橡膠粉/SBS復(fù)合改性瀝青研究進(jìn)展

王 明，余紅偉，魏 徵

(海軍工程大學(xué)理學(xué)院 化學(xué)與材料系，湖北 武漢 430033)

近年來(lái)由于交通運(yùn)輸?shù)难杆侔l(fā)展，交通量和汽車(chē)軸載迅速增加，對(duì)瀝青和瀝青混合料的路用性能提出了更高的要求。一方面要求瀝青混合料具有高溫穩(wěn)定性，即不產(chǎn)生車(chē)轍；另一方面又要求瀝青有更高的低溫抗裂性、抗疲勞性，延長(zhǎng)路面的使用年限[1-5]。瀝青路面技術(shù)的發(fā)展，對(duì)瀝青結(jié)合料的要求逐步提高，因此改性瀝青的研究也更加深入[6]。聚合物改性瀝青中，熱塑性彈性體苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物(SBS)改性瀝青的研究較為成熟，但由于聚合物普遍價(jià)格昂貴，生產(chǎn)的改性瀝青成本過(guò)高，存在著在路用性能上不能很好地滿(mǎn)足現(xiàn)實(shí)要求的弊端[7-9]。廢橡膠粉改性瀝青也存在許多問(wèn)題，橡膠粉和瀝青屬于熱力學(xué)不相容體系，基質(zhì)瀝青與橡膠粉難以發(fā)生化學(xué)結(jié)合[10]。橡膠的摻混量也是影響改性效果的最重要因素之一，而橡膠粉摻混量較低時(shí)，改性效果又不明顯，摻混量較高時(shí)，改性效果雖較好但體系黏度高，實(shí)際路面應(yīng)用限制較大[11]。針對(duì)目前橡膠粉、SBS作為改性劑單獨(dú)對(duì)瀝青改性所存在的不足，提出橡膠粉/SBS復(fù)合改性瀝青，這樣可以在保證瀝青具有較好改性效果的同時(shí)，獲得具有較低黏度、利于分散施工且有一定存儲(chǔ)穩(wěn)定性的復(fù)合改性瀝青料。

1 瀝青改性機(jī)理

1.1 橡膠粉改性機(jī)理

現(xiàn)代膠體理論認(rèn)為瀝青的結(jié)構(gòu)屬于膠體結(jié)構(gòu)，而改性瀝青所用膠粉一般是由天然橡膠或合成橡膠經(jīng)硫化磨粉而來(lái)，這種三維空間結(jié)構(gòu)的非極性分子極易在非極性的溶劑中發(fā)生溶脹作用。膠粉和瀝青的這種非極性相似性，使得改性機(jī)理十分復(fù)雜，目前研究認(rèn)為，膠粉改性瀝青主要有以下3種作用機(jī)理。

1.1.1 溶脹作用

橡膠粉在高速剪切機(jī)的作用下與瀝青均勻地共混在一起，一段時(shí)間的作用后，瀝青中的輕質(zhì)成分，如芳香分等進(jìn)入到橡膠粉中，其原有的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)槭杷啥嗫椎男鯛罱Y(jié)構(gòu)，而瀝青也由于輕質(zhì)油分的減少而變得黏稠，這種變化即為溶脹作用。在此作用下，瀝青與橡膠粉顆粒形成所謂的“位錯(cuò)”結(jié)構(gòu)，使得瀝青的空間網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)更加穩(wěn)定。有學(xué)者做的橡膠抽提實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)[12]，瀝青中的大部分橡膠粉都能夠回收，且性能不變；但抽提瀝青的各項(xiàng)性能有所下降，略好于基質(zhì)瀝青。這在一定程度上說(shuō)明了橡膠粉改性瀝青溶脹作用的物理性與可逆性。

1.1.2 相容作用

基質(zhì)瀝青是一種相對(duì)分子質(zhì)量、性質(zhì)與結(jié)構(gòu)差別較大的眾多分子或化合物所形成的高分子混合物。膠粉加入后通過(guò)溶脹作用達(dá)到一個(gè)動(dòng)態(tài)平衡；但是由于瀝青與橡膠粉分子結(jié)構(gòu)等的差異，此共混體系屬于熱力學(xué)不相容體系，存在著明確的界面層[13]，因此相容體系的好壞決定了瀝青的路用性能。相容性好，橡膠粉與瀝青質(zhì)膠團(tuán)能夠均勻分布，橡膠粉就不容易離析，穩(wěn)定敏感性低，長(zhǎng)時(shí)間存放也不會(huì)變形；相容性差，膠粉粒子成團(tuán)甚至分層分布在基質(zhì)瀝青中，十分不穩(wěn)定，造成瀝青路用性能較差。加入的橡膠粉摻混量不同，其相容體系也不同，因此，膠粉摻混量直接決定了改性瀝青的相容狀態(tài)，進(jìn)而決定了其路用性能。

