黃土塬區大氣降水的氫氧穩定同位素特征及水汽來源

陳　曦, 李　志,,*, 程立平, 劉文兆, 王　銳

1 西北農林科技大學資源環境學院，楊凌　712100

2 黃土高原土壤侵蝕與旱地農業國家重點實驗室，楊凌　712100

3 平頂山學院資源與環境科學學院，平頂山　467000

4 河南理工大學測繪與國土信息工程學院，焦作　454000

黃土塬區大氣降水的氫氧穩定同位素特征及水汽來源

陳曦1, 李志1,2,*, 程立平3, 劉文兆2, 王銳4

1 西北農林科技大學資源環境學院，楊凌712100

2 黃土高原土壤侵蝕與旱地農業國家重點實驗室，楊凌712100

3 平頂山學院資源與環境科學學院，平頂山467000

4 河南理工大學測繪與國土信息工程學院，焦作454000

摘要:降水是水資源的主要輸入，分析其氫氧穩定同位素特征可為水循環研究提供重要的背景信息。基于4a的降水樣品采集，測定和分析了黃土塬區降水氫氧同位素(2H,17O和18O)的組成特征，進而分析了其水汽來源。降水同位素有明顯的年內變化，2—6月富集而7—11月貧化；δD和δ18O存在雨量效應和溫度效應，分別出現在6—9月和10—5月；但這些組成特征受氣候變異影響存在年際差異。綜合分析降水方程線、D盈余和17O盈余，發現黃土塬區6—9月降水來自海洋性氣團，10—5月降水是局地水汽蒸發和大陸性氣團起主導作用；雨季少數降水事件直接來源于海洋性氣團，其他降水事件則是海洋性氣團經再分配相對濕度達90%左右時才產生。全年至少30%的降水事件經歷了嚴重的二次蒸發。

關鍵詞：大氣降水；氫氧同位素；水汽來源；黃土塬區；17O盈余

Analysis of stable isotopic composition and vapor source of precipitation at the

Changwu Loess Tableland

氫氧穩定同位素是水分子重要的構成成分，作為示蹤元素廣泛應用于水循環的研究[1- 3]。大氣降水是陸地水資源的基本來源[4]，是水循環的一個重要環節，對降水中氫氧同位素進行研究是利用同位素技術研究區域水循環的前提[5]。大量研究證明降水中穩定同位素組成存在很大的時空差異，受到多種因素的影響，如水汽源地、緯度、降雨量、溫度和與海岸線距離等[3- 4,6]。研究降水同位素的變化特征，對揭示水汽源地、降水形成氣象條件，深入了解區域水循環過程具有重要的意義。

1966年在珠穆朗瑪峰的科學考察為我國的降水穩定同位素研究拉開了序幕[7]，至今已有50年歷史，在此期間開展了不同規模的取樣工作。在全國范圍，柳鑒容和宋獻方[8]等依據GNIP與CHNIP的數據對中國大氣降水的同位素特征進行分析，將全國分為不同區域進行了比較。區域范圍上，李小飛、張明軍[9]等通過降水同位素分析并結合HYSPLIT模型，得出東北地區水汽來源于大西洋和北冰洋的冷濕水汽與太平洋的暖濕水汽；章新平、劉晶淼等[10]發現西南地區旱季水汽來源于西風帶輸送和內陸再補給水汽，雨季來源于低緯度海洋。流域尺度上也有不少研究，如東臺溝流域[11]、錫林河流域[12]、烏魯木齊河流域[5]、岔巴溝流域[2]。

黃土高原地形復雜,地理條件惡劣，水資源先天不足且分布不均，土壤水分經常處于虧缺狀態，土壤干層、地下水位下降等問題日益嚴重。同位素示蹤法在研究這些問題時具有極大的優勢，但需要明確該區的大氣輸入情況。目前有少數研究評估了黃土高原的降水同位素特征，如干旱半干旱區的延安地區[13]、蘭州及周邊區域[14]和榆林市岔巴溝流域[2]。在岔巴溝流域，劉鑫等進一步結合地下水同位素數據，發現地下水主要來源于降水，并且大部分降水經歷了強烈的蒸發作用。比較而言，對于半濕潤區的大氣降水同位素特征研究很少。為此，本研究選取黃土塬區的長武塬作為研究區域，結合多年降水同位素數據與氣象數據，從同位素變化特征、氘盈余、17O盈余等方面，深入探討黃土塬區的降水水汽來源，以期能夠為黃土高原的水循環研究提供基本的參考信息。

