爆轟加載下銀氣溶膠源項實驗研究*

劉文杰,馬慶鵬,王鵬來

(中國工程物理研究院流體物理研究所，四川 綿陽 621999)

爆轟加載下銀氣溶膠源項實驗研究*

劉文杰,馬慶鵬,王鵬來

(中國工程物理研究院流體物理研究所，四川 綿陽 621999)

為研究钚氣溶膠生成規(guī)律及源項分布，提出了一種密封環(huán)境下的金屬氣溶膠源項實驗方法，利用爆炸容器及氣溶膠采樣器等實驗設(shè)備，開展了钚替代材料銀的氣溶膠源項生成實驗，分析了空氣動力學(xué)直徑小于10 μm的銀氣溶膠源項分布特性，并與外場擴散試驗中钚氣溶膠數(shù)據(jù)進行了對比。進一步采用不同炸藥及加載裝置，對相同銀片樣品進行加載實驗，研究了加載峰值壓力對銀氣溶膠源項分布的影響。研究結(jié)果表明，金屬銀可作為替代材料研究爆轟加載條件下钚氣溶膠的源項參數(shù)，在一定實驗條件下，二者歸一化積累質(zhì)量分布具有較高的一致性；爆轟加載產(chǎn)生的銀氣溶膠中，較小粒徑氣溶膠質(zhì)量含量較高。氣溶膠總量與加載峰值壓力呈二次函數(shù)分布，當(dāng)峰值壓力超過某個臨界值時，氣溶膠總量將達到極值；此外，通過對同發(fā)次實驗的3次不同采樣數(shù)據(jù)進行分析，發(fā)現(xiàn)了較明顯的氣溶膠凝并和沉降現(xiàn)象。

爆炸力學(xué)；粒徑分布；歸一化積累質(zhì)量；銀氣溶膠；源項；钚氣溶膠

钚-239(下稱钚)材料一般通過反應(yīng)堆中產(chǎn)生的慢中子轟擊鈾-238人工產(chǎn)生，是武器級核裝置的重要裂變材料和核電站的初始加濃原料。作為高活性和高毒性的放射性核素，钚材料具有強烈地誘發(fā)骨腫瘤的生物毒性，且半衰期極長，約為24 400年。钚材料的化學(xué)性質(zhì)極為活潑，常見的非合金態(tài)α位相是一種室溫下堅硬的金屬，但僅在小于122 ℃時穩(wěn)定。當(dāng)含钚材料的核裝置處于高能炸藥化學(xué)爆炸和燃料燃燒等事故環(huán)境中時，钚材料將發(fā)生氧化反應(yīng)并氣溶膠化[1-2]。而钚氣溶膠擴散至環(huán)境后極易因呼吸進入生物肺部和血液循環(huán)系統(tǒng)，使生物機體在存活期間遭受持續(xù)地內(nèi)照射[3-4]。R.H.Condit[5]將可能對人體產(chǎn)生吸入危害的钚氣溶膠顆粒的空氣動力學(xué)直徑上限定為10 μm，急性致死劑量為4.3 mg。因此，掌握爆轟加載下钚氣溶膠的源項參數(shù)(產(chǎn)生氣溶膠的總質(zhì)量及粒徑分布)，對意外核事故的預(yù)防及應(yīng)急響應(yīng)措施的制定具有重大的意義。

對于核裝置化爆條件下钚氣溶膠的研究，僅有在內(nèi)華達核試驗場進行的大型外場安全試驗ORC[4,6]。迄今為止，僅有一次系統(tǒng)完備地測量炸藥化爆條件下钚氣溶膠的擴散試驗，ORC為幾十年間針對化爆條件下钚氣溶膠擴散的數(shù)值模擬提供了重要且唯一的源項及擴散分布數(shù)據(jù)[7-8]。但是，考慮對生物和環(huán)境的危害，之后對于钚氣溶膠的源項及擴散研究轉(zhuǎn)入核事故、核試驗場地的钚氣溶膠再懸浮[9-10]、沉積評估[11-12]以及實驗室實驗、數(shù)值模擬。M.J.Sagartz[13]通過PBX-9404炸藥加載銀球殼實驗，模擬核裝置在事故條件下钚氣溶膠源項生成規(guī)律，研究了不同炸藥構(gòu)型條件下銀樣品氣溶膠化的轉(zhuǎn)化率，分析了炸藥爆能對銀氣溶膠轉(zhuǎn)化率的影響規(guī)律，但未說明使用金屬銀作為钚替代材料的依據(jù)。伍懷龍等[14]對钚氣溶膠環(huán)境中放射性氣體的遷移及擴散過程開展了實驗研究，建立了描述放射性氣體遷移過程的物理模型，但對钚氣溶膠的源項特征未做明確描述。在數(shù)值模擬方面，相關(guān)研究機構(gòu)相繼開發(fā)了多種針對钚氣溶膠擴散研究的數(shù)值計算模型，并對核事故擴散場景進行了數(shù)值計算。主要有Hotspot模型[15]、DIFOUT模型[16]、MACCS2模型[17]和ERAD模型[18]，前3種是高斯煙云模型，后1種是采用蒙特卡洛方法的三維數(shù)值模型。