1.1.3 增強(qiáng)作用

瀝青中橡膠顆粒為連續(xù)相，在凝膠膜的作用下與基質(zhì)瀝青相互黏結(jié)在一起，由于兩者模量的差異，在外應(yīng)力的作用下，兩者應(yīng)變不同步，當(dāng)達(dá)到基質(zhì)瀝青的極限應(yīng)力時(shí)，斷裂應(yīng)力突然集中在橡膠顆粒表面，這種應(yīng)力集中作用能誘發(fā)剪切帶和銀紋等[14]，消耗掉大量的能量，從而提高了改性瀝青的強(qiáng)韌度。同時(shí)橡膠顆粒具有很強(qiáng)的柔韌性，銀紋無(wú)法穿透橡膠顆粒，必須進(jìn)一步發(fā)展，改性瀝青的抗沖擊性能也能得到改善。另外，由于橡膠粉顆粒相對(duì)于瀝青分子來(lái)說(shuō)，體積更大，能有效地阻止銀紋的生長(zhǎng)和斷裂，減慢其發(fā)展成為破壞性裂紋的速度，因此瀝青低溫下的性能也更為優(yōu)異。

1.2 SBS改性瀝青相容性機(jī)理

王濤等[15]發(fā)現(xiàn)瀝青經(jīng)SBS改性后，沒(méi)有改變自身及瀝青分子的化學(xué)結(jié)構(gòu)，改性過(guò)程以物理改性為主。在共混體系中，SBS在瀝青中的溶脹與分離是一個(gè)動(dòng)態(tài)平衡的過(guò)程，在外應(yīng)力作用下，SBS顆粒以小分子的形式分散到瀝青中去，同時(shí)又在分子碰撞的過(guò)程中聚集成塊，當(dāng)兩者速率相同時(shí)，達(dá)到動(dòng)態(tài)平衡；這種動(dòng)態(tài)過(guò)程會(huì)對(duì)聚合物改性瀝青的空間三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)產(chǎn)生很大的影響。

瀝青的膠體結(jié)構(gòu)在SBS的溶脹作用下發(fā)生改變，瀝青的凝膠性增強(qiáng)，分子之間的相互作用力增大，從而對(duì)瀝青分子的流動(dòng)形變產(chǎn)生更好的約束作用，達(dá)到改善改性瀝青路用性能的目的。而一旦外界條件改變，相容性變差，部分被吸收、吸附的瀝青組分從聚合物組分中析出，膠體顆粒之間相互作用力減弱，滑動(dòng)變形約束能力降低，進(jìn)而導(dǎo)致瀝青性能下降。因此，瀝青組分對(duì)聚合物粒子的充分溶脹以及聚合物粒子對(duì)瀝青組分的良好吸附是對(duì)瀝青進(jìn)行聚合物改性、提高瀝青性能的基礎(chǔ)。

2 改性瀝青性能評(píng)價(jià)測(cè)試方法

對(duì)于復(fù)合改性瀝青的評(píng)價(jià)方法目前參照熱塑性彈性體SBS的技術(shù)要求，主要包括石油瀝青的三大指標(biāo)：軟化點(diǎn)、針入度和延度，以及彈性恢復(fù)和旋轉(zhuǎn)薄膜烘箱實(shí)驗(yàn)(RTTFOT)的結(jié)果等。

