2014年10月上旬北京市大氣重污染分析

王占山，李云婷，孫 峰，邱啟鴻，張大偉*，姜 磊，周一鳴，潘麗波（.北京市環境保護監測中心，北京 00048；.中國環境科學研究院，環境基準與風險評估國家重點實驗室，北京 000）

2014年10月上旬北京市大氣重污染分析

王占山1，李云婷1，孫 峰1，邱啟鴻1，張大偉1*，姜 磊1，周一鳴1，潘麗波2（1.北京市環境保護監測中心，北京 100048；2.中國環境科學研究院，環境基準與風險評估國家重點實驗室，北京 100012）

使用垂直觀測、地面觀測和PM2.5化學組分觀測等手段，對2014年10月上旬北京市一次重污染過程進行分析.結果表明，本次大氣重污染發生時北京市近地面后散射激光強度變強，氣溶膠消光系數升高，說明污染物在近地面層積累.重污染期間氣象要素特征為：風場弱，濕度大，地面受弱氣壓場控制.從PM2.5濃度變化趨勢來看，這次重污染過程大體分為四個階段：“兩個臺階”型的濃度爬升階段（P1和P2）、高濃度維持階段（P3）和迅速清除階段（P4）.結合地面觀測、遙感反演和PM2.5組分分析可發現，區域傳輸是導致本次重污染的誘因，其中秸稈焚燒是影響因素之一，隨后區域傳輸和本地污染物排放共同維持并加重了重污染過程.大氣氧化劑OX與PM2.5濃度、二次離子濃度均表現出顯著正相關性，表明較強的大氣氧化性能促進PM2.5濃度增長.

2014年10月上旬；北京；重污染；PM2.5；化學組分；秸稈焚燒

大氣重污染天氣的發生會影響公共安全、農業生產、大氣能見度和人體健康，甚至影響全球的氣候變化［1］.自1980年以來，美國和歐洲采取了嚴格的污染物排放控制政策，年均大氣重污染天數逐年降低［2-3］，我國卻由于社會經濟的快速發展和城市化進程的加快，大部分地區年均大氣重污染天數明顯增加［4］.北京市西靠太行山，北依燕山，山脊連成平均海拔1000m左右的弧形屏障，地形呈簸箕狀，地理條件不利于污染物擴散；同時北京市城市規模較大、人口眾多、能源消耗密集，大氣污染物排放強度相對集中；另外北京市還可能受到周邊區域特別是南部地區較高污染水平的影響.因此一旦遇到持續性的不利氣象條件，北京市空氣質量隨之變差，并可能出現大氣重污染過程［5］.

大氣重污染過程的形成與大氣污染物濃度、大氣氧化性和氣象因素密切相關［6，7］.王淑英等［8］對北京地區PM10污染日變化特征的研究表明，靜風、高濕、逆溫等穩定的氣象條件是造成秋、冬季PM10污染較重的主要原因.徐曉峰等［9］對2004年10月北京市的一次重污染過程的分析發現，這次持續重污染過程是由本地的污染源和大尺度的天氣背景場以及局地的不利氣象條件共同造成的.Sun等［10］對2004年12月北京市的一次大氣重污染過程的研究發現，顆粒物中含有大量來自污染氣團上游地區的特征化學組分，揭示了污染物的區域傳輸特性.高健等［11］對2011年10月份北京發生的3次重污染過程氣團的光化學性質進行了監測，結果表明，第1次過程氣團主要來源于河北省和山西省交界處；第2次過程氣團主要來源于河北省；第3次過程氣團主要來源于北京、天津及河北省中北部.劉慶陽等［12］分析了2013年北京冬季一次大氣重污染過程的顆粒物污染特征，研究發現，在城區此次污染形成的主要污染源為冬季燃煤燃燒、汽車尾氣排放和二次有機氣溶膠污染；而土壤/沙塵對郊區污染的形成有部分貢獻.李令軍等［13］對2000～2010年北京大氣重污染的研究發現，北京大氣重污染可分為靜穩積累型、沙塵型、復合型以及特殊型4個類型；大氣重污染主要發生在春季和秋冬季，其中春季以沙塵型為主，而秋冬季大部分為靜穩積累型.

