活化法測量散裂靶中子能譜的實驗驗證

曾麗娜，王 強，艾自輝，鄭 春，＊

（1.中國工程物理研究院 核物理與化學研究所，四川 綿陽 621900；2.中國工程物理研究院 中子物理學重點實驗室，四川 綿陽 621900）

活化法測量散裂靶中子能譜的實驗驗證

曾麗娜1，2，王 強1，2，艾自輝1，2，鄭 春1，2，＊

（1.中國工程物理研究院 核物理與化學研究所，四川 綿陽 621900；2.中國工程物理研究院 中子物理學重點實驗室，四川 綿陽 621900）

散裂靶中子的能譜對加速器驅動次臨界系統的倍增因數和嬗變率等影響很大，計算表明散裂靶中子譜在MeV能區與裂變中子譜相近。本文利用活化法測量臨界裝置的泄漏中子譜和中子注量率，提出了用In、Al、Mg、Ti、Au、Zn、Ni、Rh、Fe和Co等活化箔測量散裂靶中子能譜和中子注量率的方案。結果表明，將活化箔在散裂靶中子場中輻照5h，中子注量最高達5×1014cm－2量級，輻照后1h內取出活化箔，根據半衰期的長短安排測量順序，可測量散裂靶的中子能譜和中子注量率。

活化法；散裂源；中子能譜；ADS

加速器驅動次臨界系統（ADS）通過加速器產生高能質子轟擊靶，產生的中子注入一次臨界系統中使其倍增。其中質子打靶產生的中子能譜對ADS性能至關重要，關系到次臨界系統的倍增和嬗變長壽命核素的性能等，計算表明［1］：1GeV的質子打到高100cm、半徑20cm鉛鉍共熔體靶上，每個質子約產生27個中子，中子分布在10－3～103MeV的范圍內，峰值在1MeV左右，絕大部分是快中子，且在MeV能區能譜與裂變中子能譜有一定相似。梁天驕［2］對散裂靶中子特性也進行了詳細計算，提出用水浴法、多球譜儀等測量散裂靶中子參數。由于主要能區的能譜相似，因此推斷測量裂變區中子能譜的方法如活化法等對測量散裂靶中子能譜應可行。

活化箔探測器具有體積小、對γ射線不靈敏和費用低的優點，并能容許暴露在其他探測器所不能工作的極端的環境中，又不需電纜與外界相連，廣泛用于快中子脈沖堆［3］、臨界裝置［4］、中國實驗快堆［5］、TRIGA堆［6］甚至中子源（Am-Be源［7］）和DT中子管［8］的中子能譜測量。

本工作選擇10種活化箔在快中子臨界裝置上進行輻照，驗證活化法測量散裂源中子能譜的可行性，擬根據測量結果，提出活化法測量散裂靶中子能譜的方案，如選用的活化箔、中子注量率、測量順序等。

1 原理和實驗

1.1 活化法基本原理

活化法測量中子能譜的基本原理是利用一組截面已知的活化箔在待測中子場中輻照，測量活化反應率，文獻［3-7，9］均對測量原理進行了詳細描述，本文不再贅述。

1.2 實驗

實驗利用到一圓柱形的高濃縮鈾快中子臨界裝置，該裝置與美國國家臨界實驗研究中心（NCERC）的GodivaⅣ［10］類似，其泄漏中子譜為稍慢化的裂變譜，在MeV能區與散裂源中子能譜相近，平均能量為1.42MeV。考慮到能量響應范圍（即有效閾能盡可能均勻地分布在待測中子譜的全能區），所利用的各探測器的核反應具有完整和精確的截面能量曲線，平均截面較大，反應產物半衰期適中，能與競爭活化分開且便于測量等因素，選取Au、In、Zn、Ni、Fe、Ti、Al、Mg、Rh、Co共10種活化箔，其中前8種活化箔的直徑為10mm，后兩種的直徑為5mm，厚度均為0.1mm，10種活化箔共14種反應，活化反應特性列于表1。每種活化箔兩片，一片放置在0.5mm厚的鎘片內，另一片放置在0.5mm厚的鋁片內。圓柱形臨界裝置對稱性很好，將全部活化箔放置在臨界裝置柱面外同一高度，可保證20片活化箔位置處的中子注量率基本相同，輻照時間為112min。為確認各活化箔處的中子注量率差異，與各活化箔緊貼放置Ni活化箔，用Ni活化箔對中子注量率進行歸一。

