混合制冷劑R1234yf/R134a PVTx性質的實驗研究

陳日帥　祁影霞　吳 東

(上海理工大學能源與動力工程學院 制冷與低溫工程研究所　上海　200093)

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混合制冷劑R1234yf/R134a PVTx性質的實驗研究

陳日帥祁影霞吳 東

(上海理工大學能源與動力工程學院 制冷與低溫工程研究所上海200093)

為了獲得混合制冷劑R1234yf/R134a的熱物性數據，本文利用Burnett法為基礎搭建的高精度PVTx實驗臺，在溫度為268～323 K時，測定了質量分數為55%/45%，50%/50%和45%/55%混合制冷劑R1234yf/R134a的PVT性質，最終擬合了三種不同配比的混合工質的氣態維里方程，方程和實驗數據具有較高的重合度。

混合制冷劑；R1234yf/R134a；PVTx；維里方程

當今汽車空調中最廣泛使用的制冷劑為R134a。它的主要特點是不含氯原子，ODP為0，不可燃，具有良好的安全性能[1-2]。但R134a具有很高的溫室效應，GWP為1430[3]。根據歐盟F-gas法規，自2011年1月1日起，在歐盟境內生產和銷售的所有新設計車型，禁止使用GWP大于150的制冷劑[4]，顯然R134a也在其列，即將面臨被替代的命運。盡管國際社會對R134a的替代呼聲很高，但目前R134a在國內正處于發展時期[5]。

通過尋找第二種制冷劑，以優勢互補的原則進行混合，優化R134a單質的性能成為必要的途徑。目前，人們對研究混合制冷劑R134a/R1234ze取得重大成果，開發出R450a制冷劑，該制冷劑是一種不可燃燒的混合物，組分配比是42%的R134a和58%的R1234ze，ODP為零，GWP約為601。美國環境署(EPA)宣布將把R450a制冷劑列入新的替代制冷劑中。Mota-Babiloni A等[6]結合不同的操作條件(蒸發溫度、冷凝溫度等)對R134a的替代制冷劑非易燃R1234ze(E)/R134a混合物(R450a)進行了研究：R450a的平均冷卻能力比R134a高6%。R450a的制冷系數比R134a高約1%，R450a的排放溫度平均比R134a低2 K。可以看出R450a是替代R134a一個不錯的選擇。

目前對混合制冷劑R134a/R1234yf的研究還有待進一步突破。Lee Y等[7]研究了R1234yf與R134a以不同比例混合，替代R134a的性能表現。Akasaka R等[8-9]分別通過實驗手段測量了R1234yf+R134a飽和密度和臨界參數；使用亥姆赫茲能量方程描述了R32/R1234yf的熱力學模型。Kamiaka T等[10]測量了二元混合制冷劑R1234yf/R134a的氣液相平衡數據，R1234yf的質量分數為25%～80%，溫度范圍為273～333 K，間隔10 K，對測量數據分別采用混合法則PR和亥姆霍茲狀態方程進行關聯。通過擬合混合物的氣液相平衡數據，得到包含在每個混合法則中優化的二元相互作用參數。R1234yf/R134a在質量分數為50/50時的溫度滑移僅為0.2 K。田貫三等[11]的研究表明，當混合工質中R134a的體積分數超過13.87%，即質量分數超過27.1%時，任何濃度下混合工質都不會發生燃燒爆炸。因此，混合工質R1234yf/R134a在可燃性方面具有較高的安全性。

R1234yf/R134a的溫度滑移很小，能夠與礦物油較好互溶，兩者在諸多方面能夠互補，且GWP明顯小于R134a，可降低溫室效應，具有較高的應用意義。本文將用Burnett法測定三種質量配比R134a/R1234yf的PVTx數據，并擬合維里狀態方程，為該混合制冷劑熱物性的研究提供依據。

1　實驗裝置及原理分析

1.1 測量制冷劑PVTx的實驗裝置

本實驗裝置以Burnett法為基礎，用于高精度工質PVTx性質的測試。主要包括高精度溫度測量系統、高精度壓力測量系統、真空系統、恒溫槽、配氣系統、PVTx 測試裝置、PVTx自動采集軟件、PVTx數據處理軟件。其中，該PVT測量系統的溫度控制系統，全量程范圍內波動度小于30 mK/15 min；系統溫度的測量不確定度小于±10 mK；壓力的測量不確定度小于±10 kPa。系統的具體連接方式如圖1所示。

