川西高原天然剖面土壤硒的含量及分布特征

朱曉華，劉曉端，劉久臣，湯奇峰，孟拓

國土資源部生態地球化學重點實驗室//國家地質實驗測試中心，北京 100037

川西高原天然剖面土壤硒的含量及分布特征

朱曉華，劉曉端*，劉久臣，湯奇峰，孟拓

國土資源部生態地球化學重點實驗室//國家地質實驗測試中心，北京 100037

中國低硒帶分布范圍廣，低硒程度高，造成了廣泛的相關地方病的發生。對未經人為破壞的天然土壤中硒的分布規律及其影響因素進行分析研究，可為城鎮布局和農業生產提供參考，避免低硒現象對人群健康的影響。選取中國著名低硒帶上的川西阿壩地區的馬爾康、壤塘、阿壩和若爾蓋為研究區域，在人為活動較少的區域進行布點。采集6個天然土壤剖面樣品，分析其硒含量，并對土壤樣品中與硒含量相關的影響因素進行統計分析，研究影響硒分布和富集的因子。結果表明：研究區天然土壤剖面樣品中硒的質量分數范圍為0.06～0.16 μg·g-1，明顯低于世界和中國土壤硒含量平均水平。此結果明顯對應于該區域巖石中較低的硒含量，表明地質背景和土壤母質是影響土壤硒含量的主要因素。統計分析表明，土壤有機質質量分數以及S、P、Ca、Si、Al、Mn等元素及其化合物的質量分數都是影響和控制硒在土壤剖面中的含量和分布規律的重要因素；硒在土壤中的固定和流失均與這些物質有著密切的關系。

硒，天然土壤剖面，地質背景

硒是人體必需的微量元素之一，在維持細胞正常的生理功能、保護心血管、維持心肌健康、促進生長發育、保護視覺器官及抗腫瘤等方面起著積極的作用。1973年世界衛生組織將硒確定為人和動物生命活動的必需微量元素；1988年中國營養協會也將硒列為 15種每日膳食營養素之一（杜瑩和劉曉丹，2007）。硒獲得了“天然減毒劑”和“抗誘變劑”的稱譽（關玉群等，2003）。人體內硒的含量水平的高低關系到很多種疾病的發生。許多研究（梁立軍，2008；Tan等，2002；Zhu等，2004；周大寨等，2007；馬秀杰和張躍安，2009；Reza等，2008；吳秀峰和陳平，2004；李會芳等，2006；Li等，2007）證實，低水平硒與心血管疾病、腫瘤、衰老等密切相關，嚴重影響著人類的健康。中國多項調查研究表明，大骨節病的發生與環境、動植物乃至人體內硒的含量有較強的相關性（徐剛要等，2004；徐剛要等，2009）。朱航等（2007）研究表明，適宜濃度的硒可增加機體抗氧化性；低濃度或高濃度硒則降低抗氧化能力，使機體細胞中毒。

從全世界范圍看，低硒或缺硒的土壤面積遠大于高硒或硒毒土壤面積。全球約有 40余個國家缺硒，中國 72%的市縣屬于低硒或缺硒區（王瑩，2008）。從硒分布上來看，中國存在著一條從東北地區的暗棕壤、黑土向西南方向經過黃土高原的褐土、黑壚土到川滇地區的棕壤性紫色土、紅褐壤，再向西南延伸到西藏高原東部和南部的亞高山草甸土和黑氈土的低硒帶，帶內土壤硒質量分數均值僅為0.1 mg·kg-1，顯著低于其他地區的土壤硒含量。環境介質中的硒均是源于地質體本身。在地質運動、氣象條件、人為活動等因素的作用下，硒在環境介質之間遷移、轉化、富集、釋放，進而進入食物鏈，影響生態環境質量和人體健康。多年來，中國在云南（余志明等，1990）、青海（袁建生等，1996）、甘肅（王琳等，1988）、陜西榆林（丁德修等，1989；王文華等，1999）、四川阿壩州（王建平和謝洪毅，2005；何錦等，2012）、吉林（許舒野等，2013）等地的研究表明：該區域環境低硒含量和人群硒營養水平低是區域內大骨節病頻繁發生的主要原因。

