北京城區道路灰塵季節性粒度分布及分形特征

周戀彤，董黎明，趙 鈺，秦澤敏（北京工商大學環境科學與工程系，北京 100048）

北京城區道路灰塵季節性粒度分布及分形特征

周戀彤，董黎明*，趙 鈺，秦澤敏（北京工商大學環境科學與工程系，北京 100048）

對采集的北京城區道路灰塵樣品用掃描電鏡及X射線能譜進行形貌特征分析，用激光粒度儀進行粒度測定.結果表明：北京城區四季道路灰塵包含礦物顆粒，輪胎磨損顆粒及球型燃燒顆粒，四季道路灰塵粒度分布頻率曲線均呈雙峰態分布，第一峰值粒徑介于256～303μm，第二峰值粒徑介于74～88μm.四季道路灰塵粒度分布分形維數為1.7533～2.3137，平均粒徑為188.08～200.20μm，分選性差，呈極不對稱的極正偏寬峰態到很窄峰態，屬砂土.四季道路灰塵均主要是局地灰塵躍移搬運形成，直接通過大氣運移沉降的遠源灰塵相對較少.平均粒徑春季＞秋季＞夏季≈冬季，分選系數夏季≈秋季＞冬季＞春季，峰度冬季＞秋季＞夏季≈春季，偏度無較大區別.春季灰塵可吸入顆粒物最高，并含有可入肺顆粒物，對人體健康和大氣環境的危害潛力不容忽視.

道路灰塵；粒度分布；分形；北京

城市道路灰塵是指來自于人為源（汽車尾氣排放、部件以及路面磨損、建筑施工及工業生產等）直接排放或土壤風化的懸浮顆粒物沉積在戶外道路界面形成的固態顆粒物［1-3］，在風力、機動車和人群活動等外動力條件下，可再懸浮與大氣顆粒物相互轉化，形成典型的"點、線、面"型污染，從而給城市生態系統帶來環境風險與健康威脅［2，4-6］.

道路灰塵粒度分布（PSD）是指固相中不同粗細級別的土粒所占的比例，它強烈地影響著道路灰塵的可遷移性、吸附性能、溶質遷移規律及環境健康風險等重要的物理化學特性［7］.近年來，我國有關道路灰塵粒度分布的研究已在北京［8-11］、長春［12］、西寧［13］、洛陽［14］、昆明［15］等城市展開，但粒度季節性分布特征少有報道.由于道路灰塵與土壤及大氣顆粒物的理化性質有著十分密切的聯系，可將在土壤及大氣顆粒物粒度研究中較為成熟的分形理論及分形維數［16-23］引入道路灰塵粒徑分布特征研究中，使定量描述其結構非均勻特征成為可能.目前，分形理論應用于地表灰塵顆粒物的研究剛剛起步，國內僅有南京［24］及蕪湖［25-26］的道路灰塵分維數研究.

本研究依據北京城區大氣環境質量監測的環境評價點和道路監控點設置采樣點，按城市環路梯度采集四季道路灰塵，采用激光衍射粒度分析技術獲得道路灰塵的粒徑分布，結合分形理論研究其四季不同的粒度分布及分形特征，并探究其環境效應，以期為北京中心城區道路灰塵污染防治提供參考.

1 材料與方法

1.1 樣品采集

表1 北京城區各采樣點詳細信息Table 1 The locations of sampling sites of Beijing urban area

續表1

本研究在北京城區四環路以內選擇14個采樣地區（二環路以內6個，二環路到三環路內4個，三環路到四環路內4個），結合四種道路類型（快速路、主干路、次干路和支路）共布設43個采樣點（表1）.四季道路灰塵樣品分別于2013年3月25～29日（春季）、2013年7月12～16日（夏季）、2013年10月23～27日（秋季）及2014年1月2～6日（冬季）在風速＜1m/s、天氣晴好的天氣條件下采集，采樣前10d內無降水、無沙塵天氣，采樣時間選在采樣區清掃周期的中間時刻.在每處采樣點，選取道路邊緣地帶一定區域面積（4～6m2），采用干凈的塑料掃帚和鏟子收集道路灰塵樣品約500g.

1.2 樣品制備

采集的道路灰塵樣品自然風干，用清潔的篩子（篩孔直徑1000μm）篩除煙頭、植物碎屑等雜物.留取各采樣點粒徑≤1000μm的道路灰塵樣品作為總樣品.