圖1　制冷工質PVT實驗系統Fig.1 The PVT measurement system of refrigerants

1.2 Burnett法原理

Burnett法是美國學者Burnett S E提出的，隨后有許多研究人員對其測量和數據處理的方法進行了深入研究[12-14]。實驗本體主要由兩個容器構成，一個為主容器VA，容積為vA，另一個為膨脹容器VB，容積為vB，容器間通過閥門連接，為了保證等溫膨脹，整個裝置處于恒溫環境中，通過主容器向膨脹容器的膨脹放氣測量氣體壓縮因子。基本的做法是：實驗前將兩個容器都抽真空，真空計讀數在3 Pa以下并保持一定時間，然后關閉膨脹閥V0。Burnett法的實驗原理圖如圖2所示。

圖2 Burnett法測量氣相PVT性質原理圖Fig.2 The schematic diagram of the gas PVT properties measurement with Burnett method

向主容器VA充入一定質量n0的制冷劑，則制冷劑的壓縮因子Z0為：

(1)

式中：T為溫度，K；p0為壓力，Pa；vA為主容器VA的容積，m3；R為普適氣體常數，n為氣體摩爾數。當主容器VA中的制冷劑氣體溫度和壓力穩定后，測量其壓力p0和溫度T，然后打開膨脹閥V0，則VA中的氣體向VB膨脹，待到壓力和溫度平衡后，再次測量主容器VA中制冷劑的壓力p1，根據壓縮因子的定義式可得到第一次膨脹后的壓縮因子Z1：

(2)

接著，關閉V0，對VB抽真空，當VA的壓力與溫度穩定后，打開V0再次膨脹，等到壓力與溫度穩定后，測量壓力p2，因此可得到第二次膨脹后的氣體壓縮因子Z2。重復上述步驟，測得這一溫度下的一系列膨脹壓力值：p0，p1，p2，…，pn，pn為第n次膨脹后的壓力值，因此可得到該溫度下的一系列氣體壓縮因子：Z1，Z2，Z3，…，Zn。

第r次膨脹前后，主容器和膨脹容器中總的工質質量是相同的。因此可得：

(3)

其中，定義容積常數Nr：

Nr=(vA+vB)r/(vA)r-1

(4)

容積常數Nr隨實驗壓力與溫度的變化較小，可認為常數，記為N。不斷重復上面的式子，可得到Zr與Z0的關系式：

(5)

確定試樣初始質量、裝置容積常數N和溫度T后，可以獲得試樣氣體的壓縮因子隨實驗壓力變化的曲線，每次膨脹后的氣體壓縮因子Zr確定后，根據氣體壓縮因子得分定義式計算出每次膨脹得到的氣體密度值：

(6)

此時工質氣體的密度ρi與壓力pi、溫度T的關系也確定。

容積常數N值標定對PVT性質測試有至關重要的影響，它與所測工質的種類無關，采用氫氣、氬氣或者氦氣作為標定氣體時，精度最好。本文采用氦氣來進行標定，氦氣純度為99.999%，由偉創氣體提供。在實驗前，分別在溫度283.5 K、287.5 K、288.5 K左右進行三次標定，在實驗后，為了檢驗實驗期間，N值標定是否因時間變化有較大變化，在溫度288.5 K左右進行第四次標定。標定實驗數據見表1～表4。

表1容積常數N值標定數據Ⅰ

Tab.1The experiment data ofNcalibration Ⅰ

T/Kp/kPaρexp/(kg/m3)ρref/(kg/m3)Δ/%283.5971288.6402.16362.17380.4708283.600965.5781.62561.63140.3537283.642724.1501.22131.22470.2796283.639543.1380.91760.91940.1931283.663407.6260.68940.69040.1425283.676306.0580.51800.51860.1194

表2容積常數N值標定數據Ⅱ

Tab.2The experiment data ofNcalibration Ⅱ

T/Kp/kPaρexp/(kg/m3)ρref/(kg/m3)Δ/%287.586768.9381.27651.28250.4713287.595576.7310.95930.96270.3581287.574432.7140.72100.72290.2586287.588324.8290.54190.54290.1951287.589243.9350.40720.40790.1551

表3容積常數N值標定數據Ⅲ

Tab.3The experiment data ofNcalibration Ⅲ

T/Kp/kPaρexp/(kg/m3)ρref/(kg/m3)Δ/%288.5781294.7102.14062.14660.2796288.535970.2911.60801.61140.2136288.560727.4751.20761.20950.1595288.552545.6720.90700.90800.1141288.557409.4300.68120.68170.0809288.559307.3140.51160.51200.0663