1樣品采集與數據分析

1.1區域概況

圖1　研究區域地理位置Fig.1　Location of research area

研究區域為黃土高原中南部的長武塬區(圖1)，海拔1220m，屬于暖溫帶半濕潤大陸性季風氣候，夏季炎熱多雨，冬季寒冷干燥。多年平均降水量578mm，年均氣溫9.1℃，>10℃積溫3029℃，無霜期171d。全年降水分布極不均勻，集中于7—9月，其間的降水量占全年降水量的55%以上，且多以中到暴雨的形式落下，而其他月份的降雨多以小到中雨形式落下。長武塬區為典型的雨養農業區，黃土堆積深厚，土地利用方式主要為農地、草地、林地、果園及非生產地(居民用地、道路利用及難利用地等)，絕大部分生產可利用地都分布在塬面和梁頂上。土壤主要是黑壚土和黃墡土，母質為中壤質馬蘭黃土，土壤容重在1.23—1.44g/cm3之間，主要變化在0—1m土層[15- 16]。黃土塬區非飽和層深厚，地下水埋深40—80m。

1.2降水樣采集與測定

在中國科學院長武農業生態試驗站(35°14′30″N、107°41′17″E)對歷次降水事件的雨水進行收集，密封于100 mL的聚乙二烯塑料瓶中，低溫保存；同時對長歷時降雨事件進行了雨水過程樣的收集，取樣的年份為2005年、2010年和2012—2013年。其中，2012年降水樣僅包括7—10月。氫氧穩定同位素使用LGR LIWA V2進行測定，δD和δ18O的精度分別為0.5‰和0.1‰ (2013年水樣采用LGR IWA- 45EP進行測定，能同時分析δD、δ17O和δ18O，精度分別為0.5‰、0.1‰和0.1‰)。

此外，文中所用降水量、氣溫等氣象數據來源于長武農業生態試驗站觀測資料，氣象站采用的是人工記錄與自動記錄結合的方法采集數據。降雨量采用RG13型雨量計觀測，溫度與濕度采用HMP45D溫濕度傳感器觀測，在自動監測數據缺失情況下，日降雨量通過SMI-A雨量器人工觀測，取每日8時至次日8時雨量和。

1.3數據分析

首先分析降水氫氧同位素的基本特征，氫氧同位素含量隨時間的變化；其次，分析降水同位素組成的影響因子，主要從降水量效應和溫度效應兩個方面進行；最后，建立區域降水方程線、計算D盈余和17O盈余，分析水汽來源。需要注意的是，2012年僅收集了4個月的降水樣，分析年際變化時不采用；17O僅有2013年的數據，分析時可能存在一定的局限。

2大氣降水氫氧穩定同位素組成特征

2.1時間變化

所有降水事件中的δD、δ17O和δ18O變化范圍較大，分別介于-142.01‰—-0.51‰、-9.12‰—-0.84‰和-19.62‰—-1.17‰；月均加權值波動變小，分別介于-88.62‰—-27.90‰、-6.97‰—-2.28‰和-12.42‰—-5.08‰。降水中的氫氧同位素組成存在明顯的年內變化，7—11月同位素貧化(δ18O: -12.42‰ — -9.96‰、δD:-88.62‰ — -65.18‰)而2—6月富集(δ18O: -7.89‰— -5.08‰、δD:- 50.08‰— -27.90‰)；最小值多出現在7月，重同位素含量明顯低于其他月份；而富集月份的同位素組成相對穩定，δ18O基本在-6‰微弱變化，δ17O基本在-4‰左右(圖2)。全年整體呈現夏低冬高的特點，與西北干旱區[17]、烏魯木齊河流域[5]、黃河上游區域[18]的降水同位素組成特點相反，而與云南地區[19]、長江流域[20]的特點相似，表明了黃土塬區不同季節水汽來源的不同，且水汽源地與受季風影響的長江流域、西南地區更接近。同時，相較于長江流域(6月)，黃土塬區7月降水同位素貧化，也表明了水汽在輸送過程中時間上的推移。

