艾比湖流域大氣降塵重金屬的污染和健康風險

張兆永，吉力力·阿不都外力，姜逢清（.中國科學院新疆生態與地理研究所荒漠與綠洲生態國家重點實驗室，新疆 烏魯木齊 8300；2.中國科學院大學，北京 00049）

艾比湖流域大氣降塵重金屬的污染和健康風險

張兆永1，2，吉力力·阿不都外力1*，姜逢清1（1.中國科學院新疆生態與地理研究所荒漠與綠洲生態國家重點實驗室，新疆 烏魯木齊 830011；2.中國科學院大學，北京 100049）

為了解新疆典型綠洲盆地經濟發展背景下大氣降塵中重金屬的污染狀況及潛在健康風險，通過采集樣品，測試了其中重金屬Zn、Cr、Hg、As、Pb、Cd和Cu含量，然后結合富集因子（EF）、地累積指數（Igeo）和健康風險評估方法進行研究.結果表明：艾比湖流域年降塵通量平均值為298.23g/m2，各月降塵平均值為24.85g/m2，從年內分配來看，艾比湖流域冬半年（2013年8月～2014年2月）大氣降塵通量明顯大于夏半年（2014年3～7月），富集系數計算表明，艾比湖流域大氣降塵中重金屬Cu、Cr和As，主要來自于流域自然地質背景；降塵中重金屬Pb、Cd和Hg主要受人為污染因素的影響.地積累指數評價表明艾比湖流域大氣降塵中重金屬As、Cr、Cu和Zn的無污染等級在全年各月所占比例最大；重金屬Pb、Cd和Hg輕污染等級較大，中度污染也占有一定比率.健康風險評價表明艾比湖流域大氣降塵中重金屬的致癌和非致癌風險概率均較低，不會對流域人體健康造成危害.

大氣降塵；重金屬；污染評價；健康風險評估；艾比湖流域；干旱區綠洲

重金屬具有一定的生物毒性，部分重金屬類污染物可以對動植物及人體健康造成較大的威脅［1-2］，同時重金屬可以降塵形式進入土壤、水體等自然環境，會對生態環境構成持久的危害［3］.自20世紀60年代以來關于環境介質中重金屬污染的研究成為逐漸成為國內外環境化學領域研究的熱點問題之一［4-7］.隨著工業化和城市化的快速發展，近地表大氣降塵量及降塵中所含各種有毒有害污染物的量均呈不斷增加的趨勢.不僅影響人們的生活環境，而且其攜帶的污染物在沉降后會對土壤、植物、水體等造成二次污染［8-9］.

近年來國內外學者對大氣降塵中重金屬的來源和污染狀況進行了較多的研究［1-3，6，8］，目前關于降塵重金屬研究涉及到城市道路、地表和室內塵，對降塵中重金屬健康風險的研究是國內外熱點.如Kurt-Karakus［10］對土耳其伊斯坦布爾市室內塵重金屬Cu、Cd、Zn、Cr、Mn、Co健康風險展開研究；Zheng等［11］對葫蘆島鋅礦區道路塵中重金屬Hg、Pb、Cd、Zn和Cu健康風險進行研究；王曉云等［12］對開封市幼兒園地表灰塵中重金屬健康風險展開研究.在西北干旱區，李萍等［13］對蘭州市城市大氣降塵中重金屬的健康風險研究表明，通過手-口途徑攝入是引起降塵中重金屬Pb、Cr、Cd、Cu、Ni和Zn非致癌風險的主要途徑，對兒童的非致癌風險均大于成人.在新疆干旱區Wei等［14］對烏魯木齊市道路塵重金屬污染的研究表明，道路塵中重金屬Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Mn等的含量均顯著高于土壤背景值，烏魯木齊市道路塵受到不同程度的重金屬污染.但目前有關新疆干旱區綠洲大氣降塵中重金屬健康風險的研究還少見報道.