表4容積常數N值標定數據Ⅳ

Tab.4The experiment data ofNcalibration Ⅳ

T/Kp/kPaρexp/(kg/m3)ρref/(kg/m3)Δ/%288.5091203.0301.98921.99590.3370288.500901.5861.49421.49800.2530288.510676.1211.12231.12460.2015288.520507.1790.84300.84420.1422288.502380.5900.63330.63390.1034288.521285.6900.47560.47600.0833

將獲得的實驗數據導入PVT分析軟件PVT Analysis數據分析軟件中，進行N值標定。四次的標定N值分別為NⅠ=1.330895，NⅡ=1.330580，NⅢ=1.331450，NⅣ=1.331296。由此可知，不同溫度對N值的標定影響很小，而且在實驗期間，N值的變化也很小。因此，本實驗選取四次標定的N值的平均值作為此次實驗的容積常數N，N=1.331055。

1.3 實驗步驟

本實驗對R1234yf/R134a質量分數分別為55%/45%、50%/50%和45%/55%的三種配比進行測量，具體實驗步驟如下:

1)檢查各個部件是否已經連接好，做好實驗前期準備。

2)利用已有的配氣系統配制符合實驗要求的混合制冷劑。

3)對整個系統抽真空，直到真空計讀數在10 Pa以下，關閉閥門Ф5。

4)溫度控制：首先設定恒溫槽的溫度，通過溫度采集系統所測溫度與恒溫槽設定溫度的差值，對恒溫槽溫度進行微調，待溫度波動度小于±10 mK/15 min時采集溫度。

5)打開閥門Ф1，將混合制冷劑充入到主容器中，一般要保證待測工質處于飽和狀態或近飽和狀態，可以根據主容器的體積計算出該溫度下達到飽和態時所需要充入工質的大概質量[15]。關閉閥門Ф1，將主容器與壓力采集系統連接。在恒溫槽的溫度達到設定溫度并穩定10～15 min后，可利用放氣的方法來判斷待測工質是否處于飽和狀態或氣液兩相狀態。放氣過程如下：恒溫槽溫度穩定后，首先測一個壓力值，然后打開閥門Ф2，釋放少量氣體，然后迅速關閉閥門Ф2，等待2～3 min，如果壓力能夠較快的恢復到上一個壓力值，說明充入的混合制冷劑處于飽和氣態或氣液兩相狀態。

6)壓力測試：點擊PVTx測試軟件中的“壓力測量”選項，等到壓力值穩定后選取一段壓力值，得到T0、p0，打開Ф2，當主容器與膨脹容器平衡，壓力波動為±0.01%、溫度波動小于±10 mK/15 min時關閉Ф2，測量一段較為平直的壓力值，得到T0、p1，打開Ф3、Ф4，將膨脹容器中的工質排到大氣、降壓；關閉Ф4，打開Ф5對膨脹容器抽真空，當真空計讀數在10 Pa以下并保持30 min后，關閉Ф3、Ф5，打開Ф2，再次等待主容器與膨脹容器的溫度、壓力平衡，平衡后關閉Ф2，測量一段較平直的壓力值，得到T0、p2，不斷重復下去直到壓力在200 kPa左右，停止測量，此時，得到此溫度下的最后一組實驗值T0、pn。

7)設定另一溫度點T1，重復以上步驟，直至達到所需的溫度Tn。

8)對所得實驗數據進行分析、處理。

2　實驗結果分析

本文對混合制冷劑 R1234yf/R134a的三種不同質量配比在268～323 K的溫度范圍內進行了氣相PVTx性質的測定。為了能夠清楚直觀的了解三種配比下混合工質R1234yf/R134a的氣相PVT性質的實驗數據分布情況，本文在圖3～圖5分別給出了三種配比下的實驗數據在p-T圖上的分布，其中各圖中所示曲線為飽和蒸氣壓曲線。為了檢驗系統的可靠性，本文在陸岷山等[16]對PVTx系統的不確定度分析的基礎上，做了進一步驗證。選擇由天津聚鑫偉業公司提供的純度高于99.9%的制冷劑R134a的飽和蒸氣壓，測溫范圍255～320 K，溫度間隔為3 K，并與Refprop9.0數據比較，如表5所示。由表5可以看出，制冷劑R134a的實驗飽和蒸氣壓值與Refprop9.0的相對誤差非常小，精確度較好。表6、表7和表8給出了R1234yf/R134a質量配比分別為55%/45%、50%/50%和45%/55%工況下飽和蒸氣壓的實驗測定值。