圖2　月降水量與月均加權δ18O和δ17O Fig.2　Monthly precipitation amount and the volume-weighted δ18O and δ17O

δD、δ17O和δ18O的年均加權平均值為-72.33‰、-5.89‰和-10.38‰；但存在年際變化，2005年明顯高于2010和2013年(表1)。2005年δ18O的最小值沒有出現在降水量最充足的7月，且3—7月明顯較其他年份富集。而2005年5月的降水量達到99.8 mm，遠高于多年平均值(52.9 mm)。2005年夏季和秋季氣溫是1951年以來同期最高和第二高，這導致了更強的蒸發和同位素分餾；冬季氣溫偏低甚至出現了突襲全球的暴雪[21]。因此，受氣候變異的影響，2005年同位素組成偏高。同時，東亞夏季季風在2005年較常年偏強，導致我國降雨帶北移[22]，這可能是5月降水較常年偏高的原因，進而影響到降雨中穩定同位素的組成。

表1　年降水量和年均加權的同位素值

2.2降水量效應與溫度效應

對降水量與同位素組成進行回歸分析(圖3)，發現在年尺度上僅2005年不存在雨量效應，將全年分成6—9月(雨季)和10—5月(干季)進一步分析，分別進行回歸分析(圖4)，發現2005年10—5月、2010和2013年6—9月降水量與δ18O顯著負相關：δ18O=-0.073P-3.09 (R2=0.65)，δ18O=-0.093P-8.19 (R2=0.38)，δ18O=-0.091P-6.79 (R2=0.40)。2010與2013年的雨量效應均發生在雨季且線性方程相似，而2005年的雨量效應出現在干季，這進一步體現了降水同位素的年際變異。另外，與前人研究比較發現，黃土塬區降水同位素組成與降水量的關系(不考慮2005年)與柳鑒容[17]等在西北干旱半干旱地區的研究一致，均在雨季具有明顯的雨量效應，但黃土塬區斜率約為-0.09‰/mm，變化幅度為西北地區的225%，進一步說明黃土塬區與西北內陸干旱半干旱區在雨季有著不同的水汽來源。

圖3　降水量與δ18O的關系Fig.3　Relationship between δ18O and precipitation amount

圖4　降雨δ18O與溫度的關系Fig.4　Relationship between isotopic composition (δ18O) of precipitation and temperature

圖5　大氣降水δD和δ18O的關系Fig.5　Relationship between δD and δ18O

對日降水的δ18O值與日均氣溫進行分析發現(圖5)，數據散布范圍較大，在年尺度上沒有相關性。但將數據按照雨季與干季分別統計后發現，2005年的雨季、2010與2013年的干季降水δ18O具有較為明顯的溫度效應：δ18O=0.36T-14.77 (R2=0.11)、δ18O=0.21T-9.31 (R2=0.13)和δ18O=0.52T-11.48 (R2=0.36)，而在西北干旱半干旱區，降水同位素在年尺度上溫度效應十分顯著。表明了在雨季溫度效應被雨量效應所掩蓋，也驗證了隨著向內陸的延伸, 溫度逐漸代替降水量而成為影響δ18O變化的主要因子[23]。