之前的研究大多重點關注重污染過程中的單方面特征，本研究從垂直觀測、地面氣象要素和污染物觀測以及PM2.5化學組分在線觀測等多個方面，對2014年10月上旬北京市發生的一次PM2.5重污染過程進行分析，以期為北京市大氣環境治理提供科學依據.

1 材料與方法

1.1 采樣地點

大氣污染物監測數據來自于北京市地面空氣質量自動監測網絡，選擇其中的榆垡監測站（北京市南部）、官園監測站（北京市城區）、古城監測站（北京市城區）、東四監測站（北京市城區）和昌平鎮監測站（北京市北部）進行分析；云高儀、激光雷達、能見度儀和在線PM2.5化學組分分析儀安裝在北京市環境保護監測中心七樓樓頂；地面氣象觀測數據來自北京市觀象臺，各監測點位置見圖1.

圖1 各監測站點位置Fig.1 Location of monitoring stations

1.2 觀測儀器

1.2.1 PM2.5監測儀 PM2.5監測采用Thermo Fisher 1405F監測儀，原理是以恒定的流速將環境空氣中的PM2.5顆粒通過采樣切割器吸入儀器內部，用濾膜動態測量系統（FDMS）配合微量震蕩天平法（TEOM），測量PM2.5的質量濃度.

1.2.2 O3監測儀 O3監測采用Thermo Fisher 49C紫外光度法分析儀，原理為O3分子吸收波長為254nm的紫外光，該波段紫外光被吸收的程度直接與O3的體積分數相關，根據檢測樣品通過時紫外光時被吸收的程度來計算出O3體積分數.分析儀最低檢測限：1×10-9（體積分數）；精度：1×10-9（體積分數）；零漂：0.4％/24h；跨漂：±1％/24h，±2％/7d.

1.2.3 NOx監測儀 NOx監測采用Thermo Fisher 42C化學發光NO-NO2-NOx分析儀，其原理是NO與O3發生化學反應時產生激發態的NO2分子，當激發態的NO2分子返回基態時發出一定波長的光，所發出光的強度與NO的體積分數呈線性正相關.檢測NO2時先將NO2通過鉬轉換器轉換成NO，然后再通過化學發光反應進行定量分析.該分析儀最低檢測限：0.05×10-9（體積分數）；零漂：小于0.025×10-9/24h；跨漂：±1％/24h.

1.2.4 氣象要素觀測儀 使用VAISALA CL31型云高儀和EV-LIDAR型微脈沖激光雷達來進行垂直方向的觀測，能見度監測采用VAISALA FD12型能見度儀.化學組分分析儀采用RT-4型OC/EC分析儀和URG 9000S陰陽離子在線監測儀.各監測儀器均有校準儀參照國家標準定期校準，保證監測數據的準確性和有效性.

PM2.5、O3和NO2監測儀輸出的5min數據，根據每個小時內5min數據的算術平均值求得小時濃度；云高儀為每小時輸出一張圖；PM2.5化學組分在線監測儀輸出的為小時數據.

2 結果與討論

圖2 2014年10月7～10日云高儀測量的后散射激光信號強度Fig.2 Backscatter density measured by ceilometer on 7～10October，2014 MLH指混合層高度；Cloud指云層高度

根據國家標準［14］，若某天北京市國控監測站點平均AQI指數超過200，則認為當天北京市發生大氣重污染.2014年10月7日下午開始，北京市PM2.5濃度出現較迅速的上升；8～11日，北京市發生持續4d的重污染過程；11日夜間，隨著冷空氣的到達，本次重污染過程結束.

