單一稀土元素在鑄造鋁合金中應(yīng)用現(xiàn)狀

辛明德， 李忠允

（1.哈爾濱理工大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院，哈爾濱 150040；2.黑龍江省火電第三工程公司，哈爾濱 150040）

0 引言

鑄造鋁合金具有低密度、高抗腐蝕性、高比強(qiáng)度、優(yōu)良的鑄造性能和可焊性等優(yōu)點(diǎn)，廣泛應(yīng)用于軍用和民用產(chǎn)品，尤其在航空、航天、航海工業(yè)中占有十分重要的地位；在常規(guī)鑄造鋁合金中，采用孕育和變質(zhì)等組織細(xì)化方法是改善和提高合金強(qiáng)韌性的一種有效方法，工業(yè)上經(jīng)常采用變質(zhì)處理來(lái)改變相的微觀組織形態(tài)，使合金組織以有利的形狀和較小的尺寸均勻分布在基體中，以進(jìn)一步提高合金的綜合性能［1］。

稀土元素位于元素周期表的第三副族，原子的最外層電子結(jié)構(gòu)相同，次外層電子結(jié)構(gòu)相似，化學(xué)性能相近，化學(xué)性質(zhì)活潑；鋁合金與稀土元素皆具有密排六方晶體結(jié)構(gòu)，使得稀土元素在鋁合金中固溶度較大，幾乎所有的稀土元素對(duì)α-Al都有較好的固溶強(qiáng)化作用。大部分稀土元素與鋁的原子尺寸半徑相差在±15%范圍內(nèi)，各種稀土元素在鋁中的溶解度不同，增加的順序?yàn)長(zhǎng)a、混合稀土、Ce、Pr、Nd。稀土元素可增強(qiáng)鋁合金原子間的結(jié)合力，減少原子擴(kuò)散速度［2-4］。

近些年來(lái)，由于鋁合金的應(yīng)用日益廣泛，對(duì)鋁合金的性能要求愈來(lái)愈高，各種元素對(duì)鋁合金性能影響的研究進(jìn)行的非常仔細(xì)；由于稀土在鋁合金中的特殊作用，稀土對(duì)鋁合金組織及性能影響的研究方面也做了大量的工作，稀土被用作鑄造鋁合金的強(qiáng)化元素、變質(zhì)劑、凈化劑等。本文對(duì)單一稀土在鑄造鋁合金中的應(yīng)用現(xiàn)狀有進(jìn)行系統(tǒng)的綜述。

1 單一稀土在鑄造鋁合金中應(yīng)用

單一稀土元素經(jīng)常用做為鋁合金的合金細(xì)化劑以及變質(zhì)元素加入到鑄造鋁合金中，以期改變鑄造鋁合金的組織以及性能。

圖1 鋁合金添加La初生α相形貌［7］

1.1 鑭

La可以改變6061合金顯微組織，對(duì)6061鋁合金有明顯的細(xì)化及強(qiáng)化作用［5］。La會(huì)在6063合金中形成粗大的AlFeSiLa化合物，抑制了沉淀相β、β′析出，使強(qiáng)化相Mg2Si減少，使 6063 合金的力學(xué)性能降低［6］。

將Al-La中間合金加入到用低過(guò)熱度澆注技術(shù)制備的半固態(tài)A356鋁合金漿料，結(jié)果表明，此時(shí)合金具有顆粒狀和薔薇狀初生α-Al相，如圖1，La可顯著改善合金中初生 α-Al相的晶粒尺寸和顆粒形貌［7］。經(jīng) 0.01%Ti，0.03%B聯(lián)合細(xì)化，含0.04%Sr的A356鋁合金在加入La后，α-Al晶粒細(xì)小，表明添加La會(huì)產(chǎn)生大量La化物質(zhì)點(diǎn)，成為α-Al的形核核心，增加了α-Al枝晶數(shù)量，促進(jìn)柱狀晶向等軸晶轉(zhuǎn)變［8］。經(jīng)低過(guò)熱度澆注半固態(tài)A356鋁合金漿料可制備具有顆粒狀和薔薇狀初生α-Al相（如圖 2），可滿足流變成形的需要［9］。

