碳酸氧鉍光催化劑的研究進展

徐麗亞,敖燕輝,王沛芳,王　超

(淺水湖泊綜合治理與資源開發教育部重點實驗室, 河海大學, 江蘇 南京 210098)

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綜述與展望

碳酸氧鉍光催化劑的研究進展

徐麗亞,敖燕輝*,王沛芳,王超

(淺水湖泊綜合治理與資源開發教育部重點實驗室, 河海大學, 江蘇 南京 210098)

摘要：光催化技術是一種將太陽能轉化為化學能的綠色技術，在污染治理和能源生產方面有廣闊的應用前景。近幾年，碳酸氧鉍光催化劑因其優異的光催化性能受到廣泛關注，但因其只對紫外光具有響應和回收利用困難等問題限制了在實際生產中的應用。對碳酸氧鉍進行形貌控制和改性能有效改善其光催化性能，介紹零維、一維、二維和三維結構的碳酸氧鉍光催化劑的研究現狀，指出三維結構的碳酸氧鉍展現更佳的光催化性能。綜述了采用摻雜、金屬沉積和構建異質結方式對碳酸氧鉍進行改性所取得的進展，提出碳酸氧鉍光催化劑在降解機理、降解對象和降解環境等方面需不斷努力深入研究。

關鍵詞：催化化學；碳酸氧鉍光催化劑；形貌控制；改性

CLC number:O643.36;TQ034Document code: AArticle ID: 1008-1143(2016)01-0001-06

光催化技術是一種將太陽能轉化為化學能的綠色技術，在污染治理和能源生產方面應用前景廣闊。光催化劑種類繁多，TiO2是最常見的光催化劑，但只對紫外光有響應，而紫外光占太陽光的5%,因此，可見光光催化劑成為研究熱點。

不同形貌展現出的光催化劑性能差異較大。研究者報道過多種Bi2O2CO3光催化劑的形貌，如納米片[17]、納米管[18]、納米棒[19]以及花狀[20]等。光催化性能的提高不僅可通過形貌結構的控制實現，更多是對光催化劑進行改性[21-24]。本文對近年來Bi2O2CO3在形貌控制和改性兩大方面的研究進展進行綜述，提出Bi2O2CO3光催化劑的進一步研究發展方向。

1Bi2O2CO3光催化劑的形貌控制

1.1零維及一維結構

Bi2O2CO3光催化劑的低維結構(零維及一維結構)主要有納米粒、納米管和納米棒。

1.2二維結構

Bi2O2CO3的二維結構對納米片的研究最多。Liu Y等[17]以尿素為碳源，用簡單的水熱法合成Bi2O2CO3納米片，在降解RhB和異丙醇方面表現出較好的光催化活性。Liang H Y等[30]以十二烷基硫酸鈉表面活性劑作為軟模板劑合成Bi2O2CO3納米片，并與不加十二烷基硫酸鈉水熱法制備的Bi2O2CO3相比，發現其在太陽光下展現出更好的光催化性能。Hu S等[31]改用十二烷基苯磺酸作為軟模劑板，用水熱法合成單分散性的Bi2O2CO3納米片,指出十二烷基苯磺酸含量對Bi2O2CO3納米片的合成具有重要影響,在形成Bi2O2CO3納米片過程中，十二烷基苯磺酸會被吸附于Bi2O2CO3納米粒表面，從而改變晶面的生長速率和裁縫晶體的形狀，最終形成Bi2O2CO3納米片。

1.3三維結構

三維結構具有較大的比表面積，有利于催化劑和反應物更加充分地接觸，增加表面活性位，同時某些三維結構對光具有更好的吸收，展現出良好的光催化性能。Bi2O2CO3的三維結構包括花狀、球狀和雞蛋狀等結構。

Zhao T等[32]以檸檬酸鈉作為協調劑和碳源制備出多級Bi2O2CO3微球，表現出較好的可見光光催化活性。Chen L等[15]以十六烷基三甲基溴化銨為模板劑，利用液相法合成花狀Bi2O2CO3，在治理含染料污水方面效果較好。Cheng H等[33]在無模板劑和低溫條件下，通過成核、生長以及自由組裝三步法合成了多級花狀Bi2O2CO3。