軟化點(diǎn)作為瀝青的基本指標(biāo)之一，直觀地反映出瀝青的溫度敏感性，也間接表征了瀝青的黏度性質(zhì)。我國(guó)對(duì)瀝青軟化點(diǎn)的測(cè)試方法為環(huán)球法，指瀝青在標(biāo)準(zhǔn)球作用下下降25.4 mm時(shí)的溫度。針入度也是一個(gè)常規(guī)的指標(biāo)，是瀝青標(biāo)號(hào)的依據(jù)，反映瀝青的黏稠度性質(zhì)。由于橡膠改性瀝青中存在著游離的微小顆粒，會(huì)影響到指針的下落，因此對(duì)于橡膠粉改性瀝青針入度的測(cè)定需要適當(dāng)增加針入度平行實(shí)驗(yàn)的次數(shù)，并取平均值，減少偶然誤差。延度是反映瀝青低溫性能的指標(biāo)，是瀝青混合料實(shí)際應(yīng)用性能的重要支柱。結(jié)合彈性恢復(fù)實(shí)驗(yàn)可以評(píng)價(jià)改性瀝青彈性性能指標(biāo)，用來(lái)衡量路面受力變形后的恢復(fù)能力。一般來(lái)說(shuō)，基質(zhì)瀝青脆性較高，拉力作用下極易斷裂，其恢復(fù)能力也相對(duì)較弱，而改性瀝青的彈性恢復(fù)能力較強(qiáng)，具有很好的抵抗外力變形的能力。薄膜烘箱實(shí)驗(yàn)(TFOT)揭示了瀝青熱拌和過(guò)程中與氧氣接觸引起的氧化以及因受熱引起的輕質(zhì)組分揮發(fā)而導(dǎo)致瀝青硬化的變化規(guī)律，反映瀝青的抗老化性能。但對(duì)于改性瀝青來(lái)說(shuō)，由于在不完全相容體系下，長(zhǎng)期靜止?fàn)顟B(tài)下會(huì)發(fā)生離析而影響瀝青的老化進(jìn)程，因此對(duì)于改性瀝青一般采用RTTFOT實(shí)驗(yàn)，即在整個(gè)實(shí)驗(yàn)過(guò)程中始終保持旋轉(zhuǎn)和攪拌的狀態(tài)，來(lái)模擬瀝青混合料拌和時(shí)的實(shí)際情況[16]。

3 國(guó)內(nèi)外發(fā)展現(xiàn)狀

3.1 橡膠粉改性瀝青

20世紀(jì)40年代，美國(guó)橡膠回收公司利用干拌法生產(chǎn)出橡膠粉瀝青混合用料[17]。20世紀(jì)60年代初期，美國(guó)的濕拌技術(shù)已經(jīng)發(fā)展成熟，并采用此種技術(shù)生產(chǎn)出了Over flex TM橡膠瀝青混合料[18]。Jeong Kyu-Dong等[19 ]研究發(fā)現(xiàn)，橡膠粉在較高的溫度下改性瀝青時(shí)僅發(fā)生膨脹現(xiàn)象，這種低溫和低剪切速率下制備的改性瀝青是非均相體系，可以達(dá)到降低瀝青的低溫脆性，提高常溫下抗車(chē)轍能力的目的，但最突出的問(wèn)題是由于橡膠顆粒的離析，存儲(chǔ)穩(wěn)定性較差，這種改性瀝青的黏度也較大，實(shí)際道路施工應(yīng)用較為困難。Travis[20]認(rèn)為硫—硫鍵的熱穩(wěn)定性比碳—碳鍵差，因此高溫和高剪切速率下橡膠粉顆粒中的硫—硫鍵更易斷裂，發(fā)生脫硫使其恢復(fù)生膠的性能，改善瀝青較低溫度下的流變性。Memon等[21]同樣也發(fā)現(xiàn)了高溫和高剪切速率條件下有利于橡膠顆粒的脫硫化。但同時(shí)長(zhǎng)時(shí)間高溫和大剪切變形會(huì)造成瀝青熱氧老化、輕質(zhì)組分揮發(fā)及黏彈性下降的問(wèn)題。

我國(guó)自20世紀(jì)開(kāi)始關(guān)注橡膠粉改性瀝青的研究，也取得了不錯(cuò)的成果。目前全國(guó)已有大面積的橡膠粉改性瀝青路面，多年實(shí)踐驗(yàn)證了橡膠粉改性的瀝青路段比一般路段的車(chē)轍要小，抗滑性能更好，同時(shí)高低溫性能有很大的改善。

