響應面法在試驗設計與優化中的應用

李 莉， 張 賽， 何 強， 胡學斌

(重慶大學三峽庫區生態環境教育部重點實驗室，重慶 400045)

0 引言

響應面法(Response Surface Methodology，RSM)是由Box等提出的一種試驗設計方法［1］，是一種綜合試驗設計和數學建模的優化方法，通過對具有代表性的局部各點進行試驗，回歸擬合全局范圍內因素與結果間的函數關系，并且取得各因素最優水平值［2］。最初用于物理試驗的擬合，近年來已成為國際上新發展的一種優化理論方法，廣泛應用于化工、農業、制藥、環境和機械工程等領域，國內外許多學者和研究人員對此進行了大量研究［3-7］。與目前廣泛使用的正交試驗設計法相比較，正交試驗不能在指定的整個區域獲得試驗因素和響應目標之間的明確函數表達式，從而無法獲得設計變量的最優組合和響應目標的最優值。而且當試驗因素具有較多水平數時，采用正交設計方法仍然需要做大量的試驗，實施起來比較困難。響應面法具有試驗次數少、試驗周期短、精密度高、求得回歸方程精度高、預測性能好，能研究幾種因素間交互作用等優點［8］，目前已在眾多領域得到廣泛應用。

1 響應面法的原理及特點

響應面法通過對指定設計空間內的樣本點的集合進行有限的試驗設計，擬合出輸出變量(系統響應)的全局逼近來代替真實響應面。在工程優化設計中，應用響應面法不僅可以得到響應目標與設計變量之間的變化關系，而且可以得到優化方案，即設計變量的最優組合，使目標函數達到最優［9］。

構建響應面近似模型之前應該明確設計變量與分析目標之間的關系，選擇合適的函數形式描述當前設計變量與分析目標之間的關系。目前構造響應面的方法主要有多項式、指數函數和對數函數擬合，以及神經網絡等近似方法。根據Weierstress多項式最佳逼近定理，許多類型的函數都可以用多項式去逼近，多項式近似模型可以處理相當廣泛的非線性問題，因此在實際應用中，不論設計變量和目標函數的關系如何，總可以采用多項式近似模型進行分析［10-12］。

回歸模型是用不同階次的多項式來近似表達響應目標和設計變量之間的關系，具有數學表達式較為簡單、計算量小、收斂速度快等特點，并且可以顯式表達，是目前研究最深入、應用最廣泛的一種方法。

一般地，系統響應Y與設計變量x之間滿足:

式中:(x)是未知函數的近似函數，x=［x1，x2，…，xn］為n維獨立設計變量;δ為總誤差，包含隨機誤差、建模誤差和系統誤差等。

如果采用多項式響應面來近似表示系統輸入與響應目標兩者之間的關系，則有:

式中:φi(x)是基函數;βi是基函數系數;k為基函數φi(x)的個數。

在實際應用中，可根據工程經驗確定多項式響應面模型的形式，通常在設計變量的某個范圍內采用低階多項式近似，如用線性函數或二階模型來擬合。一階與二階多項式近似模型的基函數分別為:

式中:β為未知系數;k為設計變量的數量;Y表示預測響應值;β0、βi、βii分別是偏移項、線性偏移和二階偏移系數;βij是交互作用系數。

幾乎所有的RSM問題都可用以上兩個模型中的一個或兩個解決。當然，一個多項式模型不可能在自變量的整個空間上都是真實函數關系的合理近似式，但在一個相對小的區域內通常做的很好。最小二乘方法可用來估計近似多項式的參數，然后在擬合曲面上做響應曲面分析。如果擬合曲面是真實響應函數的一個合理的近似式，則擬合曲面的分析就近似地等價于實際系統的分析。如果能恰當地利用試驗設計來收集數據，就能夠最有效地估計模型參數。

2 響應面法試驗設計方法

下面以響應面法優化磷酸銨鎂沉淀法(MAP法)去除垃圾滲濾液中的氨氮為例，介紹響應面法利用Design-Expert軟件在試驗設計與優化中的應用［13］。

2.1 試驗因素的選取和單因素最優值范圍的確定

確定響應面試驗設計因素和水平的方法有多種，常用的方法有:利用已有相關文獻結果、單因素試驗、爬坡試驗、兩水平因子設計試驗等方法［14-16］。通過相關文獻結果、單因素試驗確定磷酸銨鎂沉淀法去除垃圾滲濾液氨氮的影響因素主要取決于反應pH值、n(Mg)∶n(N)摩爾比、n(P)∶n(N)摩爾比，3 個因素的選取綜合考慮氨氮去除效果以及經濟因素，取值范圍分別為8.0 ～11.0、0.8 ～1.6、0.8 ～1.3。