艾比湖流域地處歐亞大陸腹地，是新疆天山北坡生態防護體系中重要的防沙、治塵和濕地保護功能區.由于氣候變化和人類活動等因素影響，該區域目前土地沙化、鹽漠化嚴重，土壤肥力嚴重衰退，導致流域生態環境極為脆弱，已成為新疆干旱區綠洲生態環境退化嚴重的地區［15］.與此同時，隨著近年來綠洲經濟的迅速發展，艾比湖流域經濟發展過程中污染物排放導致綠洲農田土壤及流域重要水源-博爾塔拉河和精河水體中重金屬含量超標，對環境健康狀況造成嚴重威脅［16］.

本研究通過2013年8月～2014年7月間在艾比湖流域逐月采集大氣降塵樣品，測取重金屬Zn、Cr、Hg、As、Pb、Cd和Cu的含量，然后結合經典統計學分析方法、富集因子評價法、地累積指數評價和健康風險評價方法研究了艾比湖流域大氣沉降的年內分配特征、大氣沉降中重金屬的污染狀況和潛在的健康風險，以期為氣候變化及綠洲經濟迅速發展背景下艾比湖流域大氣重金屬污染防治、綠洲生態環境保護和經濟的健康發展提供科學依據和參考.

1 材料與方法

1.1 研究區概況

艾比湖流域地處新疆準噶爾盆地西部（43°38′～45°52′N，79°53′～85°02′E）（圖1），南、西、北三面環山，總面積5.06×104km2，艾比湖為整個流域的最低匯水中心，面積500km2，艾比湖流域主要灌溉水源有博爾塔拉河、精河、四棵樹河、奎屯河等7條河流.湖南北兩側山麓發育礫質、石膏質荒漠土，平原區土壤類型為灰漠土和灰棕漠土，東部沙漠中廣泛發育半固定梭梭荒漠，平原鹽化土壤上發育琵琶柴荒漠.由于地處荒漠帶，艾比湖流域氣候干燥、降水稀少，年均降水量僅100～200mm，潛在蒸發量為1500～2000mm.艾比湖流域植物區系受中亞和蒙古植物區系的影響，植被過渡性明顯，流域景觀類型多樣［17］.20世紀50年代以來，隨著流域水土開發活動強度和范圍的不斷增加，導致對主要河流的引用水量不斷增加，奎屯河、四棵樹河等河流逐漸干涸，目前僅有博爾塔拉河和精河注入，但水量已大為減少，導致艾比湖湖泊面積急劇萎縮，水域面積已從建國初期的800km2，縮小為現在的500km2左右.湖泊干涸導致大片裸露的湖底在強烈風力作用下，鹽堿塵災害頻發，同時隨著綠洲經濟的迅速發展，人為污染物排放導致綠洲環境重金屬含量增高，污染加劇，對流域生態環境以及動植物資源造成嚴重的危害，艾比湖流域目前已成為我國西部干旱區重要的風沙源地［18］.

1.2 樣品采集

大氣降塵監測點設置在艾比湖東南部，精河縣南側、博羅科努山山前（圖1）.采用橢圓形聚乙烯自制采樣器進行大氣沉降的采集，所有采樣器均置于四周無顯著遮擋物的60～150cm處.樣品采集時間為2013年8月～2014年7月，采集的大氣沉降樣品為干、濕沉降的總和.采樣時首先剔除樣品中樹葉等植物殘體，然后采用干凈毛刷將采樣器中粉塵掃入聚乙烯樣品袋密封保存；采樣過程中詳細記錄樣品編號、取樣位置、樣品組成和樣品顏色等信息.樣品運回實驗室后以同一樣品采集位置的樣品袋和聚乙烯塑料瓶中的樣品沖洗液進行處理、合并作為同一取樣位置的樣品的重金屬總量.