四川省阿壩藏族羌族自治州（簡稱阿壩州），位于川藏高原，介于東經 100°30′～104°27′，北緯30°35′～34°19′之間，處于中國著名的低硒帶上，是大骨節病比較集中發生的區域之一（黃慧等，2009）。該區域地貌類型復雜多樣，高原包括平原、丘狀高原和高山原；山地峽谷主要有低中山、中山、高山、極高山和山原，其間分布著平壩或臺地；其主體地貌為山地，山地約占總土地面積的88.17%。州境北部，淺切的河流蜿蜒緩流，呈現出谷地寬展、丘陵和緩起伏的丘狀高原、高平原景觀。東南部切割強烈，形成高差懸殊的地勢，在水平距離極短的范圍內海拔高度發生急劇變化。區內發育著一系列平行展布的深大斷裂，且地層褶皺強烈、多倒轉褶曲，巖層節理、裂隙發育破碎，谷坡陡峻，重力地貌十分發育，山崩、滑坡和泥石流廣布。

中山是研究區的主要地貌類型，分布于起伏量大于 200 m，海拔 2500～4000 m的山地，面積45200.99 km2，占州境總面積的54.31%，是阿壩州面積最大的地貌類型。中山區垂直地帶性明顯，氣候由溫帶過渡到寒溫帶、亞寒帶，海拔3000 m以下地段以流水侵蝕作用為主，切割強烈，谷窄坡陡；海拔3000 m以上地段已開始出現融凍作用，冰緣地貌廣為發育；海拔在3300～3700 m的山坡，廣泛發育融凍小滑塌，呈新月形，由小滑塌體和后壁組成，在有一定厚度的松散土層的山坡上形成蠕動階梯形態，沿等高線方向排列，階梯長2～3 m、寬1.5～2 m、高0.3～0.5 m，使山坡呈現魚鱗狀；在海拔4000 m左右的緩坡和山頂上，融凍作用更為強烈，基巖不斷破碎、下滑，出現大量的石海、石河、石條分布。州境48%的耕地分布在中山區內，農作物種植上限為海拔3000～3200 m，且該區還是阿壩州的林業基地和優質中藥材產地。

全州有各類植物資源1500余種，其中，藥用植物1200種，芳香油植物70種，淀粉植物37種，油脂植物80種，纖維植物79種，單寧植物68種。阿壩州是四川省重要的林、畜、藥、果生產基地之一。耕地8×104hm2，主要作物有玉米（Zea mays）、青稞（Hordeum vulgare var. nudum）、黃豆（Glycine max）、土豆（Solanum tuberosum）、小麥（Triticum aestivum）、葫豆（Vicia faba）、蕎麥（Fagopyrum esculentum）、油菜（Brassica campestris）、亞麻（Linum usitatissimum）。有野生動物381種，國家重點保護野生動物76種，其中，一級保護23種、二級保護 53種。珍稀動物有大熊貓、金絲猴、黑頸鶴、梅花鹿、獼猴、牛羚等。阿壩州是四川省植物資源最豐富的地區之一，是成都平原及長江、黃河上游的“綠色生態屏障”和著名的“珍貴生物基因寶庫”。

阿壩州地層出露，受龍門山古陸及古海灣的阻隔，形成2大地層分區。在龍門山斷褶帶中，是以中酸性為主的“彭灌雜巖”兼含少量基性巖漿巖；遠及震旦寒武紀以前，東南缺失部分地層，上三迭須家河煤系地層直接與黃水河群晉寧—澄江期“彭灌雜巖”呈斷層接觸。在古陸及古海灣以西廣袤面積內，奧陶系以前地層不發育或斷失不完整；志留系茂縣群地層厚達 4000 m，泥盆、石炭、二迭各系地層出露不完整；三迭系西康群分布面積約占州境土地面積的65%左右；白堊系地層缺失，僅在州境東南面汶川、漩口與都江堰接壤帶和北部阿壩、若爾蓋見少量侏羅系地層；第三系地層在局部山間斷陷盆地中出露；第四系各種堆積物普遍伏于三迭系西康群之上，在各大小河谷以2～5級階地出露，還見到厚度不等的黃土層，分布于河相山谷和低山高原。