3水汽來源

3.1降水線方程

受大尺度海洋大氣環流以及近地面氣象條件影響，不同地區都有反映其降水規律的區域降水線(LMWL)[19]。根據所有水樣的δD和δ18O求得大氣降水線方程(圖6)為：δD=7.36δ18O +3.59 (R2=0.94)。該方程與Craig[24]于1961首次提出的全球降水線方程(GMWL)δD=8δ18O+10、鄭淑慧[25]等于1983年首次提出的中國降水線方程δD=7.9δ18O+8.2相比較，斜率與截距均偏小。較低的斜率和截距表明雨滴降落過程受到了二次蒸發的影響，同位素發生了不平衡分餾。孟玉川、劉國東[26]研究表明小降雨事件的雨滴在降水過程中受云下二次蒸發的影響而發生強烈的同位素動力分餾效應，使降水線的斜率和截距變小，本研究監測的各場次降雨事件絕大多數屬于0—10 mm的小降雨事件。同時，斜率小于8表明該區降水的來源于具有不同穩定同位素比率的源地[7]；圖6中GMWL與LMWL的交點(δD=-70.16‰，δ18O=-10.02‰)，可近似反映出水汽源的原始平均同位素組成[18]。

圖6 　氘盈余的年內變化Fig.6　Variations of deuterium excess in precipitation

黃土塬區LMWL為δD=7.36δ18O + 3.59 (R2=0.94)，與榆林市岔巴溝流域2004—2006年δD=7.57δ18O +3.9 (R2=0.94)[2]和GNIP西安站1985—1992年δD=7.49δ18O+6.1 (R2=0.92)相似，但與西北地區[17]2005年δD=7.05δ18O-2.17 (R2=0.95)、GNIP蘭州站1985—1999年的δD=7.01δ18O+1.53 (R2=0.94)差異較大。沿西安—長武—蘭州，LMWL的斜率和截距都在不斷下降，表明西安—長武—蘭州處于同一水汽路徑上，水汽輸送過程中，水汽蒸發強烈，越往內陸同位素分餾越嚴重。

3.2氘盈余

氘盈余(d=δD-8δ18O)受水汽源地的溫度、相對濕度、風速等氣象條件以及水汽路徑中大陸蒸發水汽的影響[27]，直觀反映地區降水蒸發凝結過程的不平衡程度，是示蹤水汽源區的一個重要參數[18]。研究區域d值介于-18.75‰—28.73‰，平均值為10.8‰，接近全球平均的10‰，表明該區的水汽來源應該是海洋氣團主導；但從月變化上看(圖7)，d值除了雨季幾個月份低于10‰外，多數月份高于全球平均水平的10‰，而局地蒸發水汽參與水分循環是氘盈余偏大的一個重要因素[28- 29]，說明局地蒸發水汽在降水中起到了重要的作用。

按照月降水量加權平均(圖7)，6—9月降水的d值較同年其他月份低，而低緯度地區的海洋性氣團具有高濕度，低d值的特點，說明其降水主要受海洋氣團影響，而10—5月主要受局地蒸發與大陸性氣團影響。δ18O 7—11月含量較低，與低d值的6—9月的在7—9月重疊，說明海洋氣團在7—9月起到主導作用，這也與當地降水量在7—9月最大表現一致。2013年5月氘盈余出現了極低值5.89‰，在這個月的三場降雨(5.6、5.24、5.26)中，其氘盈余分別為13.88‰、-2.67‰、8.76‰，5.6日降雨的氘盈余接近4月份的值，而5.24與5.26的兩場降雨氘盈余較低，說明造成5月氘盈余出現極低值的原因可能是海洋氣團于5月下旬提前到來，而此時大氣溫度不高，空氣濕度較高，海洋氣團在水汽傳輸過程中，未發生強烈的不平衡分餾，使得氘盈余在5月能夠保持較低的水平。

圖7　氧同位素降水方程線與17O盈余和相對濕度的關系Fig.7　The local meteoric water line of oxygen isotopes and the relationship between 17O-excess and relative humidity

3.317O盈余分析

按照質量分餾原理，δ18O變化應接近δ17O變化的兩倍[30]，故不能為水循環提供更多的信息，且17O在自然界的含量遠較18O低(0.038%和0.2%)而難以測量，因此，17O常常被忽略。但1973年Clayton等發現了非質量氧同位素分餾效應[31]，2002年Miller進而推導出了量化非質量氧同位素分餾的公式。基于上述研究，17O的全球大氣降水方程線(GMWL)和17O盈余的概念被陸續提出，并且發現17O盈余不受溫度影響而與海洋大氣的相對濕度(RH)顯著負相關[32]。這些研究表明17O可為水循環研究提供了一種重要的信息來源。