表1 活化反應特性Table 1 Characteristics of activation reactions

表1中的平均截面是用ENDF／B-Ⅵ庫和熱中子誘發235U裂變產生的中子譜計算的值。采用與文獻［9］相同的高純鍺γ譜儀測量活化產物的γ射線。用已知的標準152Eu源對HPGe進行刻度，能量與探測效率列于表2。

2 測量結果和解譜

表3為活化箔測量結果，所選用的活化箔閾值為0～6.5MeV。測量時根據半衰期和測量對活度的要求，確定測量順序為Rh、Fe、In、 Zn、Al、Mg、Ti、Au、Ni、Co。測量中，為保證誤差較小，計數至少需達1×103，未達到計數要求的數據舍棄。

表2 能量與探測效率Table 2 Energy and detection efficiency

表3 活化箔測量結果Table 3 Measure result of activation foils

由于Rh的活化產物半衰期僅56.1min，臨界裝置運行后的緩發γ輻射使得不能立刻取出活化箔，因此計數的統計性不夠。Fe和Zn兩種活化片在測量第1片時計數率太低，預估第2片的數據不具有參考性。第i種活化箔輻照后測量得到的計數率Ci和單核反應率Ai與文獻［9］中的定義一致。

由文獻［9］可得到熱中子注量率計算公式和共振區中子注量率為：

其中：φ0為熱中子注量率；φepi為共振區中子注量率；RB為活化箔不包鎘單核反應率；RCd為活化箔包鎘單核反應率；σ0為熱中子平均截面；g＝1.005，為非1／v截面修正因子；f1＝0.468，為超熱中子修正因子；I0＝1.557× 10－25m2，為超鎘共振吸收積分；w＝0.05，為超熱中子非1／v修正因子。對于Au活化片，熱中子平均截面σ0＝9.869×10－27m2。利用Au片的相關數據得到φ0＝6.8×105cm－2·s－1，φepi＝3.9×105cm－2·s－1。

利用SAND-Ⅱ迭代法解譜得到的臨界裝置能譜的中子平均能量為1.34MeV，將歸一化的能譜分15群，其中10keV以下的中子份額僅0.07%，10MeV以上的中子份額僅0.1%，0.5～1MeV范圍的中子最多，接近30%，分群份額分布示于圖1。

根據中子能譜和各活化箔測量到的單核反應率可得到快中子注量率φf＝1.53×109cm－2· s－1，全譜中子注量為1.03×1013cm－2。

3 分析與討論

由表3可看出，所選取的10種活化片中有5種活化箔的10個反應的γ計數太少，統計性不夠。從解出的能譜以及注量率可得到其他各反應的反應率。115In（n，γ）116Inm反應率為3.95× 10－16s－1，103Rh（n，n′）103Rhm反應率為8.73× 10－16s－1，由于這兩種反應產物的半衰期短，可在輻照完成后用跑兔等傳出裝置進行測量，在散裂靶中子測量中不存在這個困難，因為加速器關閉后就可取出活化箔，只要在1個半衰期（1h）內測量2～3h就可達到統計精度。64Zn（n， p）64Cu反應率為2.89×10－17s－1，由于γ射線分支比很低，導致γ計數低，59Co（n，γ）60Co反應率為4.79×10－17s－1，56Fe（n，p）56Mn反應率為8.03×10－19s－1，48Ti（n，p）48Sc反應率為2.25×10－19s－1，這3種反應的反應截面低，活化產物活度低，測不到γ計數。54Fe（n，p）55Mn反應率為6.11×10－17s－1，46Ti（n，p）46Sc反應率為8.68×10－18s－1，這兩種反應的同位素的天然豐度較低。在使用這幾種活化箔時中子注量率宜大于1×1010cm－2·s－1，中子注量應大于5×1014cm－2。