本研究選取區域內馬爾康、壤塘、阿壩和若爾蓋為研究區域，采集天然形成的剖面土壤樣品，對其硒含量進行分析，研究其含量特點和分布特征，對當地低硒現象的產生提出分析結果，對研究該區域大骨節病的產生原因提供借鑒。

1 材料與方法

1.1 樣品采集

項目組于2009年赴阿壩研究區采集6個天然剖面。土壤剖面選擇山體側面垂向深度大于2 m的天然剖面，其中，0～100 cm以10 cm為單元分割采樣，100～200 cm以20 cm為單元分割采樣；取深度更深的樣品時，根據土壤類型和目測土壤表觀形態的變化設計取樣間隔，每個樣品的厚度大小不一，十幾厘米到幾十厘米不等，去除表層風化層后，按照取樣間隔取新鮮的土壤。具體剖面采樣點見圖1。現場如圖2所示。

圖1 采樣點示意圖Fig. 1 Sketch map of sampling points

1.2 樣品處理與分析

樣品處理：將樣品自然風干，再經瑪瑙缽研磨，過2 mm的篩，用硝酸+高氯酸鉀全部或部分硝化，在整個硝化過程中應避免樣品蒸干或灼熱，以防止硒揮發散失。將硝化樣在 40 ℃下用去離子水浸泡1 h，經震蕩過濾后，采用原子熒光光譜（AFS）測定過濾液中硒的含量。

圖2 研究人員采集土壤天然剖面Fig. 2 Collecting natural profile soil

標準曲線：準確移取硒的標準工作溶液（0.1 μg·mL-1）0.00、0.50、1.00、1.50、2.00、2.50 mL于50 mL的容量瓶，用20%鹽酸稀釋至刻度，搖勻后即成 0.00、1.00、2.00、3.00、4.00、5.00 μg·L-1硒的標準系列；測試并繪制熒光強度與硒標液質量濃度的工作曲線，用于進行樣品的測定分析。

儀器條件：負高壓280 V，燈電流70 mA，原子化器高度7 mm，原子化溫度200 ℃，載氣（氬氣）流量650 mL·min-1。檢出限為0.02 μg·L-1。

數據處理：所有數據均在Excel和SPSS軟件中進行處理，包括基本統計、相關性分析、主成分分析等。

2 結果討論

表1是阿壩研究區天然土壤剖面硒含量的數據統計表。6個剖面中，硒質量分數最小值0.06～0.09 μg·g-1，最大值0.13～0.16 μg·g-1，平均值0.10～0.12 μg·g-1。數據間的差異較小，且土壤硒質量分數明顯低于世界土壤硒平均值0.20 μg·g-1和中國土壤硒平均值0.29 μg·g-1（Swaine，1995）。從總體上看，土壤垂向剖面的硒含量水平很低，處于低硒狀態。6個剖面中，有3個剖面的變異系數（CV）>20%，說明剖面的數據比較分散，其他 3個剖面的CV<20%，數據離散度較小。本研究團隊也對該區域的巖石樣品作了分析，研究結果表明，研究區巖石中硒的含量普遍較低，且不呈現正態分布，巖石中硒質量分數小于 0.100 μg·g-1的樣品占樣品總數的70%，硒含量分布明顯偏移至低含量區間。這種低硒的地質背景應該是影響該區域環境介質中硒整體含量水平的重要因素。這也印證了郭莉等（2012）、陳俊堅等（2012）、李杰等（2012）、嚴明書等（2014）提出的不同地質背景的巖石類型影響土壤硒含量的觀點。巖石樣品具體分析結果將在其他文章中發表。

表1 天然土壤剖面硒含量數據統計Table 1 Statistical data of soil selenium contents in the natural profiles

硒元素在天然垂向剖面的分布特點受土壤類型、表層土壤植被厚度、土壤有機質質量分數[w(SOM)，用有機碳質量分數 w(Corg)來量化標定]的控制。由于天然土壤剖面的表層大多數被灌木和草叢覆蓋，表層土壤有機質豐富，有機質對硒有固定作用，硒含量比較高。隨著土壤剖面垂向深度的變化，土壤有機質的含量逐漸降低，硒的遷移能力隨之增加，因此，大部分土壤剖面在距地表50 cm以下，硒元素的含量呈現平穩的低含量水平。