1.3 樣品分析

粒度分析采用美國Microtra公司的Microtrac S3500激光粒度分析儀進行.粒度測量范圍為0.02～2000μm，分100個粒級，重復測定3次，重復測量誤差小于2％.

單顆粒微觀形貌特征分析采用日本JEOL公司的JSM-6490型掃描電鏡進行，分辨率3.0nm，放大倍數20～30萬倍，配備美國Oxford Instruments公司的EDS-7573型X射線能譜儀進行元素分析.測試時分別取適量四季道路灰塵樣品粘附于1cm×1cm導電膠上，粘于樣品臺上，噴金后進行電鏡及能譜分析.

1.4 統計方法

根據Microtrac S3500所測得數據繪制北京城區冬季道路灰塵粒徑分布頻率曲線與累積頻率曲線，含量以體積濃度表示.采用Folk-Ward圖解法［27］計算粒度參數（平均粒徑MZ、分選系數σI、偏度SKI和峰度KG）：

式中：Φn代表累積百分含量為n％時的粒徑，根據Krumbein公式［28］對數轉化而得：

式中：R為顆粒直徑，mm.同時，根據Folk-Ward 粒度參數分級標準［27］，研究分析道路灰塵的粒度參數特征.

根據王國梁等［29］修正的Tyler顆粒體積分形模型［30］，如果道路灰塵的粒度分布是分形的，應滿足：

式中：V（r ＜ Ri）/ VT表示粒徑小于Ri的體積累積百分含量；Rmax表示最大粒徑；D表示道路灰塵的粒度分布分形維數.將（6）式兩邊取對數可得：

根據（3-D）是lg［V（r ＜ Ri）/ VT］和lg［Ri/Rmax］擬合直線的斜率可計算分形維數D.

2 結果與討論

2.1 單顆粒微觀形貌特征

四季道路灰塵樣品于掃描電鏡下分別選取單顆粒（共約150個）進行微觀形貌及能譜分析，結果表明四季道路灰塵單顆粒形貌特征及元素組成相似，包含3類顆粒：礦物顆粒，輪胎磨損顆粒及球型燃燒顆粒（圖1）.高度風化破碎的礦物顆粒含量最高（80％～90％）（圖1a），這類顆粒含硅、鋁、鈣和鈉，主要來自于周邊土壤侵蝕及大氣顆粒物沉降，并含有建筑施工及人行道磨損等部分人為源貢獻［31］.部分顆粒中含有標記元素硫和鋅，并具有橡膠碎屑類似形貌特征（圖1b），可鑒定為輪胎磨損顆粒［32-35］.少量表面光滑的球形燃燒顆粒（＜5％）（圖1c）即飛灰可能來自于煤炭燃燒過程［36］，這類顆粒主要含有鈣、硅、氧和鐵.

圖1 四季道路灰塵典型顆粒SEM-EDS圖（a）礦物顆粒，（b）輪胎磨損顆粒，（c）球形燃燒顆粒Fig.1 SEM images and EDS spectrums from road dust particles in temporal changes（a）mineral matter，（b）tire wear particle and（c）spherical combustion product

2.2 粒度分布頻率曲線及累積頻率曲線

采集的四季道路灰塵樣品粒徑分布頻率曲線如圖2a所示，四季均呈頭短尾長的負偏態雙峰型分布，粒徑眾數值大于中位數和均值，峰偏向粒徑較粗的一側.第一峰值粒徑介于256～303μm，粒度范圍較大，其占全部顆粒物的體積分數約為7.1％～7.5％，第二峰值粒徑介于74～88μm，粒度范圍較小，其占全部顆粒物的體積分數約為5.3％～6.6％.可以認為北京城區四季道路灰塵的雙峰型分布特征反映了道路灰塵的多源性，同時也說明顆粒物來源比較穩定.根據"黏粒組-粉砂組-砂粒組"［37］三因分類三角圖解法，北京城區四季道路灰塵均屬砂土，組成以作為較粗組分的砂粒（＞63μm）為主，占52.42％～94.40％，其次為粉砂（4～63μm），占5.60％～47.16％，而作為較細組分的黏土（＜4μm）最少，含量＜4.15％.