2.2 響應面試驗設計

響應面試驗設計方法有多種，較為常用的有Box-Behnken Design(BBD)和Central Composite Design(CCD)。試驗設計中實驗點分為中心點、立方點和軸向點，示意圖見圖1。

BBD是響應面優化法常用的試驗設計方法，適用于2～5個因素的優化實驗。Box-Behnken設計法每個因素取3個水平，以(－1，0，1)編碼。其設計表安排以0為中心點，+1，－1分別是立方點相對應的高值和低值。BBD設計的實驗點分布情況見圖2(以三因素為例)。

CCD有時也稱為星點設計。其設計表是在兩水平析因設計的立方點基礎上加上軸向點和中心點構成的，CCD法每個因素取5個水平，以(0，±1，±α)編碼，0為中心點，α為軸向點對應的極值(α=2k/4(k為因素數))。

圖1 試驗設計中的立方點、軸向點、中心點

圖2 BBD試驗設計實驗點分布情況

在因素相同時，由于不存在軸向點，BOXBenhnken設計的試驗次數少而更經濟，優化求解出的最優工藝水平值不會超出最高值范圍，對某些有特殊需要或安全要求的試驗尤為適用。根據確定的試驗因素和水平。采用 Design-Export軟件中的 BOXBenhnken組合設計法確定MAP法去除滲濾液中氨氮的試驗設計方案。以各試驗單因素最優取值點為中心，上下區域各取1個水平值作為響應面試驗設計水平。各設計因素水平值與編碼值對應見表1。

表1 設計因素編碼與水平

將各因素及其水平值依次輸入系統，則生成試驗方案表，見表2，按照該方案進行試驗，記錄每組因素組合的試驗結果，并將試驗結果填入對應列。

2.3 構建模型及檢驗

采用Design-Expert軟件對試驗結果進行分析，首先點擊Analysis按鈕，對線性函數，2FI模型、二階模型、三階模型進行顯著性檢驗，并通過對模型顯著性檢測、失擬項檢測、相關性檢驗的數據進行對比，推薦適合的模型。本試驗方案結果推薦采用二階模型。然后(點擊ANOVA按鈕)根據選擇的模型進行方差分析以及顯著性檢驗。方差分析中會對影響二次方程模型的常數項、一次項、二次項(交互作用項)、平方項(曲面作用)的顯著性進行檢驗，如表3所示。

表2 響應面試驗設計和結果

表3 回歸方程的方差分析表

擬合回歸方程為:

進一步對擬合出的回歸方程進行誤差統計分析，Design-Expert軟件對精密度、多元相關系數、可信度、精確度進行了計算，見表4。

大的F值和小的P值代表相關系數的顯著性［18］。通過方差分析模型的Pr＞F值＜0.05視為模型是顯著的，擬合精度好可以利用該響應面近似模型進行后續的優化設計;失擬項Pr＞F值＞0.05表明不顯著，即該模型在被研究的整個回歸區域內擬合較好;多元相關系數R2越大，說明相關性越好;Adj R-Squared和Pred R-Squared(RAdj2－RPred2＜0.2)這兩個值高且接近，則回歸模型能充分說明工藝過程;不高則說明對工藝解釋不充分，需考慮是否存在其他顯著的影響因子。CV＜10%，表明實驗的可信度和精確度高;精密度(Adeq Precision)是有效信號與噪聲的比值，大于4視為合理。從表4可以看出，擬合的回歸方程符合以上檢驗原則，適應性較好。

表4 回歸方程誤差統計分析

Design-Export軟件還給出了殘差的正態概率分布圖、殘差與預測值分布圖、預測值與實際值分布圖。若模型適應性好，則殘差的正態概率分布應在一條直線上;殘差與預測值分布無規律;殘差與預測值分布圖盡可能在一條直線上。從圖3～5可以看出，利用響應面法擬合MAP法去除滲濾液中氨氮的模型適應性較好。

圖3 殘差的正態概率分布圖

圖4 殘差與預測值分布圖

圖5 預測值與實際值分布圖

2.4 響應曲面和等高線圖

響應面法還克服了正交試驗不能給出直觀圖形的缺陷，根據二次方程模型分別做出試驗因素間交互作用的三維立體響應曲面和等高線圖，考察在某個因素固定在中心值不變的情況下，其他兩個因素的交互作用對氨氮去除率的影響，見圖6～圖8。

