RF磁控濺射沉積壓強(qiáng)對(duì)InGaZnO4薄膜特性的影響

RF磁控濺射沉積壓強(qiáng)對(duì)InGaZnO4薄膜特性的影響

閆小兵，史守山，婁建忠，鄭樹凱，曹智

(河北大學(xué)電子信息工程學(xué)院，河北省數(shù)字醫(yī)療工程重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，河北保定071002)

摘要：采用射頻(RF)磁控濺射沉積方法，在室溫不同壓強(qiáng)下在石英玻璃襯底上制備出高透光率與較好電學(xué)性質(zhì)的透明氧化物半導(dǎo)體InGaZnO4(IGZO)薄膜，并對(duì)薄膜進(jìn)行X線衍射(XRD)、生長(zhǎng)速率、電阻率和透光率的測(cè)試與表征.結(jié)果表明，實(shí)驗(yàn)所獲樣品IGZO薄膜為非晶態(tài)，薄膜最小電阻率為1.3×10-3 Ω·cm.根據(jù)光學(xué)性能測(cè)試結(jié)果，IGZO薄膜在200~350 nm的紫外光區(qū)有較強(qiáng)吸收，在400~900 nm的可見光波段的透過率為75%~97%.

關(guān)鍵詞：IGZO;沉積壓強(qiáng);光學(xué)性質(zhì);電學(xué)性質(zhì)

DOI：10.3969/j.issn.1000-1565.2015.03.004

中圖分類號(hào)：TB32文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

收稿日期:2014-10-08

基金項(xiàng)目：國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(61306098)；河北省自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(E2012201088;E2013201176)；河北省高等學(xué)校科學(xué)研究項(xiàng)目(ZH2012019；BJ2015008)；河北大學(xué)人才引進(jìn)基金資助項(xiàng)目(2011-219)

Influence of deposition pressure on optical and electrical properties of

IGZO films fabricated by radio frequency magnetron sputtering

YAN Xiaobing，SHI Shoushan，LOU Jianzhong, ZHENG Shukai， CAO Zhi

(1.College of Electronic and Information Engineering, Hebei University, Baoding 071002, China,)

Abstract:The InGaZnO4 films with high transmittance and better electrical properties were grown on a quartz glass substrate at room temperature under different pressures by RF magnetron sputtering deposition method. The X-ray diffraction pattern, the growth rate of the film, the resistivity and the light transmittance were measured. The results indicated that the IGZOfims was amorphous, and the minim resistivity was 1.3×10-3 Ω·cm.The abrupt absorption edge of the film appeared at about 200—350 nm, and the film presented a high transmittance of 75%—97% in the visible range from 400 to 900 nm.

Key words: IGZO; deposition pressure; optical properties; electrical properties

第一作者:閆小兵(1983-)，男，河南商丘人，河北大學(xué)副教授，主要從事阻變、鐵性薄膜和器件以及電荷俘獲存儲(chǔ)器等領(lǐng)域研究. E-mail: xiaobing_yan@126.com

由于顯示器的尺寸越來越大，非晶硅薄膜晶體管出現(xiàn)了以下缺陷：電子遷移率不足，均一性差，占用像素面積導(dǎo)致透光率降低.Hosono等[1]報(bào)道非晶銦鎵鋅氧可用作薄膜晶體管的有源層材料，并得到了強(qiáng)烈關(guān)注，他們提出組成非晶氧化物半導(dǎo)體的陽離子候選者應(yīng)當(dāng)從15種元素選出: Cu，Zn，Ga，Ge，As，Ag，Cd，In，Sn，Sb，Au，Hg，Tl，Pb和Bi.這些元素能夠組合成多種非晶態(tài)氧化物半導(dǎo)體，但是這些半導(dǎo)體僅有少數(shù)能既通過元素評(píng)定標(biāo)準(zhǔn)(主要包括元素的豐富度、產(chǎn)量、成本和毒性等)，又能通過器件評(píng)定標(biāo)準(zhǔn)(主要包括有源層半導(dǎo)體的金屬靶最高溫度、低溫工藝性能和可刻蝕性能)[2].非晶銦鎵鋅氧化物薄膜背板已成為大尺寸、高分辨率AMOLED[3]顯示和柔性顯示[4-5]的最佳候選者.InGaZnO4(IGZO)比傳統(tǒng)TFT的有以下優(yōu)點(diǎn)：更小的晶體尺寸，設(shè)備更輕薄;全透明，對(duì)可見光不敏感，能夠大大增加元件的開口率，提高亮度，降低功耗.IGZO的電子遷移率大約為10 cm2/V·s，比傳統(tǒng)材料進(jìn)步非常明顯，IGZO面板比傳統(tǒng)TFT面板有了全面的提升.Jung等[6]采用磁控濺射技術(shù)生長(zhǎng)了In-Ga-Zn-O(n(In2O3)∶n(Ga2O3)∶n(ZnO)) = 1∶1∶1)薄膜，薄膜在可見光區(qū)域的透過率大約為90%.Suresh等[7]利用脈沖激光沉積系統(tǒng)(PLD)生長(zhǎng)了IGZO(n(In2O3)∶n(Ga2O3)∶n(ZnO) = 1∶1∶10)薄膜，在可見光范圍內(nèi)薄膜的透過率可達(dá) 80%左右.目前，In-Ga-Zn-O薄膜的生長(zhǎng)制備條件與材料電學(xué)和光學(xué)性能之間的影響規(guī)律還鮮有報(bào)道，尤其是沉積氣壓影響著薄膜的光學(xué)和電學(xué)性質(zhì)，制約著薄膜的進(jìn)一步應(yīng)用.因此，本文重點(diǎn)深入和詳細(xì)地探索了沉積氣壓對(duì)薄膜的影響規(guī)律.在石英玻璃襯底上采用射頻磁控濺射技術(shù)(RF-sputtering)在不同壓強(qiáng)下制備了良好附著性能的非晶透明導(dǎo)電IGZO薄膜，重點(diǎn)研究了沉積氣壓對(duì)薄膜的結(jié)構(gòu)、光學(xué)和電學(xué)特性的影響.實(shí)驗(yàn)所獲得樣品IGZO薄膜的最小電阻率為1.3×10-3Ω·cm.樣品在波長(zhǎng)500~800 cm的可見光平均透過率為75%～97%.