不同地區的土壤垂向剖面硒含量主要受地質、地球化學環境的影響。圖3是幾個典型天然土壤垂向剖面硒與相關元素的分布圖，通過解析數據可以看出地質、地球化學條件對硒元素運移的影響。

2.1 ABPM-1剖面

該剖面位于馬爾康縣龍爾甲鄉尕渣村。剖面垂向深度250 cm，樣品數量16個。硒與該剖面中其他元素的相關系數見表2和圖3。硒與磷質量分數呈正相關。剖面中硒與離子強度較大的鐵、鋁、錳的相關性較為顯著，導致富含鐵、鋁、錳的黏土礦物對硒有較強的吸附能力，控制著硒的運移。在剖面中，堿土金屬鈣、鍶與硒質量分數均呈顯著負相關。野外記錄也提示，剖面80 cm處開始有鈣鹽析出；到160 cm以下，鈣鹽的數量明顯增加。而此時硒的含量明顯減少，說明土壤中的硒隨著鈣遷移至此層而淋失。

圖3 ABPM-1剖面中硒的相關性分析Fig. 3 Correlation analysis of selenium in profile ABPM-1 soil

表2 ABPM-1剖面中硒與其他元素的相關性分析Table 2 Correlation analysis of selenium in profile ABPM-1 soil

2.2 ABPM-2剖面

該剖面位于馬爾康縣沙爾宗鄉米亞足村。剖面深度500 cm，樣品數量21個。硒與該剖面元素的相關系數見表3和圖4。與ABPM-1剖面不同的是，這個剖面的硒與鐵、鋁、錳相關性弱，硒的運移不受鐵、鋁、錳黏土礦物的控制。硒與剖面中的一些抗風化元素如Hf、Zr、U、Th和Ti等元素相關，而這些元素正是復雜的地質事件過程在當地地質背景中的展示，并且進而制約著風化后形成的土壤母質。這個結果也正說明區域環境硒的含量受到地質背景和土壤母質的顯著影響。

表3 ABPM-2剖面中硒的相關性分析Table 3 Correlation analysis of selenium in profile ABPM-2 soil

2.3 ABPM-3剖面

該剖面位于壤塘縣中壤塘鄉正在建設的“神壇”工地。剖面深度500 cm，樣品數量24個。剖面表層為黑色草甸土。在20～100 cm之間，土壤中黏粒迅速減少，土壤中的硒快速向下層遷移；100cm以下土壤黏粒雖然有所增多，但土壤物理結構基本穩定，在土壤垂向剖面硒的含量變化不大。硒與該剖面其他元素的相關系數見表4和圖5。表4和圖4顯示，剖面中的硒既受鐵、錳、鋁黏土礦物的吸附控制，也受鈣元素淋失的影響。硒與硫的結構相似，它們形成廣泛的類質同象關系，硒易進入硫化物的結晶格架，因此它們的含量呈顯著正相關。硒與磷含量的正相關主要受土壤中有機磷含量的影響，剖面中磷與有機質含量的相關系數高達0.8730，主要體現在表層30 cm土壤中的含磷有機化合物含量對硒的控制。隨著土壤剖面深度的增加，土壤中有機質、磷和硒的含量都趨于平穩。硒和砷、汞雖然在化學性質上有相似之處，在剖面中硒也與它們的含量存在一定的相關性，但控制它們含量的地球化學因素卻截然不同。砷受鐵、鋁、錳黏土礦物吸附和鈣淋失的雙重控制，與土壤磷、硫和有機質含量相關性較弱。而汞主要受土壤有機質、硫和磷含量的影響，它主要以硫化物和有機態的形式存在。野外記錄提示，該剖面在80 cm以下可以觀察到白色的鈣鹽；分析數據也顯示，80 cm以下土壤中鈣的含量明顯增加，隨著鈣含量的增加，硒含量明顯下降，可以認為是鈣的遷移和流失攜帶著硒，加速了硒的遷移。環境介質中部分元素的位置遷移和形態轉化對硒的分布和富集也起著比較重要的作用。

圖4 ABPM-2剖面中硒的相關性分析Fig. 4 Correlation analysis of selenium in profile ABPM-2 soil