La對(duì)A365鋁合金進(jìn)行變質(zhì)時(shí)，在760℃保溫90min，大部分共晶硅已成為細(xì)小的顆粒狀，彌散地分布在α-Al相的晶界處；α-Al相晶粒細(xì)小緊密地排列在一起，變質(zhì)效果達(dá)到最佳，說(shuō)明稀土La變質(zhì)A365鋁合金的潛伏期在 90min 左右［10］。

在金屬型鑄造條件下，向ZL101A合金中加入加入0.6%左右的 La，合金具有最好的變質(zhì)效果，共晶硅全部變?yōu)榧?xì)小點(diǎn)狀，如圖 3，合金抗拉強(qiáng)度和延伸率隨著 La的增加而提高［11］。

ZL303合金加入La后，合金中 Mg2Si相由黑色骨骼狀變?yōu)槎贪魻睿珹lFeMnSi 相灰色網(wǎng)狀變?yōu)楣趋罓睿?dāng)La的加入量1.0%時(shí) ，ZL303 合金的抗拉強(qiáng)度最高，如圖4、圖5。Al-5Mg-Si-La合金的抗拉強(qiáng)度和伸長(zhǎng)率分別比ZL303合金提高了17%和120%。它們對(duì)ZL303合金的強(qiáng)化作用主要有細(xì)晶強(qiáng)化、固溶強(qiáng)化和生成的 La金屬間化合物的第二相強(qiáng)化等［12］。

La能與ZL303合金中的合金元素形成化合物，這種化合物的形貌呈針條狀或顆粒狀。在微觀結(jié)構(gòu)（原子尺度）上，是沿晶界偏聚在一個(gè)有限的局部區(qū)域，改變了這個(gè)區(qū)域的鍵環(huán)境，抵制合金的機(jī)械蠕變，強(qiáng)化晶界，從而提高了合金的強(qiáng)度［13］。ADC1加入La后，固溶時(shí)效組織中粗大多邊形初晶硅消失；針狀共晶硅形貌得到改善，得到不同程度的細(xì)化和球化，有害化合物形態(tài)得到改善，La加入量為 0.3%，硅相細(xì)化、球化效果較佳［14］。

圖2 添加0.6%La半固態(tài)A356合金初生相形貌［9］

圖3 加入0.6%La時(shí)ZL101A合金的微觀組織［11］

圖4 La加入量對(duì)ZL303合金抗拉強(qiáng)度的影響［12］

圖5 La加入量對(duì)ZL303合金延伸率的影響［12］

圖6 Ce對(duì)ZL101A合金微觀組織的影響［16］

1.2 鈰

Ce的加入量、加入溫度和保溫時(shí)間都對(duì)ZL201合金晶粒度和顯微組織有影響。合金晶粒組織隨Ce加入以及加入量的增加而變細(xì)，二次枝晶間距隨Ce含量的增加而減小，當(dāng)Ce的加入量超過(guò)0.5%后產(chǎn)生過(guò)變質(zhì)，晶粒開(kāi)始變粗、組織變差。Ce變質(zhì)ZL201合金對(duì)于鑄件冷卻凝固速度也很敏感，冷卻越慢，變質(zhì)效果越差［15］。在金屬型鑄造條件下，加入0.8%Ce時(shí)ZL101A合金具有最佳的變質(zhì)效果，共晶硅全部變?yōu)榧?xì)小點(diǎn)狀，且保溫6 h仍有一定的變質(zhì)效果，如圖6；提高加入溫度720℃保溫時(shí)間6 h變質(zhì)溫度可以減少Ce的用量。冷卻速度對(duì)變質(zhì)效果有很大影響，當(dāng)合金液冷卻速度低于0.8℃/s時(shí)沒(méi)有任何變質(zhì)效果［16］。

Al-10Ce對(duì)經(jīng)Al-4Ti-4Ce-B細(xì)化變質(zhì)的A356鋁合金晶粒細(xì)化具有促進(jìn)作用，使初生α-Al枝晶更為細(xì)小，共晶硅變?yōu)榧?xì)小粒狀并在α-Al晶界均勻分布，Al-10Ce合金中的Al4Ce作為α-Al的異質(zhì)核心，促進(jìn)其形核，改變了共晶硅的生長(zhǎng)機(jī)制，使共晶硅由粗大的板片狀變?yōu)榧?xì)小的短桿狀或顆粒狀［17-18］。