圖1 研究區位置Fig.1 Map showing the study area

1.3 重金屬測試、分析

降塵樣品帶回實驗室后剔除雜質后制備待測溶液，樣品中重金屬元素的測試、分析均在中國科學院新疆生態與地理研究所中心實驗室進行.測試步驟如下：首先稱取0.2g試樣于Anton PVC消解罐，經HNO3-HF-HCl消化后，封嚴置于消解儀中，待冷卻取后取出并收集試樣、然后過濾、定容，為了避免樣品測試中的污染，所有玻璃器皿、消解罐扎在使用之前均使用濃度為5％的硝酸浸泡24h，然后沖洗干凈后烘干.所有上述處理完成后采用原子熒光光譜法（AFS）測定As、Hg含量；采用等離子體質譜法（ICP-MS）測定Cu、Zn、Pb、Cr和Cd含量.測試過程中重金屬元素的檢出限采用選取的測定空白溶液的標準偏差的3倍時所對應的分析物濃度；樣品測試過程中所用的試劑均為優級純，樣品分析的準確度和精密度采用國家一級土壤標準物質（GBW系列）進行檢驗，測試結果符合監控要求.

1.4 富集因子法（EF）

富集因子（EF）是定量評價污染富集程度與污染來源的重要指標［19］，計算如下：

式中：Ci表示第i種重金屬元素的測試濃度；Cn表示標準化元素的濃度；Al是地殼中含量最豐富的金屬元素，由于風化產物中Al的含量與母巖中的含量有較好的可比性，而且在風化遷移過程中屬惰性元素，目前在大氣降塵、土壤、沉積物中重金屬富集因子的計算中被廣泛用作參比元素［19］，本研究中以Al為標準元素，分級標準見表1［20］.

表1 富集因子分級標準Table 1 Classification standard of enrichment factors

1.5 地積累指數法（Igeo）

地積累指數（Geo-accumulation index）是目前國內外評價土壤、大氣降塵及水環境沉積物中重金屬的污染狀況廣泛應用的方法［21-23］.計算公式為：

式中：Ci表示某一污染物的實測值；Bi是該污染物的地質背景值；k為考慮到造巖運動可能引起背景值波動而設定的常數，k取值為1.5［22-23］；累積污染指數分級標準如下［23］（表2）.

表2 地積累指數分級標準Table 2 Classification standard of Geo-accumulation Index

1.6 健康風險評價方法

1.6.1 暴露量 健康風險的評估主要有如下步驟：首先計算介質中各重金屬的暴露量，然后根據選定的模型參數來計算其健康風險.目前國內關于環境中重金屬健康風險的評價主要采用美國國家環境保護署（USEPA）提出的土壤健康風險模型.本研究采用此評價模型對艾比湖流域大氣降塵中的重金屬健康風險進行評價［13，24-25］.

在環境中重金屬毒性分類中，Cd、Cu、Cr、Pb和Zn具有慢性非致癌效應；As、Cd和Cr具有致癌效應.假設人體主要通過手-口、皮膚接觸和呼吸等3種暴露途徑來攝入大氣降塵中重金屬，在此基礎上參考相關文獻［13，24-25］計算艾比湖流域大氣沉降中重金屬的3種暴露途徑的暴露量，計算如下：

式中：ADDing為通過手-口攝入途徑攝入的降塵的日平均暴露量，mg/（kg·d）；ADDinh為通過呼吸途徑的攝入的降塵日平均暴露量，mg/（kg·d）；ADDderm為通過皮膚接觸途徑攝入的降塵的日平均暴露量，mg/（kg·d）；LADDinh為致癌重金屬通過吸入途徑攝入的終身日平均暴露量，mg/（kg·d）.參考相關文獻，3種重金屬暴露途徑參數的取值主要依據國內標準［25］，具體見表3.

表3 重金屬暴露量參數及取值Table 3 Parameters and values for exposure calculation of heavy metals

1.6.2 健康風險表征 重金屬的非致癌風險采用慢性中毒的參考劑量進行表征，即當人體接觸的慢性中毒劑量在參考值以內，則沒有危害；若超過參考值，則具有風險.各重金屬的非致癌和致癌風險的計算公式如下［13，24］：

式中：ADDij為單一重金屬污染物通過某一途徑的非致癌風險量；RfDij為單一重金屬污染物在單位時間、單位體重攝入的不會引起人體不良反應的污染物的最大劑量，mg/（kg·d）；HI為某一污染物在多種暴露途徑下總的非致癌風險，為所有途徑總的非致癌風險的加和；HQij為單一重金屬污染物通過某一途徑的非致癌風險熵，當HQij或HI＜1時，表示風險較?。划擧Q或HI＞1時存在非致癌風險；SF為斜率系數，表示人體暴露于一定劑量某種重金屬污染物所產生的致癌效應的最大概率值；Risk為致癌風險，表示發生的概率，以單位數量人口出現的癌癥患者的比例來表示［24-25］.