圖6 n(Mg)∶n(N)和反應pH對氨氮去除率的交互影響

圖7 n(P)∶n(N)和n(Mg)∶n(N)對氨氮去除率的交互影響

圖8 n(P)∶n(N)和反應pH對氨氮去除率的交互影響

等高線的形狀為橢圓形表示因素的交互作用顯著，圓形則表示交互作用不顯著［18］。從圖6的等高線圖可以直觀地看出，pH值與n(Mg)∶n(N)交互作用顯著。從三維立體圖中可看出，氨氮去除率在合適的反應pH值和n(Mg)∶n(N)摩爾比下，具有最大值，該極大值出現在較低的反應pH值(8.00～8.75)，較高的n(Mg)∶n(N)摩爾比(1.40 ～1.60)范圍內。

從圖7的等高線圖可以看出，在pH值不變條件下，n(Mg)∶n(N)與n(P)∶n(N)摩爾比交互作用顯著，三維立體圖中可看出，增大n(Mg)∶n(N)與n(P)∶n(N)摩爾比有助于提高氨氮去除率，氨氮去除率存在極大點。該極點出現在n(Mg)∶n(N)摩爾比范圍為1.4 ～1.6、n(P)∶n(N) 摩爾比范圍為 1.18 ～1.3。

從圖8的等高線圖可以看出，n(Mg)∶n(N)不變的情況下，pH值與n(P)∶n(N)摩爾比兩者交互作用不顯著。由三維立體圖可見，氨氮去除率存在極大點，pH從8.0提高至8.3時，氨氮去除率增加。當pH繼續升高時，氨氮去除率下降，說明氨氮去除率的極點出現在pH為8.4條件下。因兩者交互作用不顯著，n(P)∶n(N)摩爾比仍應保持在較高的水平1.18～1.30。

3 模型求解及驗證

通過對響應面曲線和等高線圖進行分析，可以直觀看出模型存在極值點，以及對應最佳工藝參數的范圍。因此可以采用軟件優化功能或者利用二次方程模型分別對參數Xi求導，聯解求導所得的方程，即可得到最佳試驗條件:X1= －0.81、X2=0.89、X3=0.83，即最佳條件為:pH 8.3，n(Mg)∶n(N)摩爾比 1.55，n(P)∶n(N)摩爾比1.25，此時預測的氨氮去除率響應值為97.94%。

也可以采用軟件優化功能，在Design-Expert軟件中點擊Optimization按鈕，然后點擊Numerical，在試驗因素取值范圍內選擇響應值最大值(maximum)，可優化最佳條件。在反應過程中不進行酸堿調節，反應pH值可穩定在9.5左右。為了操作方便，控制pH 9.5左右，通過軟件優化功能，n(Mg)∶n(N)、n(P)∶n(N)摩爾比最優解分別為1.40，1.19時，氨氮去除率最大響應值為94.03%。

為了檢驗響應面法的可靠性，一般需要對優化所得的理論最佳條件進行驗證。分別選擇在pH 8.3，n(Mg)∶n(N)=1.55，n(P) ∶n(N)=1.25;pH 9.5，n(Mg)∶n(N)=1.40，n(P)∶n(N)=1.19 條件下進行三組試驗，平均值分別為94.2%、92.2%，與對應條件下氨氮去除率與模型預測值進行對比，相對誤差分別約為3.74%、1.83%。說明響應面分析法提供的模型較真實地擬合了實際情況，證明應用響應面法對MAP法去除垃圾滲濾液中氨氮的工藝參數進行優化，不僅科學合理，而且快速有效。

4 結語

響應面法是一種綜合試驗設計和數學建模的優化方法，可有效減少試驗次數，給出直觀等高線圖和三維立體圖，并可考察影響因素之間的交互作用。響應面法不僅建立了預測模型，并對模型適應性、模型和系數顯著性和失擬項進行檢驗，進一步進行方差分析、模型診斷。通過響應面法能有效指導工藝參數的優化，有利于提高生產效益。但是構造能夠滿足實際工程優化設計的響應面近似模型是一個比較復雜的過程，還需要反復進行試驗數據的收集、近似模型的擬合及響應面精度檢驗。當然，響應面優化法也有其局限性。響應面優化的前提是:設計的實驗點應包括最佳的實驗條件，如果實驗點的選取不當，使用響應面優化法是不能得到很好的優化結果的。因而在使用響應面優化法之前，應當確立合理的實驗影響因素與水平。

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