鑄態(tài)Al-14Cu-7Ce合金組織是由α-Al+Al8CeCu4共晶組織組成，而Al-10Cu-5Ce，Al-18Cu-9Ce合金中除有α-Al＋Al8CeCu4共晶組織外，還分別含有 α-Al和Al8CeCu4初生相。Al-Cu-Ce合金能獲得良好的熱軋、冷軋變形能力，并且變形態(tài)合金也具有良好的耐熱性能，因此Al-Cu-Ce合金有望成為一種兼具鑄造和變形兩用的新型耐熱鋁合金［19］。

適量Ce在Al-4.5Cu合金中可以降低金屬液的黏度，提高合金流動(dòng)性，減少金屬在凝固過(guò)程中的收縮，抑制合金枝晶化的趨勢(shì)，改善鑄造合金的微觀組織，凈化合金。當(dāng)Ce加入量為4%時(shí)，Al-4.5Cu合金流動(dòng)性最佳，如圖7，凝固收縮量最小、合金晶粒組織細(xì)化圓整，如圖8，同時(shí)其熱裂傾向最小［20］。

適量的Ce有利于改善Al-5Cu合金的鑄態(tài)組織和提高力學(xué)性能，在相同熱處理?xiàng)l件下，Ce對(duì)Al-Cu合金組織性能的影響取決于它對(duì)鑄態(tài)組織結(jié)構(gòu)的影響，當(dāng)Ce添加量為1.0%Ce時(shí)，Ce對(duì)Al-5Cu合金熔體的凈化，細(xì)化和微合金化綜合效應(yīng)顯著，此時(shí)，鑄態(tài)組織中呈黑色點(diǎn)狀分布的析出相較少且均勻，樹(shù)枝狀的共晶組織變得分散且短而薄，Ce還可改善Al-Cu合金的塑性和疲勞性能［21-22］。Ce對(duì)Al-7Si-0.8Mg鋁合金的共晶硅有細(xì)化作用，當(dāng)加入0.3%Ce時(shí)，共晶硅由粗Ce加入量為0.3%大的板片狀變?yōu)榧?xì)小的顆粒狀，如圖9，合金鑄態(tài)抗拉強(qiáng)度略有提高，而伸長(zhǎng)率從未加入Ce時(shí)的0.16%增加至4.3%，增幅達(dá)到169%；Ce加入量過(guò)多，顆粒狀的共晶硅變成板條狀，合金的強(qiáng)度和塑性降低［23］。將稀土 Ce加入一種具有較高的強(qiáng)度和韌性的新型（未公開(kāi)成分）鑄造鋁合金中，當(dāng)Ce的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.15%時(shí)，Ce主要富集在晶界處并與雜質(zhì)元素結(jié)合形成雜質(zhì)元素Ce化物，凈化晶界；Ce還可以與合金中的合金元素相互作用形成合金元素Ce化物，改變合金相組成，細(xì)化晶粒組織［24］。

圖7 Al-4.5Cu合金Ce含量與流動(dòng)性的關(guān)系［20］

圖8 4%Ce含量的Al-4.5Cu合金微觀組織［20］

圖9 Ce加入量為0.3%時(shí)合金的顯微組織圖［23］

1.3 釔

將Y加入到A356鋁合金中，隨著熔體冷卻速度的降低，初晶α-Al晶粒變得粗大且分布凌亂，其二次枝晶間距增大，共晶硅由顆粒狀、纖維狀轉(zhuǎn)變?yōu)槠瑺睢⑨槧睿鐖D10；合金的拉伸性能顯著下降；若要取得較好的變質(zhì)效果，需在較大的熔體冷卻速度下才能使共晶硅按變質(zhì)形態(tài)生長(zhǎng)［25］。

圖10 不同冷卻速度Y變質(zhì)A356鋁合金組織［25］

Y不但能使A356合金初生的α-Al晶粒變得圓整細(xì)小，二次枝晶間距減小，且能使共晶硅由板條狀轉(zhuǎn)變?yōu)轭w粒狀或纖維狀，當(dāng)加入0.4%Y后，A356合金就體現(xiàn)良好的變質(zhì)效果，如圖 11［26］。

