銀銦鎘吸收體棒性能研究

李繼威，　薛晶晶，　劉家正，　韓吉慶，　朱麗兵，　鄭學軍，　黨　宇

(1．上海核工程研究設計院，上海 200233； 2．西安諾博爾稀貴金屬材料有限公司，西安 710201)

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銀銦鎘吸收體棒性能研究

李繼威1，薛晶晶2，劉家正1，韓吉慶2，朱麗兵1，鄭學軍2，黨宇1

(1．上海核工程研究設計院，上海 200233； 2．西安諾博爾稀貴金屬材料有限公司，西安 710201)

摘要：為滿足核電廠設計中對控制棒的要求，對結構改進的大晶粒控制棒吸收體材料銀銦鎘吸收體棒進行了試制，開展了化學成分分析、晶粒度、物理性能、力學性能和蠕變性能測試，研究了晶粒度及中心開孔對吸收體棒性能的影響.結果表明：試制的銀銦鎘吸收體棒的化學成分和雜質元素含量滿足ASTM標準規定，物理性能與對比材料相當；增大晶粒尺寸能夠改善吸收體棒的導熱系數和蠕變性能，但強度有所降低；中心孔對吸收體棒的力學性能沒有影響，預期可以滿足核電廠對控制棒高價值和長壽命的要求.

關鍵詞：反應堆； 堆外性能； 性能測試； 銀銦鎘吸收體棒

控制棒組件是保證反應堆運行安全的關鍵部件.控制棒組件通過在燃料組件中插入和抽出對堆芯進行反應性控制，同時為堆芯提供正常停堆和快速停堆的功能[1].銀銦鎘(Ag-In-Cd)合金是常用的反應堆控制棒吸收體材料，具有良好的耐腐蝕性能、抗輻照性能和熱穩定性等優點，且具有較大的中子吸收截面，其吸收中子后的子體還能有效地再吸收中子，因此廣泛應用于壓水堆中.

先進輕水堆用戶要求文件[2]和歐洲用戶要求文件[3]等普遍要求先進核電廠用控制棒的設計壽命從12個等效滿功率年提高到15個等效滿功率年甚至20個等效滿功率年，這對控制棒吸收體材料的設計提出了更高要求.傳統核電廠用銀銦鎘吸收體棒已無法滿足先進核電廠的使用要求.

根據控制棒的設計要求，開展了大晶粒控制棒吸收體材料銀銦鎘吸收體棒的試制，對其化學成分、物理性能、力學性能和蠕變性能等進行了測試和分析，并研究了晶粒度及結構改進對材料性能的影響.

1銀銦鎘吸收體棒結構設計特點

1.1抗輻照性能

銀銦鎘吸收體棒的抗輻照性能和抗沖擊性能是影響其在堆內使用壽命的關鍵因素.銀銦鎘吸收體棒在堆芯內長期承受高中子通量的輻照，發生輻照腫脹并與控制棒包殼發生相互作用，使得包殼產生應變，若超過設計壽命，包殼可能會發生鼓脹乃至破損.因此，為達到更長的設計壽命，設計時需充分考慮銀銦鎘吸收體棒與包殼之間的間隙.

由于控制棒主要用于反應堆停堆并部分用于功率調節，因此其整體插入堆芯內的情況較為少見，通常為下部較短的一部分插入堆芯內長期承受高中子通量輻照.根據上述特點，設計時采用了上下2段銀銦鎘吸收體棒：上段外徑較大，以滿足停堆深度要求；下段適當減小棒的外徑，并在棒中心設置了細通孔以緩解棒向外的輻照腫脹.整體棒價值仍滿足核設計需要.

1.2抗沖擊性能

控制棒組件在反應堆正常運行過程中需上下移動以進行反應性控制，在步進過程中會產生較大的步躍載荷，根據步躍載荷的大小，在吸收體棒上方設置了合適的壓緊彈簧以對吸收體棒進行壓緊，防止其在步躍過程中發生躥動損壞.

同時，為了防止在壓水堆事故停堆時控制棒組件對燃料組件上管座的沖擊過大造成損壞，設計時對吸收體棒的質量進行了控制，以防止控制棒組件過重.

2銀銦鎘吸收體棒性能試驗

在熔煉出的銀銦鎘鑄錠上取樣進行化學成分分析，分析方法參照標準[4]進行.鑄錠經擠壓、多次交替拉拔和退火加工成棒材，并經矯直和拋光形成銀銦鎘吸收體棒成品.加工過程中經充分退火處理，粗化吸收體棒材的晶粒尺寸.對于中心開孔的吸收體棒，還需進行打孔.制備出的成品棒經渦流檢測和稱重，無縮孔和裂紋等冶金上的缺陷.