張麗萍等[22]研究了橡膠粉摻混量對(duì)改性瀝青性能的影響作用，發(fā)現(xiàn)摻入一定量的橡膠粉后，瀝青的抗低溫變形能力及軟化點(diǎn)溫度得到明顯提高。張小英等[23]研究了橡膠粉在不同溶解度下對(duì)改性瀝青的低溫蠕變性能和動(dòng)態(tài)剪切流變性的影響，實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，隨著溶解度的不斷增加，改性瀝青黏度不斷降低，但低溫蠕變勁度和蠕變勁度斜率變化并不明顯。葉智剛等[24]研究了橡膠粉粒徑、種類(lèi)及基質(zhì)瀝青的牌號(hào)對(duì)膠粉改性瀝青性能的影響，實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，不同粒徑的橡膠粉對(duì)膠粉改性瀝青的性能明顯不同；膠粉摻混質(zhì)量分?jǐn)?shù)在20%時(shí)，改性的效果相對(duì)較好，摻混質(zhì)量分?jǐn)?shù)超過(guò)20%時(shí)，改性瀝青的性能變化并不大；基質(zhì)瀝青中輕質(zhì)組分的含量對(duì)膠粉改性瀝青的性能影響較大，瀝青中輕質(zhì)組分含量越高，改性的效果越明顯。張錄平等[25]對(duì)橡膠的老化實(shí)驗(yàn)研究現(xiàn)狀進(jìn)行了總結(jié)與歸納,認(rèn)為橡膠材料的老化實(shí)驗(yàn)研究正朝著多因子、同步循環(huán) 、復(fù)雜承載以及計(jì)算機(jī)模擬材料老化過(guò)程的方向發(fā)展。黃文元等[26]對(duì)膠粉改性瀝青進(jìn)行了研究，通過(guò)膠粉改性瀝青和SBS改性瀝青車(chē)轍實(shí)驗(yàn)、馬歇爾實(shí)驗(yàn)的對(duì)比分析，參考了美國(guó)的改性瀝青規(guī)范，建立了適于我國(guó)膠粉改性瀝青的技術(shù)體系。

3.2 SBS改性瀝青

相比橡膠粉改性瀝青，學(xué)者們對(duì)聚合物改性瀝青的認(rèn)識(shí)較晚，隨著交通對(duì)路面的要求越來(lái)越高，聚合物改性瀝青慢慢地成為了研究的熱點(diǎn)。熱塑性彈性體改性瀝青的發(fā)展主要經(jīng)歷了丁苯橡膠(SBR)干拌改性、SBS改性、熱塑性樹(shù)脂聚乙烯(PE)改性、乙烯-醋酸乙烯(EVA)改性這么幾個(gè)過(guò)程。近年來(lái)SBS改性瀝青成為應(yīng)用最廣泛的改性材料之一。在熱塑性彈性體SBS改性瀝青的應(yīng)用方面美國(guó)具有較為完善的標(biāo)準(zhǔn)，甚至在線型SBS和星型SBS不同形態(tài)上也分別有不同的標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定。

國(guó)外研究學(xué)者對(duì)SBS改性瀝青的機(jī)理、性能評(píng)價(jià)、工藝性能等也進(jìn)行了很多的探究，普遍認(rèn)為由于分散到瀝青中的SBS發(fā)生溶脹，形成彈性網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，進(jìn)一步與成膠質(zhì)狀態(tài)的基質(zhì)瀝青建立起新的體系，使得SBS改性瀝青的彈性、塑韌性同時(shí)得到提高。Brule等[27]采用紅外光譜(FTIR)分析研究了用CS2溶解SBS后改性瀝青的性能特點(diǎn)。Adedeji等[28]通過(guò)透射電鏡(TEM)對(duì)SBS改性瀝青的相結(jié)構(gòu)進(jìn)行觀察，發(fā)現(xiàn)SBS相在瀝青中呈連續(xù)狀。

我國(guó)在SBS改性瀝青方面也有大量的研究，黃衛(wèi)東等[29]研究了SBS與瀝青的混合機(jī)理，提出了SBS瀝青體系的溶脹平衡理論，并借助掃描電鏡(SEM)，從微觀的角度分析了SBS改性瀝青的穩(wěn)定機(jī)理。張芹芹[30]發(fā)現(xiàn)在相同工藝下，與傳統(tǒng)改性瀝青相比，改性乳化瀝青的軟化點(diǎn)、5℃延度、彈性恢復(fù)性能等均有一定程度的下降，主要原因是SBS發(fā)生了聚集，F(xiàn)TIR發(fā)現(xiàn)瀝青和SBS分子之間的交聯(lián)結(jié)構(gòu)并沒(méi)有發(fā)生化學(xué)變化，乳化改性瀝青的微觀結(jié)構(gòu)也并沒(méi)有改變。郭淑華等[31]認(rèn)為，SBS的形態(tài)會(huì)影響改性瀝青的效果，線性SBS改性瀝青低溫延度性能較好，穩(wěn)定性更高，星型SBS改性瀝青的軟化點(diǎn)明顯要高。

