 MPa)下對BDE-209進行水熱法修復，10 min后99%的BDE-209分解，分解產物為五以上的高溴代聯苯醚，反應初期觀察到高毒性的多溴二苯并二噁英/呋喃產生。

雖然PBDEs污染土壤的修復技術有多種，但實際實施過程中應綜合考慮經濟因素、土地利用情況、受污染土壤面積及程度選擇合適的修復方法，不同修復方法的優缺點詳見表1。

表1 PBDEs污染土壤修復技術的優缺點

3 展 望

PBDEs在電子垃圾的堆放及回收利用過程中極易從產品表面脫離進入環境，通過沉降或降水、地表徑流等途徑進入土壤，因此在電子垃圾回收場周圍土壤中均檢測到高含量的PBDEs。由于PBDEs的持久性，進入土壤中的PBDEs仍將長期存在并不斷累積，因此電子垃圾拆解地附近土壤中PBDEs污染已引起人們的廣泛關注。近年來國內外針對PBDEs污染土壤的修復已開展了多方面的研究，雖然已取得一定的成果，但大多仍處于實驗室研究階段，且降解機理仍需完善，為了實現PBDEs污染土壤的有效修復，今后的研究工作應著重以下幾個方面：

(1) 尋找具有PBDEs高效降解功能或富集能力的微生物菌株和植物，并分析其特異性機理。目前PBDEs生物降解的最大瓶頸在于對高濃度PBDEs具有抗性且具有特異性PBDEs降解功能或富集能力的微生物菌種和植物資源缺乏，因此需要尋找、篩選具有PBDEs高效降解或富集特性的菌株和植物，培育馴化以滿足實際應用需要；同時，研究其代謝機理，確定降解代謝的關鍵基因和關鍵酶，用于PBDEs污染土壤修復。

(2) 強化生物修復技術。由于PBDEs的強疏水性，導致其生物可利用性低，修復效果不顯著，因此需采取有效措施，如添加表面活性劑增溶，引入共代謝基質等，強化生物修復技術，提高其降解效率。

(3) 研發修復PBDEs污染土壤的新方法。現有修復技術存在一定的局限性，如光降解處理成本較高，不適于大規模應用，微生物降解所需菌種的選擇和培養具有不確定性，植物修復所需時間長等，故需要研發更加高效、低成本且實用的修復技術。

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Research Progress of Remediation Technologies for Soil Contaminated by Polybrominated Diphenyl Ethers around the E-waste Recycling Field

ZHU Fang,CHEN Yu,WAN Peng

(CollegeofEnvironmentalScienceandEngineering,TaiyuanUniversityofTechnology,Taiyuan030024,China)

Lots of polybrominated diphenyl ethers (PBDEs) are released to soil during the process of stacking of electronic waste.As its high persistance,the content of PBDEs in soil is increasing and PBDEs has been a serious threat to the growth of animal and plant,the safety of agricultural products and human health.This paper introduces remediation technologies of soil contaminated by PBDEs,mainly focusing the remediation efficiency and mechanism of the adsorption and desorption behaviors of PBDEs,photochemical remediation,microbial remediation,and phytoremediation.At the end the paper looks to the development direction of remediation technologies of soil contaminated by PBDEs in future.

e-waste;polybrominated diphenyl ethers;soil;adsorption/desorption behavior;remediation technology

1671-1556(2015)01-0073-05

2014-03-18

祝 方(1965—)，女，博士，副教授，主要從事污染土壤、地下水修復技術和環境化學方面的教學與研究工作。E-mail：zhufang@tyut.edu.cn

X53

A

10.13578/j.cnki.issn.1671-1556.2015.01.013

修回日期：2014-05-29