2 結果與分析

2.1 艾比湖流域大氣降塵重金屬統計特征

統計分析表明（圖2），2013年8月～2014年7月艾比湖流域各采樣點大氣年降塵通量范圍在241.86～327.51g/m2之間，平均值為298.23g/m2；各月降塵通量范圍為12.4～44.8g/m2，平均值為24.85g/m2；各月降塵中以3月份最大，平均值為33.17g/m2；從冬、夏半年來看，艾比湖流域冬半年（2013年8月～2014年2月）大氣降塵通量明顯大于夏半年（2014年3～7月）.

采用新疆土壤背景值（Zn、Pb、Cu、Hg、Cd、As、Cr）［28］和國家土壤質量二級標準［29］來評價艾比湖流域大氣降塵中7種土重金屬的超標狀況.結果表明（表4）艾比湖流域大氣降塵中7種重金屬的平均值和最大值均未超過土壤環境質量二級標準，其中重金屬Pb、Cd和Hg的平均值超新疆土壤背景值，超標率分別為29.7％、35.5％、26.2％.在所有樣點中重金屬Zn、Cu、Cr的最大值超過新疆土壤背景值，但未超過土壤環境質量二級標準，超標率分別為22.7％、25.4％和15.5％；重金屬As的平均值和范圍均在新疆土壤背景值和國家土壤環境質量二級標準以內.

圖2 艾比湖流域大氣降塵通量Fig.2 Atmospheric dust deposition amount in Ebinur Basin

表4 艾比湖流域大氣降塵重金屬含量特征Table 4 Heavy metal contents in deposited atmospheric dusts in Ebinur Basin

2.2 艾比湖流域大氣降塵重金屬富集因子分析

以Al為參比元素分別計算艾比湖流域大氣降塵中各重金屬富集因子的平均值（圖3）.從數值上看，所有樣點中7種重金屬富集因子的平均值大小順序依次為Hg＞Cd＞Pb＞Zn＞Cu＞Cr＞As.7種重金屬的富集因子可以分為3類：第1類為重金屬Cu、Cr和As，富集因子均低于1，無富集，沒有污染；表明艾比湖流域大氣降塵中重金屬Cu、Cr 和As等元素主要來自于流域自然地質背景如土壤顆粒及成土母質等因素［13，19］；重金屬Zn為第二類，富集系數接近1，為1.28，為輕微富集，輕度污染水平；表明艾比湖流域大氣降塵中重金屬Zn除受自然地質因素影響外還受流域人類活動導致的污染物排放的共同影響［13，20］；重金屬Pb、Cd 和Hg為第三類，在所有樣點3種重金屬的富集因子的平均值均大于10，為顯著富集，所有樣點中重金屬Pb、Cd和Hg的富集因子均在分別為13.6、23.64和24.46，Pb為較高富集，Cd 和Hg 為嚴重富集，表明所有監測點大氣降塵中重金屬Pb、Cd和Hg主要來源于人為污染［19-20］.

圖3 重金屬元素的富集因子Fig.3 EF values of heavy metals in deposited atmospheric dusts

2.3 艾比湖流域大氣降塵重金屬地積累指數評價

表5 艾比湖流域各月大氣降塵重金屬地積累指數及分級Table 5 Monthly geo-accumulation indexes and classification of heavy metals in deposited atmospheric dusts in Ebinur Basin