在制備出的吸收體棒成品上取樣加工,進行化學成分、晶粒度、熔化溫度范圍、線膨脹系數和彈性模量測試.其中，熔化溫度范圍測試采用差示掃描量熱法(DSC法)[5]，在吸收體棒成品上取樣，加工成直徑6 mm、長1 mm的試樣；線膨脹系數測試采用示差法，在吸收體棒成品上截取長度為25 mm的試樣直接測試，測試溫度為室溫～550 ℃；彈性模量測試采用共振法，在成品棒上取樣，加工成長50 mm、寬10 mm、厚1 mm的矩形片狀試樣進行測試，測試溫度為室溫～500 ℃.另外，在直徑10 mm中間吸收體棒成品上截取厚度為3 mm的試樣，進行導熱系數測試，測試方法為激光脈沖法，測試溫度為室溫～600 ℃.

在制備出的吸收體棒成品上取樣加工,進行拉伸性能試驗.試驗采用標準是金屬室溫和高溫拉伸試驗方法[6-8]，在拉伸試驗機上進行.拉伸試樣長度為45 mm，標距處外徑為3 mm，試驗溫度為室溫和316 ℃.為驗證中心開孔對力學性能的影響，同時在下段中心開孔吸收體棒成品上直接截取試樣進行拉伸性能試驗.

在制備出的吸收體棒成品上取樣加工,進行蠕變性能試驗，測量試樣的蠕變速率.蠕變性能試驗在蠕變試驗機上進行.采用圓形橫截面試樣，直徑與吸收體棒成品一致，長度為60 mm，加工成標準蠕變試樣[9].試驗溫度為350 ℃，拉應力為7.5 MPa，試驗時間為700 h.

3結果與分析

3.1化學成分

表1給出了銀銦鎘鑄錠及吸收體棒成品的化學成分及雜質元素分析結果.從表1可以看出，該結果符合標準[10]中對吸收體棒化學成分的要求.除標準中要求控制的元素外，還對Mn、Cu、Fe、Ni、Si、Sn、Mg和Zn等雜質元素的質量分數進行了分析，結果均小于0.001 6%.

3.2晶粒度

測得銀銦鎘上段吸收體棒的晶粒度為4.0級(見圖1)，下段吸收體棒中心孔附近的晶粒度為4.0～4.5級(見圖2)[11].測試結果表明，所制得的吸收體棒晶粒度小于通常銀銦鎘吸收體棒的晶粒度(6～8級)，即晶粒尺寸更大.同時，下段吸收體棒在中心孔附近的晶粒度與上段吸收體棒一致，表明中心孔打孔工藝對晶粒度沒有影響.

表1　銀銦鎘合金化學成分分析結果

圖1　銀銦鎘上段吸收體棒組織

圖2　銀銦鎘下段吸收體棒中心孔附近組織

3.3物理性能

3.3.1熔化溫度范圍

為保證反應堆內運行安全，需使銀銦鎘吸收體棒在非事故工況下保持結構形態穩定，因此非事故工況下其最高溫度不能超過固相線溫度.測得的熔化溫度范圍為758～840 ℃，參考數據為775～825 ℃[12]，兩者基本吻合.

3.3.2線膨脹系數

銀銦鎘吸收體棒線膨脹系數的大小直接影響其與不銹鋼包殼之間的相互作用，測得的吸收體棒在室溫～550 ℃的線膨脹系數為21.756×10-6K-1，參考數據為22.5×10-6K-1[12]，測試結果與參考數據基本一致.

3.3.3導熱系數

銀銦鎘吸收體棒的導熱系數用于計算控制棒相關部件在反應堆運行時的溫度，是重要的性能參數.圖3給出了銀銦鎘吸收體棒導熱系數的測試結果及參考數據[12].

圖3　銀銦鎘吸收體棒的導熱系數

從圖3可以看出，低溫下銀銦鎘吸收體棒的導熱系數測試結果與參考數據基本一致，高溫下略高于參考數據.測試所用樣品經充分再結晶退火處理，晶粒尺寸大于對比材料.由于金屬導熱以自由電子遷移為主，更大的晶粒尺寸使得金屬晶體結構趨于完整，自由電子遷移更順暢，增大了銀銦鎘吸收體棒的導熱系數[13].導熱系數的增大能夠改善銀銦鎘吸收體棒的傳熱性能，降低運行時吸收體棒的溫度，增強其安全性.

3.3.4彈性模量

銀銦鎘吸收體棒的彈性模量用于評價其堆內受壓狀態及與包殼相互作用的變形情況.彈性模量越大，其越不容易發生變形.圖4給出了銀銦鎘吸收體棒彈性模量測試結果及參考數據[12].

從圖4可以看出，溫度低于316 ℃時銀銦鎘吸收體棒的彈性模量測試結果與參考數據相當.當溫度超過316 ℃后，其彈性模量變化趨勢與低于316 ℃下的彈性模量變化趨勢相近.