地表顆粒物的粒徑決定其在風力作用下的運動狀態、輸送方式以及輸送距離.研究表明，粒徑在70～500μm 及＞500μm的顆粒物主要以躍移及蠕移方式在地表輸送，屬于局地物質；粒徑在20～70μm的顆粒物主要作短時懸浮，屬于區域物質；粒徑＜20μm的顆粒物可在對流層中長期懸浮并被氣流搬運到幾km以外，屬于遠源物質［38］.由四季道路灰塵樣品的頻率曲線可以看出，第一峰值組分（256～303μm）及第二峰值組分（74～88μm）均屬于局地物質，可以躍移方式在近地層一定距離運動.四季樣品的累積頻率曲線（圖2b）均呈細粒尾較長的不對稱"S"型，且在10～40μm有明顯的拐點，粗顆粒物質含量較多，這與頻率曲線所反映的特征基本一致，進一步佐證四季北京城區道路灰塵均大部分來自于局地物質，遠源沙塵貢獻物質＜10％.也就是說，局地市內來源（市內建設作用、市內交通作用、市內汽車尾氣、市內顆粒物排放）［39］對四季北京城區道路灰塵貢獻大，直接通過大氣環流遠程搬運并沉降至道路表面的灰塵相對較少.

比較四季道路灰塵粒徑分布特征發現，夏、秋、冬季道路灰塵粒度分布模式基本一致，春季樣品第二峰值粒徑相比其他3個季節不明顯，含量約為5.30％，且細粒尾較長，含量比其他3個季節高2～3倍.結合分析北京市氣象局資料顯示，北京地區春季受上游的蒙古國、內蒙、河北西北部地區大范圍沙塵暴影響，伴隨3次明顯降雪過程，可以有效地將滯留在大氣里的沙塵暴細粒粉塵帶至地面，這也就解釋了春季道路灰塵細粒組分含量略高的原因.

圖2 北京城區四季道路灰塵頻率曲線及累積頻率曲線Fig.2 Frequency curves and cumulative frequency curves of urban road dust in temporal changes in Beijing

2.3 粒度分布分形維數

道路灰塵的粒度分布分形維數D可描述顆粒組成的均勻程度，分維數越大，顆粒的粒徑越小，細粒含量越高，質地組成越不均勻，反之亦然.四季道路道路灰塵的粒度分布分形維數D（圖3）為1.7533～2.3137，表明在一定的粒徑范圍內存在自相似的粒徑分布［40］.春季道路灰塵的粒度分布分形維數D在2.0028（采樣點2C、3C）至2.3137（采樣點11E）之間，平均為2.0976，擬合決定系數介于0.8305～0.9409；夏季道路灰塵的粒度分布分形維數D在1.7533（采樣點1C）至2.1695（采樣點11E）之間，平均為2.0118，擬合決定系數介于0.7557～0.9113；秋季道路灰塵的粒度分布分形維數D在1.8066（采樣點11C）至2.2674（采樣點14C）之間，平均為1.9871，擬合決定系數介于0.6906～0.9168；冬季道路灰塵的粒度分布分形維數D在1.8190（采樣點3C）至2.1720（采樣點5M）之間，平均為1.9758，擬合決定系數介于0.6950～0.9149.道路灰塵的粒度分布分形維數總體上春季＞夏季＞秋季＞冬季的特點，并且四季道路灰塵的分形維數均小于南京市（2.302～2.541）［24］及蕪湖市高新區（2.54～2.74）［25-26］，接近于北京市PM10的分形維數（1.64～2.67）［41］.

圖3 北京城區四季道路灰塵顆粒體積分形維數Fig.3 Volume fractal dimension of urban road dust particles in temporal changes in Beijing

2.4 粒度參數及環境意義

粒度參數可綜合反應沉積物粒度特征及沉積環境（表2）.平均粒徑Mz代表粒度分布的集中趨勢，反映搬運介質平均動能和源區物質粒度分布.依據北京城區空間結構呈同心圓形態，以二環路、三環路及四環路為界，把市區分為二環路以內、二環路到三環路內、三環路到四環路內3部分進行量化分析（圖4），發現春季道路灰塵平均粒徑呈現從二環路以內向外依次遞減規律（二環路以內210.00μm＞二環路到三環路內201.85μm＞三環路到四環路內183.72μm）；夏季也呈現從二環路以內向外依次遞減規律（二環路以內218.76μm＞二環路到三環路內167.90μm＞三環路到四環路內163.92μm）；而秋季平均粒徑在二環路以內最細（三環路到四環路內195.94μm≈二環路到三環路內195.71μm＞二環路以內185.96μm）；冬季平均粒徑無梯度規律性（三環路到四環路內207.66μm＞二環路以內191.32μm＞二環路到三環路內167.78μm），這可能與北京冬季多風的氣候有關，導致市內空氣紊流加劇，加上地面人類擾動，道路灰塵多次揚起，混合較均勻.梁濤等［15］研究發現，昆明市旱季、雨季街道灰塵的中值粒徑、算術平均粒徑均無從市中心到郊區的明顯變化規律性.劉春華等［11］發現北京市秋季樣品平均粒徑有沿盛行西北風向由西北至東南逐漸減小的趨勢，而春季所取樣品無明顯趨勢.本研究中道路灰塵平均粒徑分布季節變化明顯，但空間變化趨勢與盛行風向不一致，可能是由于四季道路灰塵均主要為近地層躍移顆粒，其運動不僅受所在地范圍常年季節性風速、風向影響，還和地表濕性、粗糙度狀況有關.