圖11 不同釔加入量A356合金的顯微組織［26］

將Y加入7055鋁合金中，當(dāng)Y質(zhì)量分?jǐn)?shù)小于0.125%時(shí)，隨Y含量增加，7055鋁合金細(xì)化效果增強(qiáng)，當(dāng)Y質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.125%時(shí)，鑄態(tài)組織中基體晶粒細(xì)化效果顯著，晶粒減小到40μm 左右，第二相球化并細(xì)化，如圖12，當(dāng)Y質(zhì)量分?jǐn)?shù)超過(guò)0.125%時(shí)，合金的鑄態(tài)組織隨著其含量的增加又逐漸粗化，Y加入7055鋁合金中可以形成Al6Cu6Y與Al3Y，并且彌散分布在晶界上［27］。向7055鋁合中添Al-Y中間合金，Y與熔體中氧、氫、氮、硫、鐵等雜質(zhì)元素有很強(qiáng)的結(jié)合能力，可以凈化合金熔體。Y對(duì)合金熔體還具有很強(qiáng)的變質(zhì)效果，加入Y后，基體晶粒的尺寸從 60~70 μm 下降到 40~50 μm［28］。

Al-Mg-Si合金加入0.3%的Y，合金鑄態(tài)組織均勻細(xì)小，晶粒尺寸保持在50 μm左右，在Y與Si的復(fù)合作用下，Al-Mg-Si系合金的室溫強(qiáng)度和耐高溫性能得到改善，Si質(zhì)量分?jǐn)?shù)在0.45%~0.49%變化時(shí)，材料的強(qiáng)度和塑性達(dá)到最好配合［29］。在0~4.5%Y含量范圍內(nèi)，Al-Mg-Si合金具有細(xì)小均勻的鑄態(tài)組織，材料的導(dǎo)電能力得到一定程度的改善，材料的熱穩(wěn)定性顯著增強(qiáng)，高溫下的硬度、抗拉強(qiáng)度分別比未加Y時(shí)有較大提高［30］。

向Al-Mg-Cu合金中加入0.25%Y，鑄態(tài)組織中晶粒細(xì)化效果明顯，基體晶粒度由60~70μm下降到40~50μm，晶界處主要相是T（AlZnMgCu）相和含Y相，晶界、晶內(nèi)可見(jiàn)2~3 μm的Al3Y和Al2Y，加Y后材料性能得到改善［3 1］。當(dāng)Y含量為0.3%時(shí)，鑄態(tài)組織中晶粒細(xì)化與組織均勻化效果明顯，Y加入合金中主要形成Cu4Al8Y；當(dāng)Y質(zhì)量分?jǐn)?shù)大于0.3%時(shí)，合金的鑄態(tài)組織中晶粒隨著Y含量的增加又逐漸粗化，如圖 13［32］。

圖12 加0.1%Y后7075合金鑄態(tài)組織 SEM 照片［27］

1.4 鉺

微量（0.05%）Er添加到A356合金中，可使合金的初生α-Al晶粒從薔薇花狀變成細(xì)小的球狀，Er含量為0.1%的A356合金在595℃時(shí)晶粒的形貌較為理想，晶粒尺寸95 μm；在625℃對(duì)含Er合金液進(jìn)行適當(dāng)?shù)娜蹼姶艛嚢瑁梢赃M(jìn)一步細(xì)化合金晶粒，制得半固態(tài)成形所需的漿料［33-34］，如圖 14。

向6063鋁合金中加入0.14%Er時(shí)，合金的晶粒細(xì)化效果最明顯，硬度達(dá)到最大值；當(dāng)Er質(zhì)量分?jǐn)?shù)超過(guò)0.14%時(shí)，細(xì)化效果減弱，硬度值逐漸降低。在6063鋁合金中，Er偏聚于晶界處，形成粗大的金屬間化合物Al3Er相，有強(qiáng)化晶界、阻止晶粒長(zhǎng)大作用，其余部分Er與Al生成次生金屬間化合物，彌散分布于基體中，產(chǎn)生彌散強(qiáng)化作用［35］。