1實(shí)驗(yàn)

實(shí)驗(yàn)內(nèi)容主要是考查在不同磁控濺射壓強(qiáng)下對(duì)IGZO薄膜的影響.石英玻璃(10 mm×10 mm×0.5 mm)，靶基距50 mm，背底真空度為3×10-4Pa，濺射功率為100 W，氬氣氣體流量為50 cm3/min，壓強(qiáng)分別為0.4，0.6，0.8，1.0，1.2，1.4，1.6，1.8 Pa，真空度和氣體流量分別由真空計(jì)和氣體流量計(jì)來調(diào)節(jié)和控制.基底溫度為室溫.薄膜樣品的結(jié)構(gòu)采用D /max-PC2500 X線衍射( Cu Kɑ,K=0.15 406 nm，XRD )進(jìn)行表征; 并分別使用TU-1901型雙光束紫外-可見分光光度計(jì)、SDY-4型四探針測(cè)試儀、SGC-10型薄膜測(cè)厚儀(測(cè)量精度<1 nm)測(cè)量樣品的光學(xué)透過率、方塊電阻R、厚度l.

2結(jié)果與分析

2.1　XRD測(cè)試與分析

圖1顯示的是IGZO薄膜的XRD圖.從圖1中可以看出測(cè)得的XRD圖譜中僅在20°~36°不存在尖銳的晶態(tài)相衍射峰，而存在彌散的非晶漫射峰，證明樣品結(jié)構(gòu)為完全的非晶態(tài)，而柵介質(zhì)多選擇非晶態(tài)[8].2θ角為20°~60°,可以看出樣品的衍射強(qiáng)度較弱,沒有明顯的衍射峰，但圖譜在20°，30°和60°附近出現(xiàn)3個(gè)非晶的包絡(luò).這一結(jié)果與他人有關(guān)IGZO薄膜結(jié)晶的結(jié)果一致[9].并且即使調(diào)整不同的生長(zhǎng)條件(氬氣壓強(qiáng)),所得IGZO薄膜樣品的XRD圖樣變化不大,均呈現(xiàn)明顯的非晶態(tài).

圖1　IGZO薄膜的XRD圖譜 Fig.1　XRD spectra of IGZO films

2.2　透射光譜測(cè)試

利用雙光束紫外分光光度計(jì)研究不同濺射沉積氣壓對(duì)IGZO薄膜的透射光譜影響，測(cè)量時(shí)采用未沉積石英玻璃基片作為參考片，圖2給出了由紫外可見分光光度計(jì)測(cè)出的不同濺射壓強(qiáng)下制備的IGZO薄膜的透過率隨波長(zhǎng)的變化關(guān)系，圖中8個(gè)薄膜樣品的濺射壓強(qiáng)分別為0.4，0.6，0.8，1.0，1.2，1.4，1.6，1.8 Pa.從結(jié)果可看出：IGZO薄膜在200~350 nm的紫外波段表現(xiàn)出較強(qiáng)的吸收，但在400～900 nm的可見光波段透過率很高，透射率可達(dá)到75%～97%.采用磁控濺射在室溫生長(zhǎng)的IGZO薄膜具有的無定形結(jié)構(gòu)[9-10]減少了晶界對(duì)入射光的瑞利散射，并且平整光滑表面也可以減小入射光的散射影響.

根據(jù)圖2的數(shù)據(jù)，光學(xué)帶隙寬度Eg是通過將α2-hν曲線的線性部分外推得到的(即α2=0時(shí)，hν的數(shù)值).α是吸收系數(shù)，可求得：α=(1/l)ln(1/T)，其中T是薄膜的透過率，l是薄膜的厚度[11].圖3給出了濺射壓強(qiáng)為0.6 Pa樣品的α2-hν曲線.利用Tauc Plot作圖法，薄膜的吸收系數(shù)α與光子能量hν的關(guān)系為

其中，A為常數(shù)，hν為光子能量，Eg為光學(xué)帶隙寬度.將α(hν)2與hν的關(guān)系曲線中的線性部分?jǐn)M合并延長(zhǎng)至α(hν)2=0 處，得到的橫軸截距就是材料的光學(xué)帶隙寬度.經(jīng)計(jì)算，IGZO薄膜在0.4~1.8 Pa氣壓的光學(xué)帶隙為3.6~3.8 eV，比ZnO光學(xué)帶隙寬度3.4 eV[12-14]略大.