2.1 垂直觀測分析

云高儀通過測量激光器所發射出的激光脈沖，在大氣當中傳播至云層底部后進行后散射，最終返回接收器的整個過程所用時間，來演算出云層底部的高度.另外，由于大氣當中除了云層外，霧、霾、總懸浮顆粒物等一些污染物質也會對激光脈沖造成后散射.因此，利用云高儀也可對污染物質的總體濃度水平和分布，以及最高能見度進行測量.同時，相關研究［15］表明，氣溶膠的消光系數與氣溶膠質量濃度也具有良好的正相關性.

圖2為2014年10月7～10日云高儀測量的后散射激光信號強度的變化（10日后的數據由于儀器故障缺失），可以看出，7日午后，北京近地面層（500m以下）的后散射強度逐漸加強，8日夜間到10日的凌晨，近地面層一直維持很強的后散射激光強度，表明污染物在近地面層逐漸積聚，污染狀況逐漸加重.圖3為2014年10月6～11日激光雷達監測的消光系數的變化，可以看出，7日中午前后，近地面消光系數出現明顯升高，大氣透明度顯著降低，同樣表明大氣污染逐漸加重；11日開始，近地面消光系數逐漸降低.

圖3 2014年10月6～11日激光雷達監測的消光系數Fig.3 Extinction coefficients measured by radar on 6～11 October，2014

2.2 地面觀測分析

由圖4可見，本次重污染期間北京市風場的大致規律為：上午和夜間多為偏東北風，下午有幾個時段的東南風，風速都很小，大多維持在1.0m/s左右，甚至有部分時段達到0.5m/s以下的靜風狀態，大氣水平擴散條件極不利.10月11日下午，北京市出現5.0m/s左右的東北風轉西北風，大氣污染物得到迅速清除.重污染期間北京市的相對濕度維持較高水平，基本保持在60％～99％之間，特別是夜間，相對濕度基本上在90％以上，10月10日和11日的凌晨相對濕度甚至達到了99％，基本上處于飽和狀態；10月11日午后，相對濕度出現迅速的下降.從氣壓場來看，重污染期間北京市受弱氣壓場控制，地面氣壓基本維持在1012～1016hPa之間，變壓較小；10月11日午后，地面氣壓出現較明顯的上升.重污染過程的初期，北京市能見度出現較明顯的下降，隨后在重污染期間，白天的能見度維持在2km以下，夜間的能見度維持在1km以下；10月11日午后，能見度出現迅速上升.

圖4 2014年10月7～11日的氣象要素、能見度和5個監測站點的PM2.5小時濃度Fig.4 Meteorological elements，visibility and hourly concentrations of PM2.5in the monitoring stations on 7～11 October，2014

由圖4可見，這次重污染過程PM2.5濃度的變化大體分為4個階段：P1和P2為“兩個臺階”型的濃度爬升階段，P3為高濃度維持階段，P4為迅速清除階段.10月7日中午前后，伴隨著北京市主導風向轉為偏南風，相對濕度上升和地面氣壓減弱，5個站點PM2.5濃度均出現迅速上升，其中以南部的榆垡站增長速度最快.首先對北京市從南到北方向監測站的PM2.5濃度進行分析.10月7日的20：00，榆垡站PM2.5達到第一個峰值，濃度為281.1μg/m3，隨后在7日22：00和8日的05：00，官園站和昌平鎮站PM2.5分別達到峰值，濃度分別為272.8μg/m3和222.3μg/m3.3個監測站PM2.5峰值出現的時間從南向北依次滯后，峰值濃度依次降低，體現出明顯的區域傳輸的特征.從10月7 日PM2.5濃度開始積累，到3個監測站濃度達到第一個峰值，是濃度爬升的第一個“臺階”P1.第一個峰值過后，3個監測站點的PM2.5濃度在峰值濃度上下波動，基本保持平穩.10月8日10：00開始，3個監測站PM2.5再次出現迅速增長，并分別于8日15：00、8日22：00和9日的04：00達到第二個峰值，濃度分別為425.5，413.4，385.0μg/m3.從過程P1結束到三個站點PM2.5濃度達到第二個峰值為止，是濃度爬升的第二個“臺階”P2，此過程中各站點峰值出現的時間同樣體現了區域傳輸的特征.從時間序列上可以看出，濃度爬升階段的兩個峰值大致對應的氣象要素的特征為靜風、高濕、低壓.第二個峰值過后，3個監測站的PM2.5濃度基本在峰值濃度上下波動，整體呈現緩慢的下降趨勢，這個階段是PM2.5高濃度維持過程P3，其中10月10日23：00至11日01：00由于網絡傳輸故障導致數據缺失.10月11日18：00起，伴隨著較強的北風、濕度的下降和地面氣壓的增強，3個監測站的PM2.5濃度從北向南依次迅速降低，這一過程為迅速清除階段P4.