在模擬核事故條件下钚氣溶膠的擴散機制時，所有模型的輸入?yún)?shù)均依賴于事故發(fā)生的源項數(shù)據(jù)。然而出于安全性等方面的考慮，直接開展钚材料化爆實驗研究缺乏現(xiàn)實可行性。鑒于銀是一種低熔點 (961.78 ℃)、高沸點 (2 163 ℃)的金屬，除密度相對較低外，其基本物理化學(xué)性質(zhì)與钚具有一定的相似性，且不存在放射毒性等問題。因此，本文中，擬采用銀作為钚的替代材料，開展炸藥化爆條件下銀氣溶膠的源項實驗，研究粒徑10 μm以下 (PM10) 的銀氣溶膠源項分布特性，探索使用銀模擬钚材料氣溶膠源項分布的可行性，并進一步利用多種爆轟模型及加載方式，研究加載峰值壓力對銀氣溶膠源項參數(shù)的影響特性。

1 實驗方法

圖1 爆轟加載金屬銀氣溶膠實驗裝置示意圖Fig.1 Illustration of experimental setup

圖1為爆轟加載金屬銀的實驗裝置示意圖，裝置由高密封爆炸容器、氣溶膠采集系統(tǒng)(多級沖擊采樣器、壓力傳感器、熱電偶及質(zhì)量流量計)和抽氣系統(tǒng)(真空泵、角閥及波紋管道)組成。其中，爆炸容器為臥式柱形，兩端為球頭，設(shè)計TNT當(dāng)量為2.5 kg，容器采用高密封設(shè)計，600 h總泄漏份額不大于10-8。氣溶膠采集系統(tǒng)的核心裝置是安德森八級撞擊式氣溶膠采樣器TE-20-800，可對0 ～ 10 μm粒徑范圍內(nèi)的氣溶膠進行分段采集，圖2(a)為該采樣器的實物圖。該采樣器具有一個10 μm粒徑的前置切割級，用來切割、分離所有粒徑大于等于10 μm的顆粒，如圖2(b)所示；中間八級切割粒徑分別為9.0、5.8、4.7、3.3、2.1、1.1、0.7和0.4 μm，對應(yīng)沖擊板為0～7，分別采集9～10 μm至0.4～0.7 μm粒徑的氣溶膠顆粒；后置級用來收集所有粒徑小于0.4 μm的氣溶膠顆粒。采樣器利用慣性原理對氣溶膠進行粒徑切割，其切割原理如圖2(c)所示。當(dāng)含氣溶膠氣流由各級加速噴嘴噴出時，受到?jīng)_擊板的阻擋，粒徑小、質(zhì)量輕的氣溶膠將隨氣流改變流動方向流入下一級，粒徑大、質(zhì)量重的氣溶膠將打在沖擊板上進而被濾膜收集。利用該原理，每級濾膜收集到的氣溶膠粒徑分布在該級和上一級截斷直徑范圍內(nèi)，從而實現(xiàn)了氣溶膠多級采樣。選用對金屬顆粒物吸附性能最優(yōu)的高密度石英纖維濾膜作為氣溶膠樣品采集基底。通過壓力傳感器和熱電偶監(jiān)測容器環(huán)境壓力及溫度；通過真空抽氣系統(tǒng)的可調(diào)角閥控制抽速，并通過質(zhì)量流量計監(jiān)測采樣流量，將它限制為(28.3±1.5) L/min，以保證采樣器的粒徑切割精度。