Al-Zn-Mg-Cu合金中添加Er，可以在合金凝固過(guò)程中形成Al3Er粒子，提高形核率，Al3Er粒子與α-Al基體具有相同的晶體結(jié)構(gòu)，晶格常數(shù)接近，可以有效地細(xì)化合金α-Al晶粒，提高合金的抗拉強(qiáng)度［36］。金屬型鑄造Al-Si-Cu-Mg合金由于Er的加入可以提高合金循環(huán)變形抗力和疲勞壽命［37］。

圖13 不同Y含量時(shí)Al-Cu-Mg-Mn合金組織［32］

圖14 共晶硅金相組織及SEM象［34］

1.5 釓

Gd含量對(duì)A1-Zn-Mg-Cu-Zr合金的微觀組織和力學(xué)性能有顯著影響，當(dāng)Gd質(zhì)量分?jǐn)?shù)低于0.25%時(shí)，隨Gd含量的增加，合金細(xì)化效果、強(qiáng)度以及伸長(zhǎng)率都增加；當(dāng)Gd質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.25%時(shí)，鑄態(tài)組織中基體晶粒最小，且固溶組織具有良好的抗再結(jié)晶作用；而當(dāng)Gd質(zhì)量分?jǐn)?shù)超過(guò)0.25%時(shí)，合金的微觀的組織與力學(xué)性能變差［38］。

1.6 鈧

Sc對(duì)金屬型鑄造Al-Si-Cu-Mg合金的低周疲勞行為有比較大的影響，當(dāng)外加總應(yīng)變幅較高時(shí)，金屬型鑄造Al-Si-Cu-Mg合金和Al-Si-Cu-Mg-Sc合金均呈現(xiàn)循環(huán)應(yīng)變硬化現(xiàn)象，而在低的外加總應(yīng)變幅下，Al-Si-Cu-Mg合金在疲勞變形初期表現(xiàn)為循環(huán)應(yīng)變硬化，在疲勞變形后期則表現(xiàn)為循環(huán)應(yīng)變穩(wěn)定，而Al-Si-Cu-Mg-Sc合金在整個(gè)疲勞變形期間均發(fā)生循環(huán)應(yīng)變硬化。Sc的加入可以有效提高金屬型鑄造Al-Si-Cu-Mg合金的循環(huán)變形抗力和低周疲勞壽命［39］。

Al-Cu-Si系合金中加入Sc后，共晶Si相由粗大板片狀變?yōu)榧?xì)小板片狀，并且明顯減少β（Al8Fe2Si）針狀脆性相的析出，目前，含Sc鋁合金的開(kāi)發(fā)已成為鋁合金研究的熱點(diǎn)，其中加入Sc后合金性能顯著提高，引起國(guó)內(nèi)外眾多學(xué)者的廣泛關(guān)注，但其昂貴的價(jià)格也阻礙了含Sc鋁合金的應(yīng)用［40］。

Sc可以有效改變Al-Zn-Mg-Cu系鑄造合金基體α-Al相的尺寸和形態(tài)，并對(duì)合金共晶組織有明顯的變質(zhì)作用，同時(shí)可以有效去除合金組織中的Al7Cu2Fe含鐵相，從而提高試驗(yàn)合金的室溫抗拉強(qiáng)度，當(dāng)Sc添加量為0.45%時(shí)，合金的室溫抗拉強(qiáng)度最高可達(dá)510 MPa，但Sc對(duì)合金的室溫塑性影響不大，當(dāng)Sc添加量為0.30%時(shí)，合金的高溫瞬時(shí)抗拉強(qiáng)度明顯提高［41］。

1.7 釤

Sm對(duì)ADC12合金微觀組織和力學(xué)性能的影響與其加入量有關(guān)，當(dāng)Sm加入量小于1.0%時(shí)，隨著Sm質(zhì)量分?jǐn)?shù)增加，二次枝晶臂間距、晶粒尺寸、Si相尺寸減小，抗拉強(qiáng)度和伸長(zhǎng)率增加。當(dāng)Sm質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.0%時(shí)，二次枝晶間距約為15 μm，晶粒平均尺寸為30~40 μm，大部分呈圓整度較好的短棒狀或細(xì)小球狀，此時(shí)抗拉強(qiáng)度為220 MPa，伸長(zhǎng)率為3.1%，比ADC12合金分別提高了22%和10%；當(dāng)Sm質(zhì)量分?jǐn)?shù)超過(guò)1.0%時(shí)，細(xì)化作用減弱，合金的力學(xué)性能下降［42］。