3.4拉伸性能

銀銦鎘吸收體棒在堆內受壓應力作用，反應堆事故停堆時吸收體棒在316 ℃下所承受的壓應力約為24.13 MPa，考慮一定的安全系數，需保證銀銦鎘吸收體棒的抗拉強度大于69 MPa.

圖4　銀銦鎘吸收體棒的彈性模量

表2給出了銀銦鎘吸收體棒成品在室溫下的拉伸性能及參考數據[12].表3給出了銀銦鎘吸收體棒成品在316 ℃下的拉伸性能及參考數據[12].從表2可以看出，上段吸收體棒和下段中心開孔吸收體棒的室溫拉伸試驗結果相當，除抗拉強度略低于參考數據、變形量稍大外，其余與參考數據基本一致.從表3可以看出，上段吸收體棒和下段中心開孔吸收體棒的高溫拉伸試驗結果相當，變形量稍大，其余與參考數據基本一致.另外，上段吸收體棒和下段中心開孔吸收體棒在316 ℃下的抗拉強度均遠高于69 MPa，滿足反應堆事故停堆要求.

表2　銀銦鎘吸收體棒成品在室溫下的拉伸性能試驗結果

表3　銀銦鎘吸收體棒成品在316 ℃下的拉伸性能試驗結果

由表2和表3的結果表明，中心孔不會影響材料的力學性能.由于成品棒材料較對比材料晶粒更粗，根據Hall-Petch關系式[14]，金屬多晶材料的屈服強度和抗拉強度隨晶粒尺寸增大而降低，因此吸收體棒的拉伸性能參數略低于參考數據，但仍滿足反應堆設計要求.

3.5蠕變性能

銀銦鎘吸收體棒在反應堆內長期受高溫高壓和高中子通量輻照作用會發生熱蠕變和輻照蠕變，其蠕變性能直接影響在反應堆內的使用壽命.圖5給出了銀銦鎘吸收體棒蠕變性能測試結果及參考數據.

圖5　銀銦鎘吸收體棒的蠕變速率

從圖5可以看出，蠕變第一階段(<200 h),吸收體棒的蠕變速率遠低于參考數據,第二階段兩者均趨于平穩，蠕變速率仍低于參考數據.由于加工過程中增大了銀銦鎘合金的晶粒尺寸，大晶粒能夠降低合金的蠕變速率，從而改善銀銦鎘吸收體棒的蠕變性能[15].700 h時穩態蠕變速率低至2×10-5h-1，約為傳統銀銦鎘吸收體棒同等條件下穩態蠕變速率的1/2[14].

4結論

(1) 試制的銀銦鎘吸收體棒的化學成分和雜質元素質量分數滿足ASTM標準規定.

(2) 試制的銀銦鎘吸收體棒熔化溫度范圍、線膨脹系數和彈性模量等物理性能測試結果與對比材料相當.

(3) 增大晶粒尺寸能夠改善銀銦鎘吸收體棒的導熱系數和蠕變性能，但會降低材料的強度；中心開孔對吸收體棒的力學性能沒有影響.

(4) 試制的銀銦鎘吸收體棒性能滿足使用要求，部分性能優于對比材料，增強了反應堆內運行的安全性和使用壽命，具有一定的先進性.

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Performance Study of Silver-Indium-Cadmium Absorber Rods

LIJiwei1,XUEJingjing2,LIUJiazheng1,HANJiqing2,ZHULibing1,ZHENGXuejun2,DANGYu1

(1.Shanghai Nuclear Engineering Research and Design Institute, Shanghai 200233, China;2. Xi′an Noble Rare Metal Materials Co., Ltd., Xi′an 710201, China)

Abstract：To satisfy the design requirements of control rod used in nuclear power plants, a structurally-modified large-grain silver-indium-cadium absorber rod was manufactured, of which the chemical composition, grain size, physical properties, mechanical properties and thermal creep properties were tested, so as to analyze the effects of grain size and center hole on the performance of the absorber rod. Results show that the chemical composition of absorber rod can satisfy the requirements of ASTM standards, and the physical properties are consistent with that of the reference material; the thermal conductivity and thermal creep properties could be improved by increasing the grain size, when the strength would be lowered; the mechanical properties are not affected by the center hole. It is expected that the absorber rod can be used in nuclear power plants for long life-time services.

Key words：nuclear reactor; out-of-pile performance; performance test; silver-indium-cadmium absorber rod

收稿日期：2015-06-17

修訂日期：2015-08-02

基金項目：上海市科學技術委員會基金資助項目(13DZ2250200)

作者簡介：李繼威(1985-)，男，山東泰安人，工程師，碩士，主要從事燃料和相關組件設計方面的工作.電話(Tel．)：021-61864053；

文章編號：1674-7607(2016)05-0416-05中圖分類號：TL345

文獻標志碼：A學科分類號：490.30

E-mail：lijiwei@snerdi.com.cn．