然后對北京市從西到東方向監測站的PM2.5濃度進行分析，古城、官園和東四3個監測站PM2.5濃度變化趨勢更加一致，濃度差異遠小于南北方向的監測站，表明PM2.5污染在北京市東西方向的分布較為均勻.從峰值出現的時間來看，P1階段中古城站PM2.5濃度先出現峰值，但與官園站和東四站峰值出現的時間較為接近；P2階段中3個監測站PM2.5濃度同時出現峰值.對東西方向監測站的分析從側面證明了污染氣團是在南北方向移動的，驗證了在PM2.5濃度爬升階段存在自南向北區域傳輸的現象.本研究中重污染過程從PM2.5積累到清除共持續5d，與Guo等［16］得出的北京市秋季典型灰霾過程存在4～7d的周期性循環的結論一致.

對榆垡、官園和昌平監測站PM2.5平均濃度與各氣象要素進行相關性分析，首先對各組數據分別進行K-S（Kolmogorov-Smirnov）統計檢驗，得出所有數據均不服從正態分布，因此對各組數據進行Spearman相關分析，結果見表1.從整個過程看，PM2.5濃度與溫度和相對濕度均表現出顯著的正相關性，相關系數分別為0.281（α=0.01）和0.321（α=0.01）；PM2.5濃度與風速和地面氣壓未表現出顯著的相關性，僅從相關性分析的結果看，重污染過程中濕度對PM2.5濃度的影響最大.分階段來看，在高濃度維持階段P3，PM2.5穩定維持較高濃度，因此與各氣象要素均未表現出顯著的相關性.對風速來說，重污染過程中風速一直較小，因此與PM2.5濃度也未表現出顯著的相關性.對地面氣壓來說，雖然在整個過程中與PM2.5濃度未表現出顯著的相關性，但在P1、P2和P4階段卻表現出了顯著負相關性，表明地面的弱氣壓場不利于污染物擴散，造成PM2.5濃度升高.

表1 PM2.5濃度和各氣象要素的相關性系數Table 1 Correlation coefficients among concentration of PM2.5and meteorological elements

2.3 大氣氧化性和PM2.5化學組分分析

大氣氧化劑OX（NO2+O3）可作為評價大氣氧化能力的指標［17-23］.圖5為榆垡、官園和昌平監測站平均的PM2.5濃度和OX濃度的變化曲線，可以看出，PM2.5和OX在時間序列上表現出顯著的相關性，Spearman相關性系數為0.352（α=0.01），峰值出現的時間大致相同.較強的大氣氧化性能促進PM2.5中二次粒子的生成，從而造成PM2.5濃度的增加.

圖5 2014年10月7～11日榆垡、官園和昌平監測站平均PM2.5濃度和OX濃度Fig.5 Average concentrations of PM2.5and OX in Yufa，Guanyuan and Changping stations on 7～11 October，2014

圖6 2014年10月7～11日PM2.5化學組分濃度和K+/OC比值Fig.6 Concentrations of chemical components of PM2.5and the ratio of K+/OC on 7～11 October，2014