2013年8月～2014年7月艾比湖流域所有監測月大氣降塵中重金屬的Igeo的平均值及平均污染程度分級見表5.分析表明，從全年平均值來看艾比湖流域大氣降塵中7種重金屬的污染程度從高到低依次為：Cd＞Pb＞Hg＞Cu＞Zn＞Cr＞As.其中重金屬Zn的地累積指數在全年和2013年8月、2014年3月和2014年5月均屬于無污染等級，在其他時段為輕度污染等級；重金屬Pb在2013年9月、2013年10月份、2013年11月份和全年的地累積指數值均屬于中度污染水平，在其他監測時段為輕度污染等級；重金屬Cu的地累積指數平均值在全年各月份均屬于輕度污染等級；重金屬Hg的地累積指數平均值在2013年10月、2013年11月和全年均為中度污染等級，在其他月份為輕度污染等級，污染較大；重金屬Cr的地累計指數平均值在2013年9月、2014年3月、2014年6月、2014年7月和全年，重金屬As的地累積指數平均值在2013年9月、2014年3～7月和全年均為無污染等級，2種重金屬在監測其他各月和全年均為較低污染等級，污染相對較輕.

從年內分配來看，艾比湖流域所有監測點大氣降塵中7重金屬的環境風險具有明顯的季節變化規律：重金屬Cd、Hg、Pb在2013年9月到2014年3月冬半年各月份的污染程度均顯著高于其他季月份，其中Hg污染程度最大.結合艾比湖流域實際狀況分析，這是由于該時段為艾比湖流域的冬季，處于采暖期，采暖活動導致的Cd、Pb、Hg等重金屬污染物的排放造成流域大氣中重金屬含量較高，并最終在雨、雪作用以及自然沉降到地面，從而增加了降塵中重金屬Cd、Pb 和Hg的含量.

2.4 艾比湖流域大氣降塵重金屬健康風險評價2.4.1 暴露量 在污染評價的基礎上，對艾比湖流域大氣降塵中重金屬的健康風險進行評價.首先根據式（3）～（6）和表3計算艾比湖流域大氣降塵中7種重金屬的通過不同途徑對人體健康的暴露風險.暴露劑量計算結果表明（表6），從數值上看，艾比湖流域大氣降塵中7種重金屬通過3種途徑的非致癌風險的暴露劑量的大小順序依次為Cd＞Cu＞Cr＞As＞Zn＞Hg＞Pb.從暴露途徑來看，不論對于成人還是兒童，通過手-口攝入大氣降塵中重金屬均為該區域大氣降塵中重金屬最主要的暴露途徑，其次為呼吸攝入，最后為皮膚接觸.

表6 重金屬不同途徑非致癌風險暴露劑量Table 6 Daily doses and exposure pathway of no-cancer risks for heavy metals

2.4.2 健康風險表征 在艾比湖流域大氣降塵中重金屬暴露劑量分析的基礎上，根據式（7）～（9），計算大氣降塵中重金屬的非致癌暴露風險.計算結果表明（表7）艾比湖流域大氣降塵中7種重金屬在3種暴露途徑下成人的非致癌風險（HI）的大小順序表現為Cd＞Pb＞Hg＞Cu＞Cr＞Zn＞As；兒童的非致癌風險（HI）的大小順序表現為Cd＞Pb＞Hg＞Cr＞Zn＞Cu＞As.在3種暴露途徑中，通過手-口攝入接觸重金屬的非致癌風險最高.通過比較手-口攝入途徑RfDing值，表明艾比湖流域大氣降塵中7種重金屬元素毒性大小順序依次為Pb＞Cd＞Hg＞Cr＞Zn＞Cu＞As，Pb通過兒童手-口攝入途徑的暴露風險最大，其HQ值達到2.11×10-1，明顯高于其他重金屬.總的來看，艾比湖流域全年大氣降塵中7種重金屬通過3種暴露途徑的暴露風險值（HQ）及疊加非致癌風險均未超過1，風險較小.

在計算非致癌風險的基礎上，對艾比湖流域大氣降塵中具有致癌風險的重金屬 As、Cd和Cr通過呼吸途徑攝入的致癌風險進行計算，結果表明艾比湖流域大氣降塵中重金屬As、Cd和Cr的斜率系數（SF）分別為5.21、4.45和3.37，三種重金屬的致癌暴露風險在10-8～10-9之間，不會對人體健康產生危害.