圖3 R1234yf/R134a(w(R134a)=45%)的PVT實驗數據分布圖Fig.3 The PVT experimental data in the p-T chart distribution of R1234yf/R134a(w(R134a)=45%)

為了以后該混合制冷工質熱力學性質計算的要求，需要擬合R1234yf/R134a的氣相維里方程，利用混合工質的第二、第三維里系數方程，得到本文擬合的氣態維里方程形式如下：

p=RTρ(1+Bρ+Cρ2)

(7)

第二、第三維里系數擬合成如下的形式：

B=B0+B1T-1r+B2T-2r+B3T-3r

(8)

C=C0Tr+C1t-0.5rC2t2r

(9)

式中：Tr=T/Tc，Tc為臨界溫度，經過計算，混合工質R1234yf/R134a (55%/45%)的臨界溫度Tc為370.8746 K；混合工質R1234yf/R134a(50%/50%)臨界溫度Tc為371.1932 K；混合工質R1234yf/R134a (45%/55%)臨界溫度Tc為371.5089 K。上面氣體方程中，溫度、壓力和密度的單位分別為K、MPa和mol/cm3，R為普適氣體常數。擬合的氣體維里方程(7)的第二、第三維里系數的參數如表9～表11所示。

圖4 R1234yf/R134a(w(R134a)=50%)的PVT實驗數據分布圖Fig.4 The PVT experimental data in the p-T chart distribution of R1234yf/R134a(w(R134a)=50%)

圖5 R1234yf/R134a(w(R134a)=55%)的PVT實驗數據分布圖Fig.5 The PVT experimental data in the p-T chart distribution of R1234yf/R134a(w(R134a)=55%)

表5R134a飽和蒸氣壓實驗數據與Refprop9.0數據的比較

Tab.5The comparison of saturated vapor pressures of R134a between experiments and Refprop9.0 data

溫度/K實驗壓力/MPaRefprop壓力/MPa壓差/MPa誤差/%255.0120.145980.14376-0.00222-1.52075627258.0230.161860.163080.001220.7537378261.0080.182890.184190.001300.71080978264.0170.205210.207560.002351.14516836267.0260.235760.23317-0.00259-1.09857482270.0350.263130.26116-0.00197-0.74867936273.0110.293340.29133-0.00201-0.6852117276.0320.327660.32463-0.00303-0.92473906279.0190.359520.360350.000830.23086337282.0050.394270.398980.004711.19461283285.0440.439870.441470.001600.36374383288.0350.489240.48657-0.00267-0.54574442291.0330.533840.535210.001370.2566312294.0110.567380.587080.019703.47209983300.0070.700020.702970.002950.42141653303.0150.769980.76721-0.00277-0.3597496306.0410.836520.83621-0.00031-0.03705829309.0070.913030.90826-0.00477-0.52243628311.9930.980630.985410.004780.48744175315.0041.064911.068100.003190.29955583320.0161.214211.217100.002890.23801484

表6R1234yf/R134a(w(R134a)=45%)飽和蒸氣壓

Tab.6The saturated vapor pressures of R1234yf/R134a(w(R134a)=45%)

表7R1234yf/R134a(w(R134a)=50%)飽和蒸氣壓

Tab.7The saturated vapor pressures of R1234yf/R134a(w(R134a)=50%)

T/Kpexp/kPaT/Kpexp/kPa323.1751343.390293.151587.969318.0971190.600288.297502.824313.2721031.980283.293436.735309.226940.746278.167366.203305.282835.426273.265310.358301.039761.073268.272254.843297.047671.897——

表8R1234yf/R134a(w(R134a)=55%)飽和蒸氣壓

Tab.8The saturated vapor pressures of R1234yf/R134a (w(R134a)=55%)

T/Kpexp/kPaT/Kpexp/kPa323.0511377.020295.237630.658319.0811186.490291.149562.359315.1131074.820287.045468.139311.053994.966283.321430.871307.096865.161278.246365.801303.170798.342273.183302.006299.047710.841268.175247.134

為了比較方程(8)與(9)與第二、第三維里系數的一致度，同時也為了闡述這3種配比下的混合制冷工質R1234yf/R134a的第二、第三維里系數與溫度的關系，圖6～圖11給出了第二、第三維里系數與溫度的關系，由圖中可看出，方程和實驗數據具有較高的重合度。