圖2 安德森八級撞擊式氣溶膠采樣器Fig.2 Anderson 8 stage non-viable cascade impactor

圖3 平面對碰爆轟加載裝置示意圖Fig.3 Sketch of detonative device

為了獲得較高的加載壓力，主要采用平面對碰加載模型(見圖3)對銀片進行爆轟加載，該構(gòu)型與ORC-DT钚氣溶膠外場擴散試驗加載構(gòu)型[18]類似。單片炸藥尺寸為?100 mm×20 mm，銀片放置于兩片炸藥之間；起爆裝置使用BL-21雷管，傳爆藥為泰安?32 mm×11 mm；裝置外用厚度5 mm的有機玻璃外殼進行約束；實驗銀樣品均為高純銀片(含銀99.99%)，質(zhì)量為45 g。

實驗狀態(tài)參數(shù)見表1，共開展7發(fā)次爆轟加載條件下的銀氣溶膠實驗。其中前3發(fā)次為標(biāo)定實驗，用于評估采樣器的氣溶膠采樣誤差；后4發(fā)次為變加載壓力的銀氣溶膠源相實驗，是為了獲得多種加載壓力條件下銀氣溶膠生成總量及粒徑分布。加載分為單面和對碰兩種方式，單面加載實驗裝置仍如圖3所示，但拆除了底部起爆雷管2和傳爆藥2。p為各加載條件下作用在銀樣品上的峰值壓力的理論計算結(jié)果。其中，平面對碰及單面加載兩種加載方式下作用在銀片上的峰值壓力以炸藥的CJ爆轟參數(shù)為輸入?yún)?shù)，根據(jù)Rankine-Hugoniot曲線得到。

表1 實驗狀態(tài)參數(shù)Table 1 Experimental details

實驗前，先清洗容器內(nèi)壁，并盡可能減少容器內(nèi)可能影響氣溶膠樣品分析的實驗輔助材料，如加載裝置采用棉繩懸掛而取消木支架，雷管套采用有機玻璃而不用鋁材料。

2 結(jié)果及分析

2.1 采樣數(shù)據(jù)匯總及誤差

炸藥爆轟零時后，立即打開容器密封閥和真空抽氣系統(tǒng)，利用采樣器開始對氣相爆轟產(chǎn)物進行分級采集。每次采樣時間均為10 min，單次累積抽氣量為283 L，約為待測氣溶膠體系總量(容器總體積)的3.877 %。采樣結(jié)束后，回收采樣濾膜對沉積在各級濾膜上的氣溶膠顆粒物進行物化分析：利用粒度分析儀或電化學(xué)消解后能譜分析，給出容器內(nèi)氣相銀氣溶膠粒徑分布范圍；利用原子吸收光譜方法，給出氣相銀氣溶膠采集總量。7發(fā)次實驗的銀氣溶膠各粒徑的采樣分析結(jié)果如表2所示，其中實驗3進行了3次間隔采樣。

對氣溶膠源項生成的分析主要從兩個方面開展：一是各粒徑氣溶膠質(zhì)量分布，二是氣溶膠的歸一化積累質(zhì)量分布(小于某一粒徑的氣溶膠質(zhì)量占采樣總質(zhì)量的百分比)。

圖4為實驗1～3標(biāo)定得到的銀氣溶膠歸一化積累質(zhì)量分布。對比采樣1、2可知，在3.3～10 μm粒徑范圍內(nèi)，銀氣溶膠歸一化積累質(zhì)量分布基本吻合；在小于3.3 μm粒徑范圍內(nèi)，因小粒徑顆粒懸浮運動具有一定隨機性且易受氣流擾動的影響，3次采樣結(jié)果稍有差異，但變化趨勢一致。綜上，3次采樣銀氣溶膠歸一化積累質(zhì)量分布趨勢一致，僅在數(shù)值上稍有差異。因此，可以認為，采用密封容器開展爆轟加載條件下銀氣溶膠源項的研究方法是可行的，具有較高的可重復(fù)性，其數(shù)據(jù)是合理、有效的。

表2 銀氣溶膠采樣數(shù)據(jù)Table 2 Data of collected samples of silver aerosol

圖4 爆轟加載下銀氣溶膠源項生成數(shù)據(jù)標(biāo)定Fig.4 Calibration of silver aerosol source-term after explosion