表4 ABPM-3剖面中硒的相關性分析Table 4 Correlation analysis of selenium in profile ABPM-3 soil

2.4 ABPM-4剖面

該剖面位于壤塘縣南木達鄉。剖面深度 300 cm，樣品數量17個。硒與該剖面其他元素的相關系數見表5和圖6。數據和圖顯示，剖面中的硒與磷、硫、有機質和氧化亞鐵含量呈顯著的正相關，這主要受表層60 cm以上土壤組分的影響，在這個層位土壤有機質含量較高，磷的有機化合物和還原性環境共同控制著硒的存在狀態。硫與有機質含量的相關性極高，相關系數0.9762，表明硫主要以含硫有機化合物存在。

圖5 ABPM-3剖面中硒的相關性分析Fig. 5 Correlation analysis of selenium in profile ABPM-3 soil

表5 ABPM-4剖面中硒的相關性分析Table 5 Correlation analysis of selenium in profile ABPM-4 soil

表6 ABPM-5剖面中硒的相關性分析Table 6 Correlation analysis of selenium in profile ABPM-5 soil

2.5 ABPM-5剖面

該剖面位于阿壩縣柯河鄉柯河三村。剖面深度220 cm，樣品數量16個。硒與該剖面其他元素質量分數的相關系數見表6和圖7。表6的數據說明，用簡單的相關分析不能判斷影響硒存在和遷移的主導因素，因此用SPSS對該剖面的43項指標再次進行主因子、相關分析和聚類分析，結果見表7和表8。

圖6 ABPM-4剖面中硒的相關性分析Fig. 6 Correlation analysis of selenium in profile ABPM-4 soil

表7 ABPM-5剖面主因子分析結果Table 7 Principal component analysis of profile ABPM-5 soil

表8 ABPM-5剖面聚類分析結果Table 8 Cluster analysis of profile ABPM-5 soil

表 7中的第一主因子的因子載荷百分比為36.35%，第二主因子的因子載荷百分比為23.61%，合計 59.96%。主要包括造巖元素和化合物 SiO2、CaO、Mn，SOM及與SOM密切相關的S和P；還有一些微量元素。這些元素是控制剖面地球化學環境的主體元素。硒在第二主因子內。

表9 ABPM-5剖面中硒的相關性分析統計結果Table 9 Correlation analysis statistics of profile ABPM-5 soil

聚類分析的結果顯示，硒與大部分造巖元素和微量元素位于第1類，說明硒主要受地質-地球化學背景的控制。表9是用SPSS對ABPM-5剖面分析出的與硒相關性最強元素的結果，顯著性檢驗P<0.001，其中CaO和Sr與硒含量呈顯著負相關，其他元素與硒含量呈顯著正相關。綜合表6至表9的分析結果，ABPM-5剖面中的硒主要受控于：（1）地質-地球化學背景；（2）Al2O3、TFe2O3、MnO2等氧化物的吸附；（3）CaO和Sr的流失；（4）SOM和含S、P的有機化合物的含量。

2.6 ABPM-6剖面

該剖面位于若爾蓋縣阿西茸鄉奪巴村。剖面深度250 cm，樣品數量16個。硒與該剖面其他元素和化合物含量的相關系數見表10和圖8。相關數據顯示，43項指標中有27項與硒的含量相關性呈顯著或較顯著水平。進一步用SPSS統計分析的結果見表10至表13。

圖7 ABPM-5剖面中硒的相關性分析Fig. 7 Correlation analysis of selenium in profile ABPM-5 soil

表10 ABPM-6剖面中硒的相關性分析Table 10 Correlation analysis of selenium in profile ABPM-6 soil

表11 ABPM-6剖面主因子分析結果Table 11 Principal component analysis of profile ABPM-6 soil

表 11中的第一主因子的因子載荷百分比為39.08%，第二主因子的因子載荷百分比為16.30%，第三主因子的因子載荷百分比為 14.62%，合計70.00%。主要包括造巖元素和化合物SiO2、Na2O、 TFe2O3、Al2O3、Mn、Ti；SOM及與SOM密切相關的P；還有一些微量元素。這些元素是控制剖面地球化學環境的主體元素。