分選系數反映粒度的分散和集中程度，常被用作環境指標.四季樣品分選系數范圍為春1.14～3.37，夏1.19～3.32，秋1.71～3.40，冬1.77～4.11，即屬于分選性較差（1.00～2.00）到分選性差（2.00～4.00）范圍內，且冬季樣品中有1個樣品位于分選性極差（＞4.00）范圍內.表明道路灰塵大部分具有同源性的同時也存在一定大氣環流遠程搬運產生的差異.

偏度SKI實質上反映粒度分布的不對稱程度.春季樣品的偏度范圍為0.31～0.70，位于極正偏+0.30～+1.00范圍內.夏季、秋季和冬季樣品的偏度范圍分別為0.22～0.74、0.23～0.78和0.22～0.78，其中有1～2個樣品的偏度位于正偏+0.10～+0.30范圍內，其余樣品偏度均在極正偏+0.30～+1.00范圍內，與道路灰塵頻率曲線及累積頻率曲線反映出的特征一致.由此可看出四季道路灰塵樣品頻率曲線形態均極不對稱，峰在粗粒度一側，細粒度一側有一低的頭部，即道路灰塵中粗粒組分總體上在樣品中占優勢，且有離群極端粗粒徑灰塵出現.

圖4 北京城區道路灰塵平均粒徑時空分布特征Fig.4 Spatial and temporal distribution of average particle size in urban road dust in Beijing

峰度可用來衡量頻率曲線峰凸程度.四季樣品峰度范圍為春季0.76～1.85，夏季0.77～2.13，秋季0.67～3.86，冬季0.64～2.64，即峰態包括寬峰態（0.67～0.90）、中等峰態（0.90～1.11）、窄峰態（1.11～1.50）和很窄峰態（1.50～3.00），且秋季樣品中有1個樣品位于極窄（＞3.00）范圍內，冬季樣品中有1個樣品位于很寬（＜0.67）范圍內.由此進一步說明遠程搬運風塵在不同采樣點對道路灰塵粒度特征產生影響.

研究四季道路類型灰塵樣品粒度參數發現，平均粒徑春季＞秋季＞夏季≈冬季，分選系數夏季≈秋季＞冬季＞春季，偏度無較大區別，峰度冬季＞秋季＞夏季≈春季.根據粒度參數的數學和物理意義［42-43］研究四季道路類型灰塵樣品粒度參數發現：春季道路灰塵平均粒徑最粗，分選系數、偏度與峰度均最小，可以判定粒徑在較粗粒徑的小鄰域內分散的分布，無明顯極端粗粒徑出現.夏季道路灰塵平均粒徑最細，分選系數與偏度最大，峰度較小，可以判定粒徑在細粒徑的大鄰域內相對分散的分布，且出現明顯極端粗粒徑分布.秋季道路灰塵平均粒徑較大，分選系數、偏度與峰度均較大，可以判定粒徑在較粗粒徑的較大鄰域內相對集中的分布，且出現極端粗粒徑分布.冬季道路灰塵平均粒徑較小，分選系數較小，偏度與峰度最大，可以判定粒徑在較細粒徑的較小鄰域內集中的分布，且出現明顯極端粗粒徑分布.