圖2　不同沉積氣壓下制備的IGZO薄膜光學(xué) 透過率隨波長(zhǎng)的變化曲線 Fig.2　Optical transmittance withthe function of wavelength of IGZO films fabricated under different pressure

圖3　吸收系數(shù)的平方隨光子的能量的變化關(guān)系 Fig.3　Square of the absorption coefficient with the function of photon energy

2.3　膜厚、方塊電阻及電阻率分析

用SGC-10型薄膜測(cè)厚儀測(cè)量薄膜的厚度l，用SDY-4型四探針測(cè)試儀室溫下測(cè)量薄膜的方塊電阻R□，用公式ρ=R□·l計(jì)算薄膜的電阻率[15].圖4是生長(zhǎng)速率隨著沉積壓強(qiáng)增加的變化關(guān)系.可以看出隨著沉積壓強(qiáng)增加生長(zhǎng)速率在0.4~1.2 Pa逐漸降低，而在1.2~1.8 Pa，又有所升高.眾所周知，氣體分子平均自由程與氣體分子直徑和氣體壓強(qiáng)成反比關(guān)系，而與氣體的溫度成正比關(guān)系.在保持氣體溫度和氣體分子直徑不變的條件下,隨著濺射氣體氬氣壓強(qiáng)的變大,濺射粒子與氬氣的碰撞次數(shù)也會(huì)增多，這樣導(dǎo)致粒子能量在碰撞的過程中損失嚴(yán)重，導(dǎo)致濺射粒子到達(dá)不了基片或者無力沖破氣體吸附層，從而無法形成薄膜，即便勉強(qiáng)沖破氣體的吸附層，由于與基片的吸附能很小，因此沉積速率減慢[16].如果繼續(xù)增加濺射壓強(qiáng),氣體分子平均自由程將會(huì)減小,濺射粒子與氣體分子相互碰撞次數(shù)也因此增加,但是二次電子發(fā)射將會(huì)增強(qiáng)，放電也會(huì)加強(qiáng),導(dǎo)致濺射能力增強(qiáng),因此，沉積速率再次增大.

圖5是電阻率隨氣體壓強(qiáng)的變化關(guān)系，由圖可以看出，當(dāng)氣壓小于1.0 Pa時(shí)，薄膜的電阻率呈增加趨勢(shì).如果繼續(xù)增加濺射氣壓，真空腔室里的Ar粒子也會(huì)增多，濺射的粒子與Ar粒子碰撞的機(jī)會(huì)也會(huì)增多，從而平均自由程減小，粒子到達(dá)襯底表面的能量變小，載流子的遷移率會(huì)降低.此時(shí)，薄膜中的缺陷也會(huì)增多，各種散射機(jī)制增強(qiáng)，最終使得載流子遷移率降低.基于這兩點(diǎn)原因，薄膜的導(dǎo)電性能也變差.也有其他報(bào)道認(rèn)為，當(dāng)濺射氣壓增大時(shí)，薄膜表面的粗糙度會(huì)因此變大，而粗糙的表面較易吸附氧原子，這些氧原子又會(huì)束縛導(dǎo)帶中的電子，導(dǎo)致薄膜的載流子濃度降低[17]，這也是薄膜電阻率上升的主要原因.而當(dāng)氣壓增大超過1.2 Pa時(shí),薄膜中出現(xiàn)更多的缺陷，而有些缺陷是參與導(dǎo)電的，導(dǎo)致薄膜的電阻率下降.

圖4　IGZO薄膜的生長(zhǎng)速率隨濺射氣壓的變化 Fig.4　Dependence of sputtering pressure on the growth rate

圖5　IGZO薄膜的電阻率隨濺射氣壓的變化 Fig.5　Dependence of sputtering pressure on the electrical resistivity

3結(jié)論

利用射頻磁控濺射系統(tǒng)在石英玻璃襯底上制備了非晶態(tài)IGZO透明導(dǎo)電薄膜.系統(tǒng)研究了沉積氣壓對(duì)IGZO薄膜結(jié)構(gòu)、電學(xué)性能和光學(xué)性能的影響.研究結(jié)果表明：在0.4~1.2 Pa的沉積功率內(nèi)，實(shí)驗(yàn)制備的IGZO薄膜為非晶薄膜，500~800 nm可見光內(nèi)，薄膜的透過率達(dá)到75%～97%.實(shí)驗(yàn)所獲得樣品In-Ga-Zn-O薄膜的最小電阻率為1.3×10-3Ω·cm.

致謝：感謝中西部綜合實(shí)力提升工程支持.

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(責(zé)任編輯：孟素蘭)