圖8 ABPM-6剖面中硒的相關性分析Fig. 8 Correlation analysis of selenium in profile ABPM-6 soil

表12 ABPM-6剖面聚類分析結果Table 12 Cluster analysis of profile ABPM-6 soil

表13 ABPM-6剖面中硒的相關性分析統計結果Table 13 Correlation analysis statistics of profile ABPM-6 soil

聚類分析的結果顯示，硒與大部分造巖元素和微量元素位于第 2類，說明硒主要受地質-地球化學背景的控制。表13是用SPSS對ABPM-6剖面分析得出的與硒含量相關性最強元素的結果，顯著性檢驗P<0.005，其中CaO和Sr與硒含量呈顯著負相關，其他元素與硒含量呈顯著正相關。綜合表10至表13的分析結果，ABPM-6剖面中主要控制硒含量的因子為：（1）地質-地球化學背景控制；（2）Al2O3、TFe2O3等氧化物的吸附；（3）CaO的流失；（4）土壤中SOM和含P的有機化合物對硒的控制。

3 結論

阿壩自治州處于中國著名的低硒帶上，其土壤剖面中硒的含量較低。研究區天然土壤剖面樣品中硒的質量分數范圍為0.06～0.16 μg·g-1，明顯低于世界和中國土壤硒含量平均水平，地帶性缺硒非常明顯。硒的含量和分布受到多種因素的制約。

（1）地質背景和土壤母質是影響硒含量的主要因素。幾個剖面樣品中硒都表現出與有機質以及部分造巖元素如Si、Al、Mn等的含量，有顯著正相關性。

（2）硒在土壤中的固定受黏土礦物的吸附作用、土壤有機質和S、P等有機化合物的控制。

（3）土壤剖面中硒的流失主要受Ca和Sr等流失的影響。

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Contents and Distributions Characteristic of Selenium in Natural Soil Profile Samples from the Western Sichuan Plateau Area

ZHU Xiaohua, LIU Xiaoduan*, LIU Jiuchen, TANG Qifeng, MENG Tuo
The Key Laboratory of Eco-geochemistry, Minsistry of Land and Resources of China//National Reseach Center of Geoanalysis, Beijing 100037, China

There is a wide distribution of low selenium belts in China, resulting in a large area of relevant endemic disease. It is necessary to study on the regularity of selenium distribution in undisturbed soils and analyze the influence factors, so as to provide

for urban layout and agricultural production, to avoid the effect of low selenium on the population health. Barkam county, Zamtang county, Aba county, and Ruoergai county in the western Sichuan Province have been selected as the study area, which are in the famous low selenium belt in China in order to avoid the interference of human activities to selenium distribution and enrichment regularity. Six groups of natural soil profile samples have been collected in the areas with less human activities. Selenium concentrations in the samples have been analyzed and the basic statistics, correlation analysis of selenium with major elements, and principal component analysis have been made to study the influence factors. The results show that the soil selenium concentrations ranged from 0.06 to 0.16 μg·g-1, obviously lower than the global and China’s average soil selenium contents, in consistence with the rock research results, which showed that the geological background and the soil parent material are the main factors affecting the soil selenium contents. Principal component analysis and correlation analysis by SPSS revealed that organic matter, the element S, P, Ca, Si, Al, Mn and their compounds in soil are the important factors for controlling the selenium contents in soil profile. The enrichment and erosion of soil selenium have close relationships with these substances.

selenium; natural soil profile; geological background

10.16258/j.cnki.1674-5906.2015.04.019

X14

A

1674-5906（2015）04-0673-10

朱曉華，劉曉端，劉久臣，湯奇峰，孟拓. 川西高原天然剖面土壤硒的含量及分布特征[J]. 生態環境學報, 2015, 24(4): 673-682.

ZHU Xiaohua, LIU Xiaoduan, LIU Jiuchen, TANG Qifeng, MENG Tuo. Contents and Distributions Characteristic of Selenium in Natural Soil Profile Samples from the Western Sichuan Plateau Area [J]. Ecology and Environmental Sciences, 2015, 24(4): 673-682.

中國地質調查項目（12120113002500；12120113102100）

朱曉華（1979年生），男，助理研究員，博士，從事環境污染與修復研究。E-mail: zglzby@163.com

2014-09-09