3.3 橡膠粉/SBS復(fù)合改性瀝青

對(duì)于瀝青復(fù)合改性的研究較單一改性劑改性瀝青要晚很多，出于經(jīng)濟(jì)發(fā)展的需要，各高校、研究單位等對(duì)改性瀝青的性能做了大量的研究，關(guān)鍵是在復(fù)合改性瀝青的生產(chǎn)工藝上進(jìn)行了一系列的改進(jìn)。張宗輝[32]對(duì)橡膠粉 /SBS復(fù)合改性瀝青的生產(chǎn)工藝進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)在改性瀝青的實(shí)際生產(chǎn)中，瀝青的品種、反應(yīng)溫度、改性劑摻混量、剪切速率等因素對(duì)配伍性影響很大，另外，攪拌溶脹的時(shí)間不夠或者缺少指定的成分，產(chǎn)品的最終性能都會(huì)受到一定的影響。在取得較好改性效果的同時(shí)，橡膠粉和SBS的摻混量較高，存在著生產(chǎn)成本過(guò)高，體系黏度較大的問(wèn)題。也有研究者從橡膠粉和SBS的結(jié)構(gòu)性質(zhì)2個(gè)角度對(duì)改性瀝青的機(jī)理分別進(jìn)行了研究分析，但都沒(méi)有系統(tǒng)地闡述橡膠粉和SBS復(fù)合作用對(duì)瀝青各性能的影響。

涂娟、袁軍[33]研究表明，在SBS改性瀝青中添加一定量的橡膠粉可以明顯改善瀝青的耐熱、耐老化及抗紫外線老化性能，并且橡膠粉含量越高，抗老化性能越好。此外，相對(duì)于傳統(tǒng)的瀝青路面而言，橡膠瀝青路面確實(shí)具有更好的減噪效果。韋大川[34]通過(guò)對(duì)比測(cè)試發(fā)現(xiàn)，隨著車(chē)速的提高，橡膠粉/SBS復(fù)合改性瀝青路面相對(duì)于SBS改性瀝青路面，其抗震減噪效果也更明顯。因此，橡膠粉/SBS復(fù)合改性瀝青為高速公路減震降噪方面提供了一個(gè)新的研究思路。

4 結(jié)束語(yǔ)與展望

總的來(lái)說(shuō)，橡膠粉改性瀝青在高、低溫性能方面表現(xiàn)優(yōu)異，抗老化能力也有所提高，同時(shí)也降低了總成本，結(jié)合廢橡膠制粉工藝，還能達(dá)到保護(hù)環(huán)境、節(jié)約資源的目的。瀝青通過(guò) SBS 改性后，瀝青彈性變形能力及彈性恢復(fù)能力明顯提高，在荷載作用下承擔(dān)和消散應(yīng)力的能力得到強(qiáng)化，使得 SBS 改性瀝青耐高低溫性能及耐久性能得到大幅度提升。但在實(shí)際應(yīng)用中也存在許多問(wèn)題，如改性劑摻混量的成本與成品性能之間的矛盾，橡膠粉及SBS與基質(zhì)瀝青復(fù)合體系的相容性問(wèn)題，改性瀝青的存儲(chǔ)穩(wěn)定性問(wèn)題等。橡膠粉/SBS復(fù)合改性技術(shù)為解決這些問(wèn)題提供了一個(gè)新的思路，既有望獲得較好的改性效果，降低成本，有利于分散施工，又具有一定存儲(chǔ)穩(wěn)定性。但目前對(duì)橡膠粉/SBS改性瀝青的研究還處于一個(gè)不成熟的階段，研究主要集中在現(xiàn)場(chǎng)制備瀝青混合料及路用性能等方面，對(duì)改性的微觀機(jī)理、高溫存儲(chǔ)穩(wěn)定性、老化性能等方面關(guān)注得很少。因此，橡膠粉/SBS復(fù)合改性瀝青的研究具有廣闊的發(fā)展前景。

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