相較于歐美發達國家，我國無償獻血的參與程度仍有待提升，且未來無償獻血的工作重點應著眼于“固定獻血人群”的建立[10]。無償獻血和保障醫療機構臨床用血是一項社會系統工程。無償獻血事業的可持續發展是臨床安全、足量用血的根本保證[2]。對于團體組織，政府相關部門可適當干預，如將無償獻血率作為文明單位建設的重要考核指標、作為評選先進單位的輔助條件等，使更多人群轉化為固定無償獻血者，這樣就可通過預約采血，緩解因高校學生寒暑假出現的臨床用血措手不及的窘況，還可糾正血型偏型，提高應對突發公共事件緊急血液需求時的調配能力。

所用溶劑不同，合成的Bi2O2CO3形貌也不同。Yang L等[34]在氨水存在條件下，采用檸檬酸鉍作為單一前驅體，分別選用乙二醇和水作為溶劑，以乙二醇作為溶劑合成的Bi2O2CO3為海綿狀，以水作為溶劑合成的Bi2O2CO3為雞蛋狀，雞蛋狀Bi2O2CO3較海綿狀Bi2O2CO3在RhB降解上表現出更佳的光催化活性。Zheng Y等[35]通過改變pH和溫度，制備出不同形貌的Bi2O2CO3，并發現(001)晶面暴露的花狀多級Bi2O2CO3在降解有機污染物方面優于其他形貌。

2Bi2O2CO3光催化劑的改性

對Bi2O2CO3在光催化領域的研究除了通過形貌結構的可控提高光催化性能外，主要研究焦點還有以Bi2O2CO3基制備高光催化活性和具有選擇性的改性Bi2O2CO3光催化劑。對于這一目的的各種改性技術，包括金屬和非金屬摻雜、金屬沉積及構建異質結。

2.1摻雜

摻雜改性光催化劑是通過在晶格中引入缺陷或改變結晶度的方式實現促進光生電子和空穴的有效分離，進而提高光催化活性。常用于摻雜的有金屬離子(Fe3+、Co2+、Cu2+)以及非金屬(N、Si)。

Li Q等[36]以雙氰胺作為前驅體合成N摻雜的蜂窩狀Bi2O2CO3，N摻雜Bi2O2CO3具有高效的可見光去除NO催化效果，其主要是由于N摻雜能有效縮短禁帶寬度和加強可見光的吸收。Dong F等[37]以相同時間NO的可見光降解程度作比較判斷N摻雜前后Bi2O2CO3光催化效果的變化，結果表明，N摻雜后，光催化效果得到明顯提高。Zhao H等[38]采用水熱法合成Sb摻雜的Bi2O2CO3納米片，并通過BET和電化學阻抗譜研究指出，Sb摻雜的Bi2O2CO3納米片光催化性能的改善是由于增大的比表面積有利于對染料的吸附以及載流子在界面的快速轉移而成。Sun P等[39]制備了硅摻雜的Bi2O2CO3納米棒，研究發現，Si—O—Bi結構使該催化劑對不同類型的染料均表現出優異的催化活性。

2.2金屬沉積

金屬沉積是一種提高半導體光催化劑光催化性能的有效方法，通過改變Bi2O2CO3的電子性能和光譜響應實現提高Bi2O2CO3的光催化性能。沉積在Bi2O2CO3表面的金屬離子通常為光誘導電荷沉載體，有利于界面電荷轉移。金屬材料的性能，如金屬類型、大小、濃度與制備方法對光催化的性能有巨大影響，已用在Bi2O2CO3沉積的材料有Ag、Au貴金屬以及Bi金屬。