17O同位素GMWL：δ′17O=0.528δ′18O+0.000033(R2=099999)

17O盈余計算公式：17O-excess=δ′17O=0.528δ′18O

式中，δ18O和δ17O分別代表水體中18O和17O組成，而δ′=ln(δ+1)。由于17O-excess的量級非常小，所以最終結果乘以106。

研究區2013年δ17O介于-9.12‰—-0.84‰，平均值為-4.34‰。對氧同位素(17O、18O)數據進行回歸，建立了氧同位素的LMWL為δ′17O =0.5258δ′18O +0.0003 (R2=0.996)。氧同位素GMWL在海面上海水蒸發達到平衡分餾(RH=100%)時其斜率是0.529，但擴散到干空氣后斜率會逐漸降低至0.518[33]。研究區氧同位素LMWL的斜率介于海面水汽斜率0.529與干空氣0.518之間，這表明該區處于海洋氣團向內陸干旱區遷移的路徑上，大氣降水主要來自海洋氣團。

研究區降水的17O盈余變幅很大，介于-123.66—341.12 meg，平均值為71.63 meg，遠較海水的17O盈余(一般為負值)大，說明海洋氣團到達該區過程中同位素經歷了嚴重的富集。17O盈余的負值和正值分別占總數的30%和70%，但Luz和Barkan的研究中來自世界52個場次降水中17O盈余的負值僅有2個[33]。此種差異可以通過蒸發實驗的結果解釋，蒸發導致水殘留比率降低，δ′18O不斷增加而17O盈余降低并下降為負值[33]。17O盈余為負的降水事件的RH為79%，低于17O盈余為正的降水事件(88%)。而干季和雨季都存在17O盈余為負的情況，可見，該區降水形成過程中普遍經歷了嚴重的二次蒸發，其比例可能大于17O盈余為負的30%。

2013年降水的17O盈余在干季隨RH增高而顯著升高(y=6.99x-520.62,R2=0.70)，在濕季和全年也都存在不顯著的正相關趨勢，而相關研究表明17O盈余與海面大氣的RH顯著負相關[34]。雨季少數降水事件的17O盈余在RH增加過程中(57%—82%)確實降低，但其他降水的17O盈余基本都在RH=90%這條直接上，這表明雨季少數降水可能直接來源于海洋氣團，而其他降水則是海洋氣團經歷了復雜的重新分配過程導致RH達到90%左右時才能發生降水。而干季降水17O盈余與RH顯著正相關，說明其水汽來源是內陸；具體來說，RH大時蒸發能力弱故17O盈余大，而RH小時需要過度蒸發以形成降水而導致17O盈余小甚至是負值。

4結論

黃土塬區降水穩定同位素在觀測期間表現出明顯的年際變化。受氣候變異的影響，2005年的降水同位素組成明顯偏高，進而使得溫度、雨量與同位素組成之間關系與其他年份相反，6—9月降水同位素受溫度控制，9月后受降雨量影響。同時，同位素組成存在年內變化，2—6月富集，7—11月貧化。研究結果顯示，黃土塬區降水同位素的變化特征與西北干旱半干旱地區研究結果相反，而與受東亞季風影響的長江流域相似。這是由于西北地區干旱半干旱區幾乎常年處于西風帶中[35]，而黃土塬區處于季風非季風過渡區，水汽來源主要受東亞季風影響。

通過建立黃土塬區降水線方程發現，西安—長武—蘭州一線，斜率與截距逐步減小，說明其處于同一水汽路徑上，在水汽輸送過程中，越往內陸經歷了越強的同位素分餾效應。氘盈余計算結果也表明在雨量最充足的7—9月，水汽來源于低緯度地區的海洋性氣團，雨季過后則主要受大陸性氣團及區域水汽的影響。

利用17O 同位素進行進一步分析發現，黃土塬區至少30%降水事件經歷了嚴重的二次蒸發，雨季少數降水事件直接來源于海洋性氣團，其他降水事件則是海洋性氣團經再分配相對濕度達90%左右時才產生。利用17O進行水汽來源分析尚處初步應用階段，數據分析可能不夠充分。如何充分利用17O同位素，對傳統氫氧同位素(18O和2H)進行補充，是今后的研究重點之一。