圖1 利用SAND-Ⅱ解得的臨界裝置泄漏中子分群份額Fig.1 Neutron distribution for critical assembly by SAND-Ⅱ

從表3中監測所使用的Ni片數據可看出，所選取的放置位置，除Rh活化箔的位置外，其中子注量率分布的相對偏差在5%以內，均一性非常好，對于能譜的精度有很大的提高，這一方面說明圓柱裝置的對稱性好，另一方面說明布置活化箔時為保證中子注量的歸一，應采用有閾的活化箔監測中子注量率。Rh活化箔處的中子注量率與其他活化箔的差異超過20%是因為需將其快速取出，放置位置與其他活化箔不一致。從表中的反應率還可看出，對于有閾的活化反應，包Cd與否的差異小于5%，在統計偏差范圍內。

散裂靶中子源在MeV能量范圍內與裂變中子源能譜相近，由文獻［11］可得到幾種散裂靶中子源中W的中子產額最高，1個100MeV的質子打靶，靶外最大的中子注量為5.81× 10－3cm－2，那么1μA的質子入射到10mm厚的W靶產生的最大中子注量率為3.63× 1010cm－2·s－1，輻照5h左右可使這10種活化箔的14個反應計數足夠多，所以使用活化法測量散裂靶中子能譜可根據表3選擇活化箔，測量順序根據半衰期安排，以裂變譜（或計算能譜）作為初始譜，采用SAND-Ⅱ解譜。當然，臨界裝置產生的高能中子較少，無法驗證散裂中子高能部分，可在實驗中選擇2～3種高閾值的活化箔，如Cu等，或測量上述活化箔的高能閾值的反應道，如Au（n，2n）反應。

4 結論

利用115In（n，n′）115Inm、27Al（n，α）24Na、24Mg（n，p）24Na、47Ti（n，p）47Sc、197Au（n，γ）198Au、58Ni（n，p）58Co測量了臨界裝置的能譜，考慮到其能譜在MeV能區與散裂靶中子源能譜接近，提出活化法測量散裂靶中子源能譜的方案：將In、Al、Mg、Ti、Au、Ni、Zn、Rh、Fe和Co等活化箔在散裂靶中子場中輻照5h，中子注量最好達5×1014cm－2量級，輻照后1h內取出活化箔，根據半衰期的長短安排測量順序，可測量散裂靶的中子能譜和中子注量率。

［1］ 王育威，楊永偉，崔鵬飛.加速器驅動系統的靶物理計算分析［J］.原子能科學技術，2011，45（9）：1 065-1 069.

WANG Yuwei，YANG Yongwei，CUI Pengfei.Analysis of target physics in Accelerator-Driven System［J］.Atomic Energy Science and Technology，2011，45（9）：1 065-1 069（in Chinese）.

［2］ 梁天驕.ADS中子特性研究［C］∥國家自然科學基金重大研究計劃2013年研討會.北京：國家自然科學基金委，2013.

［3］ 鄭春，吳建華，李建勝，等.活化法測量CFBR-Ⅱ堆中子注量和中子能譜［J］.核動力工程，2004，25（1）：93-95.

ZHENG Chun，WU Jianhua，LI Jiansheng，et al.Neutron spectra and fluence of CFBR-Ⅱreactor measured by foils activation technique［J］.Nuclear Power Engineering，2004，25（1）：93-95（in Chinese）.

［4］ 鄧勇軍，權艷慧，劉漢剛，等.啟明星1＃裝置快熱分界面的中子能譜實驗測量與理論計算［J］.原子能科學技術，2009，43（4）：316-321.

DENG Yongjun，QUAN Yanhui，LIU Hangang，et al.Measurement and analysis of neutron energy spectrum at fast-thermal neutron interface in Venus 1＃［J］.Atomic Energy Science and Technology，2009，43（4）：316-321（in Chinese）.