Dong F等[40]通過水熱法將貴金屬Ag沉積到Bi2O2CO3微球上，制得的新型光催化劑對NO降解表現出比純Bi2O2CO3微球更優異的光催化效果，指出沉積Ag后的Ag/Bi2O2CO3能吸收更多可見光，同時由于SPR效應，Ag納米粒子可被激發，從而提高表面電子激發和界面間電子的轉移。由于金屬Ag的費米能級(0.4 eV)低于Bi2O2CO3的導帶(0.20 eV)，光生電子可能會轉移到沉積的Ag顆粒上，從而創建界面處的肖特基勢壘，減少電子空穴對的復合，延長光生載流子壽命。因此，在SPR效應光生電子和空穴的有效分離以及延長光生載流子壽命等協同作用下，復合光催化劑表現出更加優異的光催化效果。Peng S等[41]在PVP輔助下合成Bi2O2CO3微球，并將單分散的納米Ag單質負載在Bi2O2CO3微球上，合成的Ag/Bi2O2CO3具有增強的光催化活性和超電容性能。Li Q等[42]將貴金屬Au負載在Bi2O2CO3上制備出三維Au-Bi2O2CO3，發現其對空氣中的NO具有很好的去除效果。Sun Y等[43]將Bi沉積在Bi2O2CO3微球上，制得的光催化劑在可見光下去除NO的效果與改性的對比劑Bi2O2CO3(C/TiO2、BiOI與C3N4等修飾)相比有明顯優勢。

2.3構建異質結

與價帶匹配的半導體物質構建異質結是對Bi2O2CO3改性最廣泛的方法，構建異質結可實現光生電子與空穴的有效分離，減少光生電子與空穴的結合率，實現光催化活性的加強。與具有磁性的Fe2O3和Fe3O4構建異質結還可以實現對復合光催化的回收利用。

Bi2O2CO3可與Bi2O3、Bi2S3和BiOX (X=Cl,Br,I)等鉍系半導體物質形成異質結。Cai G等[44]采用熱處理法將對可見光有很好響應的β-Bi2O3(禁帶寬度為2.47 eV)與只對紫外光有響應的Bi2O2CO3(禁帶寬度約為3.5 eV)相結合制備了異質結光催化劑β-Bi2O3/Bi2O2CO3，可見光響應范圍(400～500) nm，禁帶寬度最低可達2.79 eV，對可見光有很好的利用。同時，光生電子和空穴能在β-Bi2O3和Bi2O2CO3界面轉移，促進光生載流子的分離，從而提高光催化活性。Liang N等[45]將窄禁帶寬度的Bi2S3(1.38 eV)負載在Bi2O2CO3上形成具有可見光催化活性的n-n型Bi2S3/Bi2O2CO3異質結。Cao J等[46]制備出(BiO)2CO3/BiOX(X=Cl,Br,I)p-n型異質結光催化劑，該光催化劑與純(BiO)2CO3和BiOX相比，在可見光下對甲基橙具有很好的降解效果。將3種p-n型異質結光催化劑進行比較，其光催化活性為(BiO)2CO3/BiOCl<(BiO)2CO3/BiOBr<(BiO)2CO3/BiOI。

研究者還將Bi2O2CO3與磁性材料相結合，制備出形成利于回收的磁性Bi2O2CO3基異質結。Zhu G等[47]將Fe3O4負載在球狀和花狀Bi2O2CO3上，制備出兩種形貌的Fe3O4/Bi2O2CO3，通過對甲基橙和亞甲基藍的降解實驗結果發現，花狀的Fe3O4/Bi2O2CO3光催化活性更好，同時花狀的Fe3O4/Bi2O2CO3在磁場作用下能夠被快速回收利用，而且Fe3O4/Bi2O2CO3再次利用時仍保持很好的光催化活性。Hu D等[48]選用Fe2O3負載到(001)晶面暴露的Bi2O2CO3上，制備出Bi2O2CO3@Fe2O3磁性異質結光催化劑，當Fe2O3負載質量分數為5%時達到最佳比例，該最佳Bi2O2CO3@Fe2O3磁性光催化劑在可見光降解RhB和混合染料以及對其回收利用方面表現出良好的性能。