Sm可以減小Al-Si合金組織中初生α-Al相尺寸、α-Al二次枝晶臂間距和Si相尺寸，并能提高共晶Si相圓整度。Al-Si合金中加入一定量的Sm可以使合金的硬度、抗拉強(qiáng)度、伸長(zhǎng)率均顯著提高并能細(xì)化α-Al和共晶Si相，改善合金中富 Fe 相的形態(tài)［43-44］。

在Al-Si-Cu合金中，Sm能有效細(xì)化α-Al枝晶和共晶硅，可以使富鐵相的形狀由漢字狀變?yōu)榧?xì)小桿狀，富鐵相的體積分?jǐn)?shù)下降。對(duì)比合金中存在兩種富Sm金屬間化合AlSiSm和AlSiCuSm可以發(fā)現(xiàn)板狀A(yù)lSiCuSm相總是與桿狀A(yù)lSiCuSm相同時(shí)存在。Al-Si-Cu-1.0Sm合金的抗拉強(qiáng)度為 220 MPa、延伸率為 3.1%［45］。

1.8 釹

Nd對(duì)ZL101合金的變質(zhì)作用具有長(zhǎng)效性和重熔性，變質(zhì)6 h及重熔4次后合金中的共晶硅組織仍呈小片狀的變質(zhì)狀態(tài)，如圖 15［46］。

稀土 Nd 變質(zhì)對(duì) Al-（18、22、26）Si合金摩擦磨損性能有明顯影響，隨著硅含量的提高，組織中初晶硅含量變多，尺寸增大；加入0.5%的Nd使組織中的初晶硅得到明顯細(xì)化，合金組織中較大的板狀和多面體狀的初晶硅變?yōu)榧?xì)小的多面體狀，而且其尖銳的棱角變得圓滑；隨著硅含量的增加，合金的耐磨性得到提高［47］。

圖15 變質(zhì)后6 h和重熔4次的金相照片［46］

1.9 鐠

Pr在Al-Cu合金中主要存在于晶界處并形成稀土化合物，能有效地細(xì)化晶粒、提高析出相的彌散度，Pr的加入可以使Al-Cu合金的斷口中韌窩數(shù)量增加，從而使Al-Cu系合金強(qiáng)度增加的同時(shí)塑性也有所提高［49］。

在Al-16%Si合金中，Pr通過(guò)吸附在Si相結(jié)晶前沿，抑制了較大過(guò)冷度的產(chǎn)生，細(xì)化初晶Si和共晶Si；隨著Pr含量的增加，粗大的初晶Si變成了細(xì)小的板條狀，共晶Si則由針片狀變成了球狀；隨著變質(zhì)時(shí)間的延長(zhǎng)，板條狀初晶Si變得越來(lái)越細(xì)小，共晶Si的尺寸先是慢慢減小，然后逐漸增大；溫度越高，Pr對(duì)初晶Si的變質(zhì)作用加強(qiáng)，對(duì)共晶 Si變質(zhì)作用減弱［49］。

2 結(jié)語(yǔ)

由于稀土對(duì)鋁合金性能有很好的作用，各種稀土在鋁合金中應(yīng)用研究有很多，進(jìn)展也很快。現(xiàn)有文獻(xiàn)表明，稀土在鋁合金中的作用機(jī)理在于稀土對(duì)鋁合金熔體有很好的凈化作用，同時(shí)稀土能夠?qū)︿X合金鑄態(tài)組織起到明顯變質(zhì)作用而改變鑄造鋁合金微觀組織形態(tài)，進(jìn)而達(dá)到提高鑄造鋁合金性能的目的。本文通過(guò)對(duì)多種單一稀土元素在不同的鑄造鋁合金中的作用進(jìn)行的分析，以期達(dá)到系統(tǒng)闡述單一稀土元素在鑄造鋁合金中應(yīng)用現(xiàn)狀、幫助鑄造工作者深入了解稀土元素在鑄造鋁合金中的作用并更有效地將各類稀土元素用于鑄造鋁合金中。

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