圖6為10月7～11日PM2.5主要化學組分濃度和K+/OC比值的變化，可以看出，在重污染的初期，首先是Cl-濃度出現明顯的上升，然后在重污染期間一直維持較高的濃度，直至11日下午才恢復正常水平.K+濃度在7日下午也出現明顯的增長，并在8日午后至10日中午一直保持較高的濃度，隨后恢復正常水平.相關研究表明［24-25］，Cl-和K+可以作為生物質燃燒的示蹤離子，結合秋季北方地區特殊的污染源排放特點，可發現秸稈燃燒是導致本次重污染的因素之一.另外，鄭曉燕等［26］和Duan等［27］研究發現，在生物質燃燒時段，K+/OC比值會有明顯升高.由圖6可以看出，K+/OC比值的變化與K+濃度變化較為一致，在7日夜間出現一個峰值，并在8日午后至10日中午一直保持較高的比值，同樣證明本次重污染過程受到秸稈焚燒的影響.

對其他組分來說，在重污染的初期，SO42-、NO3-、NH4+和OC濃度出現同步上升，4種組分的濃度水平也較為接近；隨后在濃度爬升階段的第一個峰值過后，NO3-濃度開始明顯高于其他組分，并在PM2.5高濃度維持階段的末期才恢復與其他組分相同的濃度水平.這說明在PM2.5濃度爬升的第二個階段和高濃度維持階段，北京市本地的機動車的污染物排放加重和維持了重污染過程.從圖中也可以看出，在重污染的高濃度維持階段，SO42-、NO3-和NH4+等二次離子濃度處于主導地位，與Huang等［28］在北京、上海、廣州和西安等地的觀測結果一致.

圖7為根據MODIS衛星反演的10月7～11日的中國中東部地區火點分布情況，可以看出，在這期間河北、山東和河南等地的秸稈焚燒現象都很嚴重.圖8為以8日22：00時為終點，北京市地面500m高度的后向72h氣團軌跡，可以看出，氣團經過了上述秸稈燃燒的集中區域.衛星遙感、大氣環流信息和地面PM2.5化學組分的觀測結果相互支持，驗證了本次重污染過程受到了區域秸稈焚燒的影響.

結合地面觀測、PM2.5組分分析以及衛星遙感等手段可發現，區域傳輸是導致本次重污染的誘因，其中秸稈焚燒是影響因素之一，隨后區域傳輸和本地污染物排放共同維持并加重了重污染過程.

圖7 根據MODIS衛星反演的2014年10月7～11日的中國中東部地區火點分布Fig.7 Open biomass-burning retrieved from the MODIS data in the central and eastern regions of China on 7～11 October，2014

圖8 2014年10月8日22：00時北京市地面500m高度的后向72h氣團軌跡Fig.8 72-hour back-trajectories at 500m height in Beijing at 22：00 on 8 October，2014

表2 PM2.5、OX濃度和能見度與PM2.5各化學組分的相關性系數Table 2 Correlation coefficients among concentration of PM2.5，OX and visibility as well as chemical componentsof PM2.5

對PM2.5濃度、OX濃度和能見度與PM2.5各化學組分進行相關性分析，結果見表2.從整個過程來看，PM2.5濃度與化學組分均表現出顯著的正相關性，其中與二次離子和OC的相關性最強.PM2.5與SO42-和NO3-的相關性系數非常接近，僅從相關性分析的結果看，區域傳輸和本地排放對本次重污染過程的貢獻相當.能見度與PM2.5的主要化學組分多表現出負相關性，其中與NH4+的負相關性最強.僅從相關性分析的結果來看，NH4+對能見度的影響最大.韋蓮芳等［29］認為，大氣中的NH4+與SO42-和NO3-形成的（NH4）2SO4和NH4NO3對消光貢獻起到重要作用，兩者的總消光貢獻可達到50％以上，與本文的研究結論較為一致.大氣氧化劑OX與PM2.5中的二次離子和OC表現出顯著的正相關性，同樣表明較強的大氣氧化性能促進PM2.5中二次粒子的生成，從而造成PM2.5濃度的增加.

分過程來看，高濃度維持階段P3中，由于PM2.5各化學組分濃度均較為穩定，所以大多數組分與能見度和OX均未表現出顯著相關性.而在迅速清除階段P4中，由于樣本數量太少，所以各組分與PM2.5濃度、能見度和OX的相關性較差.過程P1和P2與整個過程表現出相似的相關性規律.