3結語與展望

形貌結構的不同，使Bi2O2CO3光催化劑的光催化效果差異明顯，可以通過形貌的控制，實現對Bi2O2CO3光催化活性的調控。與零維、一維和二維結構的Bi2O2CO3相比，三維結構的Bi2O2CO3具有更好的光催化活性，這主要是由于三維的Bi2O2CO3有更大的比表面積，對被降解的物質具有更好的吸附，反應活性位也增加，從而表現出良好的光催化活性。此外，還發現(001)晶面暴露的Bi2O2CO3具有更好的光催化活性。因此，理想的Bi2O2CO3光催化劑的結構是(001)晶面暴露的具有高比表面積的三維結構。

雖然Bi2O2CO3具有優異的光催化活性、良好的光穩定性以及無毒等優點，但因只對紫外光有響應，粉末狀難以再利用，限制了其實際應用。通過金屬和非金屬摻雜，金屬沉積和構建異質結等改性技術可制備出具有高催化活性、能回收利用和可見光響應型Bi2O2CO3光催化劑，加快Bi2O2CO3光催化劑的實際使用。

對Bi2O2CO3光催化劑的研究仍需要不斷努力深入：(1) 對Bi2O2CO3光催化作用的機理、影響因素沒有深入研究了解，如光催化劑的形貌、晶態如何具體作用光催化性能；(2) 如今的Bi2O2CO3光催化劑主要用于對水中甲基橙、亞甲基藍和羅丹明B等染料的降解，對水中持久性有機污染物的研究需要進一步深入；(3) 降解對象以水溶液中的污染物為主，對甲醛和苯等大氣污染的研究較少；(4) Bi2O2CO3光催化劑降解以單一污染物為主，對復雜水環境的多種污染物降解研究非常少。

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Recent advances in bismuthyl carbonate photocatalysts

XuLiya,AoYanhui*,WangPeifang,WangChao

(Key Laboratory of Integrated Regulation and Resource Development on Shallow Lakes of Ministry of Education, Hohai University, Nanjing 210098, Jiangsu, China)

Abstract:Photocatalytic technology is a kind of green technology,which can convert solar energy into chemical energy.Photocatalytic technology is the most promising ways for solving pollution control and energy production.Bi2O2CO3 photocatalyst has attracted increasing attention due to its excellent photocatalytic activity.However,Bi2O2CO3 only absorbs UV light and has difficulty recycling,which restricts its practical application under solar light.The photocatalytic activity of Bi2O2CO3 can be effectively improved by morphology control and modification of Bi2O2CO3.The research status of zero-dimensional,one-dimensional,two-dimensional and three-dimensional structures of Bi2O2CO3 photocatalyst was introduced,and it was pointed out that Bi2O2CO3 with three-dimensional structure exhibited the best photocatalytic activity.The progress in the modification methods of Bi2O2CO3 by doping,metal deposition and the construction of the heterojunction was reviewed.Finally,the further development of Bi2O2CO3 photocatalyst in the degradation mechanism,degradation objects and degradation environment and so on should be made.

Key words:catalytic chemistry; Bi2O2CO3 photocatalyst; morphology control; modification

中圖分類號：O643.36;TQ034

文獻標識碼：A

文章編號：1008-1143(2016)01-0001-06

doi:10.3969/j.issn.1008-1143.2016.01.001 10.3969/j.issn.1008-1143.2016.01.001

作者簡介：徐麗亞，1991年生，女，浙江省金華市人，在讀碩士研究生, 研究方向為光催化。

基金項目：國家自然科學基金委創新群體(51421006)；優秀青年基金(51422902)；重點基金(41430751)；面上基金(51479065)；江蘇省自然科學基金面上項目(BK20141417)；教育部創新團隊(IRT13061)；江蘇高校優勢學科建設工程資助項目

收稿日期：2015-07-18

通訊聯系人：敖燕輝，1980年生，男，副教授，研究方向為基于光催化技術的水污染控制技術、環境友好材料的開發與應用、清潔能源的開發與利用以及水資源保護與水環境修復相關技術。