表7 非致癌暴露參考劑量及暴露風險值Table 7 Non carcinogenic exposure reference dose and exposure risk values for heavy metals

在進行重金屬的非致癌風險和致癌風險的計算時，為取得符合研究區實際狀況的評價結果，在健康風險計算模型中暴露行為參數、皮膚參數的選取時主要依據國內的參考標準即《場地環境評價導則》［25］.目前該標準廣泛應用于國內土壤、大氣降塵及地表灰塵重金屬健康風險評估，認為符合國內實際［30］.相比選用美國國家環境保護署（USEPA）的土壤健康風險模型的暴露行為、皮膚參數，本研究選取的模型參數值可以有效避免重金屬健康風險計算結果過高的問題，更符合研究區實際狀況.下一步研究中，進一步篩選適合干旱區實際狀況的健康風險評價模型參數并對國內外多種參數的計算結果進行對比，分析其差異性及影響因素，從而選取更準確的、適合干旱區綠洲重金屬健康風險評價的模型參數是進一步研究的方向.

3 結論

3.1 艾比湖流域年降塵通量平均值為298.23g/m2，各月降塵以3月份最大，平均為33.17g/m2；大氣降塵中7種重金屬的平均含量和最大值均未超過土壤環境質量二級標準，含量較低.

3.2 艾比湖流域大氣降塵中重金屬Cu、Cr和 As主要來源于流域自然地質背景；重金屬Pb、Cd和Hg主要受人為污染的影響.

3.3 艾比湖流域大氣降塵中重金屬Pb、Cd和Hg的污染程度相對較高；大氣降塵中重金屬在2013年9月到2014年3月污染較嚴重，與流域冬季采暖活動污染物排放密切相關.

3.4 健康風險評價表明，艾比湖流域大氣降塵中7種重金屬的非致癌風險較低；重金屬As、Cd 和Cr的致癌風險均很低，其中兒童通過手-口途徑攝入Pb的暴露風險相對較高.

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Pollution and potential health risk of heavy metals in deposited atmospheric dusts in Ebinur Basin，northwest China.

ZHANG Zhao-yong1，2，JILILI·Abuduwailil1*，JIANG Feng-qing1（1.State Key Laboratory of Desert and Oasis Ecology，Xinjiang Institute of Ecology and Geography，Chinese Academy of Sciences，Urumqi 830011，China；2.University of Chinese Academy of Sciences，Beijing 100049，China）.China Environmental Science，2015，35（6）：1645～1653

In order to investigate the pollution situation and potential health risk of heavy metals in deposited dusts in the Ebinur Basin，which is a typical oasis experiencing rapid economic development in Xinjiang，northwest China，contents of heavy metals Zn，Cr，Hg，As，Pb，Cd，and Cu in deposited atmospheric dust samples were analyzed.Then by using enrichment factor（EF），Geo-accumulated index（Igeo），and health risk evaluation method to analysis，the results showed that the mean annual dust deposition amount was 298.23g/m2，the average monthly dust deposition amount was 24.85g/m2，and the dust deposition amount in winter season（2013-Aug-2014-Feb）was significantly higher than that in the summer season（2014-Mar-Aug）.From the enrichment factor（EF）calculation，Cu，Cr，and As in the deposited atmospheric dusts in Ebinur Basin were mainly from a natural geological background，while Pb，Cd，and Hg were mainly influenced by the anthropogenic pollution.From the geo-accumulated index evaluation（Igeo），the non pollution levels for As，Cr，Cu，and Zn in every month accounted for the largest proportion，however the low pollution levels for Pb，Cd，and Hg were the most，and the moderate pollution levels also account for certain proportions.From the health risk assessment，the carcinogenic and non carcinogenic risks of heavy metals in the atmosphere dusts were relatively low，and won't cause harm to human health in the basin.

atmospheric dust deposition；heavy metals；pollution assessment；health risk evaluation；Ebinur Basin；oases in arid regions

X513

A

1000-6923（2015）06-1645-09

張兆永（1985-），男，山東臨沂人，中國科學院新疆生態與地理研究所博士研究生，主要研究方向為干旱區環境演變與生態安全.發表論文8篇.

2014-11-06

國家自然科學基金（41471098）；國家自然科學基金-新疆聯合基金（U1138301）

*責任作者，研究員，Jilil@ms.xjb.ac.cn