致謝：中國科學院長武農業生態試驗站提供氣象數據，中國旱區節水農業研究院幫助測定氫氧同位素，李玉成、張志強、向偉幫助水樣采集，特此致謝

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CHEN Xi1， LI Zhi1,2,*，CHENG Liping3，LIU Wenzhao2，WANG Rui4

1CollegeofNaturalResourcesandEnvironment,NorthwestAgricultureandForestryUniversity,Yangling712100,China

2StateKeyLaboratoryofSoilErosionandDrylandFarmingonLoessPlateau,Yangling712100,China

3CollegeofResourceandEnvironmentScience,PingdingshanUniversity,Pingdingshan467000,China

4SchoolofSurveyingandLandInformationEngineering,HenanPolytechnicUniversity,Jiaozuo454000,China

Abstract：As important constituents of a water molecule, the stable hydrogen and oxygen isotopes are ideal conservative tracers for water source, and thus, have been widely used in water cycle research. Precipitation is the main input of water resources; therefore, analysis of its hydrogen and oxygen isotopic compositions can provide basic information for water cycle. Until now, some research has been carried out for the arid and semi-arid regions on the Loess Plateau; however, few studies have focused on the semi-humid region. The Changwu Loess Tableland, which is located in the southern part of the central Loess Plateau and is characterized by a warm temperate, semi-humid, continental monsoon climate (annual mean precipitation is 578 mm), has been studied. In this study, the hydrogen and oxygen isotopic compositions (2H,18O and17O) of precipitation and some climatic factors (temperature, precipitation amount, humidity) of four years (2005, 2010, 2012—2013) have been determined fort the investigation of the vapor source of precipitation. Both seasonal and inter-annual variations were detected from the isotopic compositions of the precipitation. The isotopic compositions were more depleted from July to November, and the δ18O and δD varied from -12.42‰ to -9.96‰ and from -88.62‰ to -65.18‰, respectively; however, they were more enriched from February to June, and the ranges of δ18O and δD were -7.89‰ to -5.08‰ and -50.08‰ to -27.90‰, respectively. The most abundant depleted isotopic compositions were observed in July, which was considered to be the effect of marine air mass and precipitation amount. δD and δ18O had a significant relationship with the precipitation amount from June to September, and while they correlated well with air temperatures from October to May. The inter-annual variations in isotopic compositions of precipitation were mainly due to the climate variability; for example, the temperatures in the summer of 2005 were the highest since 1951, and it would, thus, yield different seasonal patterns of isotopic compositions as compared to the other three years. Meanwhile, the isotopic compositions of precipitation in the Changwu Loess Tableland were different from those of the arid regions and similar to some of the humid monsoon regions. According to the analysis of isotopic compositions, meteoric water line, D-excess, and17O excess, the marine air mass was the dominant vapor source for precipitation from June to September, especially from July to September, while precipitation from October to May were significantly influenced by regional evaporation and continental air mass. Furthermore, the weighted average D-excess of most months was higher than the global average (10‰), which implied that the isotopic compositions were influenced by local evaporation throughout the year. In rainy season, a few precipitation events were directly associated with marine air mass, while the other events occurred only when the relative humidity exceeded 90% due to the reallocation of marine air mass. At least 30% of the precipitation events have experienced serious secondary evaporation. Analysis of the vapor source by17O is still at the preliminary stage and few researches have been done in China; therefore, studying17O concentrations can provide additional useful information to interpret the water cycle in future research.

Key Words:precipitation; oxygen and hydrogen isotope; water vapor trajectory; loess tableland;17O- excess

DOI:10.5846/stxb201408251674

*通訊作者Corresponding author.E-mail: lizhibox@126.com

收稿日期:2014- 08- 25;

修訂日期:2015- 01- 01

基金項目:國家自然科學基金項目(51179161&41401015)；陜西省科學技術研究發展計劃項目(2013KJXX- 18)；中央高校基本科研業務費專項資金項目(2452015105)

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