表3 電化學(xué)消解銀標(biāo)樣試液濃度Table 3 Calibration error of samples

2.2 銀氣溶膠源項分布及沉降、凝并

圖5 銀氣溶膠源項分布Fig.5 Distribution of silver aerosol source-term

圖5為7發(fā)次實驗爆轟零時后采樣銀氣溶膠粒徑質(zhì)量分布，這7發(fā)次實驗銀氣溶膠的粒徑質(zhì)量分布具有一定的相似性。各次采樣結(jié)果表明，爆轟加載產(chǎn)生的銀氣溶膠含量峰值均出現(xiàn)在1.1～3.3 μm粒徑范圍內(nèi)，在不同的加載方式下，該峰值在1.1～2.1 μm和2.1～3.3 μm兩個粒徑范圍內(nèi)變化。爆轟零時后，采樣1、2、3a、4、5、6、7中，0.7～3.3 μm銀氣溶膠百分含量分別為66.8%、76.9%、91.0%、93.4%、79.8%、82.2%、60.1%。在整個采樣區(qū)間內(nèi)，粒徑在0.7～3.3 μm范圍內(nèi)的氣溶膠含量占總量比例均高于60%。這表明，在對金屬銀進行爆轟加載時，產(chǎn)生較小粒徑 (0.7～3.3 μm) 氣溶膠含量較高，在RHT-901高猛炸藥加載下，這個粒徑范圍內(nèi)的氣溶膠含量甚至可達90%以上。

圖6為實驗3(RHT-901平面對碰加載)中3次間隔采樣銀氣溶膠歸一化積累質(zhì)量分布及粒徑質(zhì)量分布。由圖6(a)可知，爆轟加載零后2 h采樣3c的銀氣溶膠歸一化積累質(zhì)量分布，與ORC-DT外場擴散試驗钚氣溶膠數(shù)據(jù)[19-20]具有較高的一致性。這表明，采用銀作為替代材料對爆轟加載條件下钚氣溶膠源項的模擬是完全可行的。此外，對比3次采樣數(shù)據(jù)(見圖6(a))可知，三者在歸一化積累質(zhì)量分布方面有較大的差別，采樣時間越早，小粒徑氣溶膠含量越高。為此，對3次采樣得到的粒徑質(zhì)量分布(見圖6(b))做進一步地分析。在0～2.1 μm粒徑范圍內(nèi)，隨著采樣時間的推移，該范圍內(nèi)氣溶膠質(zhì)量呈現(xiàn)明顯的下降趨勢；而在2.1～10 μm粒徑范圍內(nèi)，第2次采樣得到的氣溶膠質(zhì)量比第1次有明顯下降，第3次采樣得到的氣溶膠質(zhì)量比第2次有明顯上升；在5.8～10 μm粒徑范圍內(nèi)，第3次的結(jié)果甚至高于第1次采樣結(jié)果。這表明，隨著時間的推移，容器內(nèi)的銀氣溶膠發(fā)生了較顯著的凝并及沉降現(xiàn)象。

圖6 實驗3氣溶膠源項分布Fig.6 Source-term of silver aerosol of experiment 3

綜上所述，在采用的實驗密封環(huán)境實驗條件下，采用RHT-901炸藥對銀金屬進行平面對碰爆轟加載，產(chǎn)生的銀氣溶膠經(jīng)過2 h穩(wěn)定后，較接近開放環(huán)境化爆條件下钚氣溶膠源項分布。同時，爆轟零時后產(chǎn)生的0.7～3.3 μm粒徑范圍內(nèi)銀氣溶膠占PM10銀氣溶膠比例較高，且隨著時間推移，容器內(nèi)小粒徑氣溶膠發(fā)生較明顯的凝并和沉降現(xiàn)象。

2.3 加載峰值壓力的影響

圖7 不同峰值壓力下采樣中銀氣溶膠總量Fig.7 Amount of silver aerosol under different pressures

參照表1～2，得到加載峰值壓力與采樣中銀氣溶膠總量的對應(yīng)關(guān)系，并對數(shù)據(jù)點進行二階多項式擬合，如圖7所示，其中RHT-901平面對碰加載實驗1～3的氣溶膠總量取平均值。

由圖7可知，隨著峰值壓力增大，銀氣溶膠總量呈先增大后減小的趨勢，表明氣溶膠的濃度不是隨峰值壓力而漸增的。通過對比數(shù)值擬合曲線與實驗采樣結(jié)果可知，二者一致性很高，這表明銀氣溶膠總量與加載峰值壓力存在典型的二次函數(shù)關(guān)系。依據(jù)擬合曲線可知，在45.85～83.11 GPa的峰值壓力區(qū)間內(nèi)，存在一個銀氣溶膠產(chǎn)物總量極值，通過計算，得出該極值對應(yīng)的壓力約為68.69 GPa。對于這個結(jié)果，文獻[21]中提到，在對多個核爆試驗場和次臨界試驗場的擾動再懸浮钚氣溶膠濃度測量時得出，核爆試驗場的氣溶膠濃度明顯低于次臨界試驗場。經(jīng)對核爆試驗場爆心土壤進行篩選、電鏡分析后得到大量的微小的琉璃化钚化合物。這表明，當(dāng)加載峰值壓力超過一定值時，被加載金屬材料化合物可能會發(fā)生琉璃化現(xiàn)象，抑制小粒徑氣溶膠顆粒的形成，進而導(dǎo)致氣溶膠濃度降低。