3 結論

3.1 10月份上旬的重污染期間，云高儀監測的北京市近地面后散射激光強度變強，激光雷達監測的氣溶膠消光系數升高，表明污染物在近地面層積聚.重污染期間氣象要素的特征為：風速較小，下午多為偏南風；濕度較大，夜間的濕度甚至會達到99％；地面受弱氣壓場控制.重污染期間，白天的能見度維持在2km以下，夜間的能見度維持在1km以下.

3.2 從PM2.5濃度的變化趨勢來看，這次重污染過程大體分為四個階段："兩個臺階"型的濃度爬升階段（P1和P2）、高濃度維持階段（P3）和迅速清除階段（P4）.P1和P2中南北方向的3個監測站PM2.5峰值出現的時候從南向北依次滯后，峰值濃度依次降低，體現出明顯的區域傳輸的特征.

3.3 結合衛星遙感、大氣環流信息和地面PM2.5化學組分觀測結果，可發現秸稈焚燒對本次重污染過程有一定的影響.在濃度爬升的第二個階段和高濃度維持階段，NO3-濃度明顯高于其他組分，表明北京市本地的機動車污染物排放加重并維持了重污染過程.

3.4 大氣氧化劑OX與PM2.5中的二次離子和OC均表現出顯著正相關性，表明較強的大氣氧化性能促進PM2.5濃度增長.單從相關性分析的結果來看，重污染過程中濕度對PM2.5濃度的影響最大，NH4+對能見度的影響最大.

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［29］韋蓮芳，楊復沫，譚吉華，等.大氣氣溶膠消光性質的研究進展［J］.環境化學，2014，33（5）：705-715.

致謝：感謝審稿老師為本文提供的建設性意見以及遙感解譯火點圖和后向軌跡圖！

Analysis on heavy air pollution in Beijing in early October，2014.

WANG Zhan-shan1，LI Yun-ting1，SUN Feng1，QIU Qi-hong1，ZHANG Da-wei1*，JIANG Lei1，ZHOU Yi-ming1，PAN Li-bo2（1.Beijing Municipal Environmental Monitoring Center，Beijing 100048，China；2.State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment，Chinese Research Academy of Environmental Sciences，Beijing 100012，China）.China Environmental Science，2015，35（6）：1654～1663

A heavy air pollution process in Beijing on 7～11 October，2014 was analyzed through vertical observation，ground-based observation and monitoring results of chemical components of PM2.5.The results showed that the surface-level backscatter density and extinction coefficient increased significantly during the heavy pollution，which suggested that air pollutants accumulated near the ground.Compared with the normal days，wind speed was weaker，and relative humidity was higher and surface pressure was lower during the heavy pollution.According to the trends of PM2.5concentrations，this heavy pollution process was divided into four stages，including two-step type concentration climbing stages（P1and P2），high concentration maintenance stage（P3）and rapid cleanup stage（P4）.Through analysis on ground-based observation，remote-sensing retrieval and chemical components of PM2.5，it could be concluded that regional transmission，including straw burning，was the main incentive of this heavy pollution.Regional transmission and accumulation of local pollutant emission maintained and aggravated the heavy pollution.Atmospheric oxidants OX showed significant positive correlation with concentrations of PM2.5and secondary ions，which suggested that strong atmospheric oxidation promoted the increase of PM2.5concentrations.

early October，2014；Beijing；heavy air pollution；PM2.5；chemical components；straw burning

X51

A

1000-6923（2015）06-1654-10

王占山（1987-），男，山東濰坊人，工程師，碩士，主要研究方向為大氣環境研究與模擬及空氣質量預報預警.發表論文10余篇.

2014-11-05

北京市科技計劃課題（Z131100006113009；Z1311000056-13046）；環保公益性行業科研專項（201409005）；國家科技支撐計劃課題（2014BAC23B03）；北京市優秀人才培養計劃

* 責任作者，高級工程師，zhangdawei@bjmemc.com.cn