表9混合工質R1234yf/R134a(w(R134a)=45%)維里方程各參數的值

Tab.9The parameters’values of virial equation of mixed refrigerants R1234yf/R134a(w(R134a)=45%)

參數數值參數數值B013155.8628C0-1.6149E7B1-34012.2926C15.5081E6B228953.2032C21.1015E7B3-8431.6614——

表10混合工質R1234yf/R134a(w(R134a)=50%)維里方程各參數的值

Tab.10The parameters’values of virial equation of mixed refrigerants R1234yf/R134a(w(R134a)=50%)

參數數值參數數值B0-273437.9801C0-6.9795E7B1662714.1864C12.3575E7B2-532064.5698C24.7004E7B3141043.0864——

表11混合工質R1234yf/R134a(w(R134a)=55%)維里方程各參數的值

Tab.11The parameters’values of virial equation of mixed refrigerants R1234yf/R134a(w(R134a)=55%)

參數數值參數數值B019714.4951C0-2.0726E7B1-50564.8005C16.7929E6B242821.7615C21.4474E7B3-12287.1021——

圖6 R1234yf/R134a(w(R134a)=45%)的第二維里系數B與溫度的關系Fig.6 The relationship between the second virial coefficient B of mixed refrigerants R1234yf/R134a(w(R134a)=45%)and the temperature

圖7 R1234yf/R134a(w(R134a)=45%)的第三維里系數C與溫度的關系Fig.7 The relationship between the third virial coefficient C of mixed refrigerants R1234yf/R134a(w(R134a)=45%) and the temperature

圖8 R1234yf/R134a(w(R134a)=50%)的第二維里系數B與溫度的關系Fig.8 The relationship between the second virial coefficient B of mixed refrigerants R1234yf/R134a(w(R134a)=50%) and the temperature

圖9 R1234yf/R134a(w(R134a)=50%)的第三維里系數C與溫度的關系Fig.9 The relationship between the third virial coefficient C of mixed refrigerants R1234yf/R134a(w(R134a)=50%) and the temperature

圖10 R1234yf/R134a(w(R134a)=55%)的第二維里系數B與溫度的關系Fig.10 The relationship between the second virial coefficient B of mixed refrigerants R1234yf/R134a(w(R134a)=55%) and the temperature

圖11 R1234yf/R134a(w(R134a)=55%)的第三維里系數C與溫度的關系Fig.11 The relationship between the third virial coefficient C of mixed refrigerants R1234yf/R134a(w(R134a)=55%) and the temperature

3　結論

本文以Burnett法為基礎，測量了三種不同質量配比的R1234yf/R134a的氣相PVT性質，根據實驗數據的處理與分析，分別擬合出三種不同質量配比制冷工質的氣態維里方程，并分析了第二、第三維里系數與溫度的關系，進一步驗證了實驗數據與擬合得到的方程具有較好的重合度，為目前正在進行的制冷工質替代研究提供重要的參考。

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About the corresponding author

Qi Yingxia, female, professor, Institute of Refrigeration and Cryogenics, School of Energy and Power Engineering, University of Shanghai for Science and Technology, +86 21-55271875, E-mail: qipeggy@126.com. Research fields: low temperature refrigeration system, environmental friendly refrigerants.

Experimental Study of PVTx Properties of Mixture Refrigerant R1234yf/R134a

Chen RishuaiQi YingxiaWu Dong

(Institute of Refrigeration and Cryogenics, School of Energy and Power Engineering, University of Shanghai for Science and Technology, Shanghai, 200093, China)

In order to get the thermophysical properties of mixed refrigerants R1234yf/R134a, the PVT properties of mixture refrigerant R1234yf/R134a with mass fraction 55%/45%, 50%/50%,45%/55% in the range of 268-323 K were measured by using high-precision PVTx apparatus which is based on the Burnett method.The gas virial equation of these mixed refrigerants was fitted based on the measured data. It turned out that the experimental data agreed well with the equations.

mixed refrigerants; R1234yf/R134a; PVTx; virial equation

0253-4339(2016) 01-0018-08

10.3969/j.issn.0253-4339.2016.01.018

2015年9月12日

TB61+2;TB64

A

簡介

祁影霞，女，副教授，上海理工大學能源與動力工程學院制冷與低溫工程研究所，(021)55271875，E-mail: qipeggy@126.com。研究方向：低溫制冷系統，環保制冷劑。