3 結(jié) 論

設(shè)計了爆炸容器內(nèi)金屬材料在爆轟加載條件下的氣溶膠源項實驗方案，通過對銀材料爆轟加載獲得了PM10銀氣溶膠的源項參數(shù)，實現(xiàn)了對ORC-DT試驗中钚氣溶膠源項分布的模擬。具體獲得了以下結(jié)論。

(1) 實驗結(jié)果表明，在爆炸容器約束空間內(nèi)，爆轟加載下產(chǎn)生的銀氣溶膠與钚氣溶膠的歸一化積累質(zhì)量分布具有較高的一致性。在一定條件下，可以使用銀作為替代材料研究钚氣溶膠的源項分布，為后續(xù)氣溶膠擴散的數(shù)值計算提供輸入?yún)?shù)。

(2) 在對金屬銀進行爆轟加載時，較小粒徑 (0.7～3.3 μm) 氣溶膠含量較高，在RHT-901高猛炸藥加載下，這個粒徑范圍內(nèi)的氣溶膠含量甚至可達總量的90%以上。

(3) 結(jié)果表明，爆轟零時后，銀氣溶膠發(fā)生顯著的凝并和沉降現(xiàn)象：爆轟零時后1 h內(nèi)，各粒徑范圍氣溶膠含量均有下降，較小粒徑氣溶膠含量下降更明顯；零后2 h內(nèi)，較小粒徑氣溶膠含量進一步減少，但較大粒徑氣溶膠含量不降反升。

(4) 得到加載峰值壓力和生成PM10銀氣溶膠總量的變化規(guī)律，銀氣溶膠總量與加載峰值壓力呈二次函數(shù)分布，該現(xiàn)象發(fā)生的原因可能在于高加載壓力時銀材料發(fā)生了琉璃化。進一步研究，在該實驗裝置上，加載峰值壓力約為68.69 GPa時，可能獲得的PM10銀氣溶膠質(zhì)量最大。對該極值，擬在后續(xù)的實驗工作中予以確認。

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(責(zé)任編輯 丁 峰)

Experimental research of silver aerosol source-term under explosive detonation

Liu Wenjie, Ma Qingpeng, Wang Penglai

(InstituteofFluidPhysics,ChinaAcademyofEngineeringPhysics,Mianyang621999,Sichuan,China)

An experimental method in the confinement vessel for silver aerosol source-term investigation of metal under high explosive detonation was designed to simulate the plutonium aerosol source-term of nuclear devices under the circumstance of high explosive detonation. Seven silver source-term experiments under variable explosive pressure were conducted in the aerosol facility and the size distribution characteristics of the silver aerosol with an aerodynamic diameter less than 10 μm were examined and compared with the data from the field test. The results show that the silver aerosol source-term under specific conditions has good agreement with the plutonium aerosol source-term obtained by the U. S. government under test conditions simulating an open-air detonation accident of nuclear device. The amount of the silver aerosolized in the experiment is determined by the peak value of high explosive pressure that acted on the silver plate and exhibited a quadratic polynomial. The silver aerosol with an aerodynamic diameter ranging from 0.7 to 3.3 μm account for the major part of the silver aerosol induced by high explosive detonation. When the peak value exceeds a certain critical value, the total amount of aerosol reaches the maximum. Settlement and combination of aerosol were observed in the comparative analysis of the size-mass distribution of the samples collected at different times after the explosion.

mechanics of explosion; size distribution; cumulative mass; silver aerosol; source-term; plutonium aerosol

10.11883/1001-1455(2016)06-0774-07

2015-04-09； < class="emphasis_bold">修回日期：2015-05-25

2015-05-25

國家自然科學(xué)基金項目(21307119)

劉文杰(1982— )，男，博士，副研究員;

馬慶鵬,maqingpeng@caep.cn。

O381 <國標(biāo)學(xué)科代碼：1303510 class="emphasis_bold"> 國標(biāo)學(xué)科代碼：1303510 文獻標(biāo)志碼：A國標(biāo)學(xué)科代碼：1303510

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