［5］ 陳曉亮，陳效先，喻宏，等.中國實驗快堆中子能譜測量實驗研究［J］.原子能科學技術，2013，47（增刊）：52-55.

CHEN Xiaoliang，CHEN Xiaoxian，YU Hong，et al.Neutron spectrum measurement of China Experimental Fast Reactor［J］.Atomic Energy Science and Technology，2013，47（Suppl.）：52-55（in Chinese）.

［6］ 劉書煥，陳偉時，阿景燁.多箔活化法測量鈾氫鋯脈沖堆輻照腔中子注量譜［J］.核科學與工程，2002，22（4）：374-378.

LIU Shuhuan，CHEN Weishi，A Jingye，et al.Neutron fluence spectra measurement in irradiation chamber of UZrH pulsed reactor with mulitiple foil activation method［J］.Chinese Journal of Nuclear Science and Engineering，2002，22（4）：374-378（in Chinese）.

［7］ 王松林，王琦，徐小三，等.閾探測器法測量Am-Be中子源屏蔽輻照腔內的中子能譜［J］.原子能科學技術，2009，43（1）：16-21.

WANG Songlin，WANG Qi，XU Xiaosan，et al.Neutron spectrum measurement from Am-Be neutron source in radiation shield cavity［J］.Atomic Energy Science and Technology，2009，43（1）：16-21（in Chinese）.

［8］ JONAH S A，IBIKUNLE K.Neutron spectral distribution from a sealed-tube neutron generator by multiple-foil activation unfolding method［J］.Nucl Instrum Meth A，2003，501：514-516.

［9］ 王強，羅小兵，鄭春，等.輻照物對快中子脈沖堆中子輻射場擾動的實驗研究［J］.核電子學與探測技術，2013，33（7）：839-842.

WANG Qiang，LUO Xiaobing，ZHENG Chun，et al.Experimental study on perturbation caused by irradiation samples to fast burst reactor’s neutron field［J］.Nuclear Electronics ＆Detection Technology，2013，33（7）：839-842（in Chinese）.

［10］HAYES D K，MYERS W L.National criticality experiments research center capability and status，LA-UR-12-22906［R］.USA：LANL，2012.

［11］TAKAHASHI Y，AZUMA T，NISHIO T，et al.Conceptual design of multi-targets for accelerator-driven system experiments with 100MeV protons［J］.Annals of Nuclear Energy，2013，54：162-166.

Experiment Verification of Measurement for Neutron Spectrum of Spallation Source by Activation Method

ZENG Li-na1，2，WANG Qiang1，2，AI Zi-hui1，2，ZHENG Chun1，2，＊
（1.Institute of Nuclear Physics and Chemistry，China Academy of Engineering Physics，Mianyang621900，China；2.Key Laboratory of Neutron Physics，China Academy of Engineering Physics，Mianyang621900，China）

The spectrum of spallation neutron source is of great influence on the multiplication factor and transmutation rate of ADS.It is shown that the spectra of spallation target neutron and fission neutron are similar in MeV region.In this paper，the leakage neutron spectrum and neutron fluence rate of the critical assembly were measured by activation method with In，Al，Mg，Ti，Au，Zn，Ni，Rh，Fe and Co foils as activation foils.The results show that the activation method can be used to measure the neutron spectrum in the spallation target neutron field.The neutron fluence should be up to 5× 1014cm－2in 5h.The activation foils should be taken out in 1hafter irradiation.The measure order is according to the length of the half-life.

activation method；spallation source；neutron spectrum；ADS

TL326

：A

：1000-6931（2015）04-0700-05

10.7538／yzk.2015.49.04.0700

2013-12-20；

2014-03-23

國家自然科學基金資助項目（91326109）

曾麗娜（1988—），女，四川簡陽人，碩士研究生，從事核輻射探測研究

＊通信作者：鄭 春，E-mail：zhengchun＠caep.cn