表2 北京城區四季道路灰塵粒度參數Table 2 Particle size parameters of urban road dust in temporal changes

圖5 北京城區四季道路灰塵細顆粒含量Fig.5 Size distribution of urban road dust in Beijing

依據不同粒級地表顆粒物在風力作用下的運動特點和對人類健康的影響，參照大氣顆粒物粒級劃分標準進行道路灰塵粒級劃分（圖5）.結果表明：粒徑＜2.5μm的道路灰塵只在春季樣品中檢出，含量平均為0.16％.粒徑＜10μm的灰塵含量也存在季節差異，春季樣品中含量最高（平均值為2.49％），其次為夏季樣品（0.81％），冬季（0.37％）和秋季（0.29％）樣品均處于較低水平.粒徑＜100μm的灰塵含量差異不顯著，其平均含量為40.07％～41.88％.綜合比較北京城區4季道路灰塵的粒度組成特征可以認為，春季灰塵粒度明顯要比其他3個季節細，粒徑＜10μm的灰塵含量比其他三季道路灰塵高3倍以上，并含有粒徑＜2.5μm的灰塵，說明春季道路灰塵對城區空氣環境及人體健康具有重要影響，應在春季通過沖洗后清掃等方式降低路面塵負載.

3 結論

3.1 四季道路灰塵單顆粒微觀形貌特征顯示3類顆粒：礦物顆粒，輪胎磨損顆粒及球型燃燒顆粒.其中高度風化破碎的礦物顆粒含量最高（80％～90％）.

3.2 四季道路灰塵粒度分布頻率曲線及累積頻率曲線相似，均呈負偏態雙峰型分布，第一峰值粒徑介于256～303μm，第二峰值粒徑介于74～88μm.受西北沙塵暴及降雪影響，春季道路灰塵細粒組分含量略高.四季道路灰塵主要來自躍移搬運的局地物質，而直接通過大氣運移沉降至道路表面的遠源灰塵相對較少.

3.3 四季道路道路灰塵的粒度分布分形維數與北京PM10近似，為1.7533～2.3137.

3.4 四季道路灰塵平均粒徑為188.08～200.20μm，粗顆粒物質含量較大，分選性在差到較差之間，呈極不對稱的極正偏寬峰態到很窄峰態，屬以砂粒成分為主的砂土.平均粒徑春季＞秋季＞夏季≈冬季，分選系數夏季≈秋季＞冬季＞春季，峰度冬季＞秋季＞夏季≈春季，偏度無較大區別.春季灰塵可吸入顆粒物最高，并含有可入肺顆粒物，對人體健康和大氣環境的危害潛力不容忽視.

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Particle size distribution and fractal dimension characteristics of urban road dust in four seasons in Beijing.

ZHOU Lian-tong，DONG Li-ming*，ZHAO Yu，QIN Ze-min（Department of Environmental Science and Engineering，Beijing Technology and Business University，Beijing 100048，China）.China Environmental Science，2015，35（6）：1610～1619

Road dust samples were collected in 14 representative sampling zones stratified across core urban areas in Beijing.Three types of particles that included aggregated mineral matter，tire wear particles and spherical combustion products were detected with Scanning Electron Microscopy and Energy Dispersive X-ray（SEM-EDS）.Bimodal patterns of grain size distributions were observed with Laser Granularity Analyzer.Results of the research showed that bimodal size distribution spectrum ranged from 256 to 303 μm and from 74 to 88 μm，respectively.The fractal dimensions of urban road dust ranged from 1.7533 to 2.3137.The mean particle sizes ranged from 188.08 to 200.20 μm.The poor sorting，the extremely positive skewness and the broad to very narrow kurtosis made urban road dust sand.Saltation and shorter distance suspension actually contribute significantly to the formation of the urban road dust，other transport ways，like long distance suspension，only did a few work.According to the research of road dust in the four seasons，the decreased order of them on mean particle size was spring，autumn，summer，and winter（the last two were similar）.The decreased order of sorting coefficient was summer，which was closed to autumn，winter，and spring.When it comes to kurtosis，the decreased order was winter，autumn，summer，and spring，which was also near to summer.The differences of skewness can be ignored.Road dust in spring seemed to have the highest proportions of thoracic，as well as more inhalable and respirable particles，whose potential risk to health and environment should be aware of.

road dust；particle size distribution；fractal dimension；Beijing

X513

A

1000-6923（2015）06-1610-10

周戀彤（1991-），女，北京人，北京工商大學碩士研究生，主要從事重金屬環境行為及遷移轉化機理等研究.

2014-10-15

北京市教育委員會科技計劃（KM201310011005）；北京市自然科學基金（8112012）

* 責任作者，副教授，donglm@btbu.edu.cn