包頭某銅廠周邊土壤重金屬分布特征及來源分析

李玉梅，李海鵬，張連科*，樊健，焦坤靈，孫鵬

（1.內蒙古科技大學能源與環境學院，內蒙古包頭014010；2.華中科技大學環境科學與工程學院，武漢430074）

包頭某銅廠周邊土壤重金屬分布特征及來源分析

李玉梅1，2，李海鵬1，張連科1*，樊健1，焦坤靈1，孫鵬1，2

（1.內蒙古科技大學能源與環境學院，內蒙古包頭014010；2.華中科技大學環境科學與工程學院，武漢430074）

通過測定包頭某銅廠周邊4方向不同水平距離及深度處64個土壤樣品中Cu、Cd、Pb、Zn、Mn、Cr 6種重金屬含量，探討其空間分布特征及可能來源。結果表明，銅廠周邊土壤中6種重金屬均已呈現不同程度的富集，其中Cu、Cd、Pb污染普遍且嚴重，且Cu受人為活動干擾最為強烈。6種重金屬含量分布主要取決于其所在位置距銅廠的水平距離和土層深度，其中：0～20 cm表層土壤中重金屬含量隨水平距離增加呈現先增大后減小的規律，Pb、Cr和Cu、Zn、Mn分別在100 m和300 m處達到峰值；在距銅廠不同水平距離的樣品中，各重金屬含量均隨土層深度增加而減小，但相距50 m處減小緩慢，100 m、300 m處減小迅速。土壤重金屬來源解析表明，銅廠周邊土壤中Cr、Cd、Cu來自復合污染源，Pb、Zn的外源污染主要來自交通源，Mn主要來自自然源。

銅廠；土壤；重金屬污染；空間分布；來源分析

隨著工農業的快速發展和人口的急劇增加，工業“三廢”中重金屬的沉降、擴散、累積以及含重金屬農藥、磷肥的大量施用和汽車尾氣的排放致使土壤重金屬污染日趨嚴重［1］。重金屬在土壤中具有隱蔽性、滯后性、累積性和不可逆轉性，極難被治理［2］，且其可通過大氣、水體或食物鏈直接或間接地進入人體，危害人類健康［3］，因此備受關注。

包頭市現已發展成為以鋼鐵、裝備制造、稀土、鋁業和電力五大支柱產業為主的典型工業城市，工業生產形成的各種形態污染物嚴重威脅著包頭的城市環境，部分工業企業周邊土壤重金屬污染問題尤為突出。尹偉等［4］和白世強等［5］分別對佛山和洛陽市的工業區及周邊土壤進行研究，結果表明，工業活動已對周邊土壤造成污染。然而，包頭工業廠區周邊重金屬的污染現狀、空間分布特征及來源解析等相關研究極為少見［6］。本文通過測定包頭市某銅廠4方向不同水平距離及深度處的Cu、Cd、Pb、Zn、Mn、Cr 6種重金屬含量，分析其空間分布特征及可能的來源，以期為包頭市工業區土壤環境污染防治和修復提供參考。

1　材料與方法

1.1研究區概況

包頭市屬于半干旱中溫大陸性季風氣候，常年主導風向為西北風，年均降水量在240～400 mm之間，年均氣溫7.2℃，年均風速1.2 m·s-1，年日照數2 882.2 h。本研究對象位于距包頭市區3 km處的某工業園區，北臨南繞城公路，南靠某村莊，交通便利，目前已形成10萬t銅冶煉、36萬t制酸、20萬t渣處理以及銅深加工項目組成的配套產業鏈。該銅廠產生的含大量重金屬的廢水、廢渣、廢氣的排放和冶煉材料運輸過程中散落的礦石威脅著廠區周圍的環境及附近村民的健康。

1.2樣品采集

在對廠區周圍地形、地貌及土地利用狀況等因素充分調研的基礎上，結合包頭氣象特點，以廠區邊緣為起點，按東北（NE）、東南（SE）、西北（NW）、西南（SW）4方向，分別在距廠區50、100、300 m和500 m處采集0～5、5～20、20～40 cm和40～60 cm不同深度土層樣品共64個（圖1）。采樣時避開外來土和新近擾動土層，每個樣品均按20 m對角線采集5個點混勻后，用四分法反復取舍至1 kg左右裝袋帶回備用。

1.3樣品處理與分析

剔除土樣中植物的根莖和沙礫等異物，置于室內通風處自然陰干，經研磨過100目尼龍網篩后裝袋備用。樣品采集、混合、研磨、粉碎等過程均采用木質或瑪瑙用具以避免人為干擾。經上述預處理的樣品放入普樂MD8微波消解/萃取儀進行消解，使用Perkin Elmer AA800原子吸收光譜儀進行金屬含量測定［7］。

圖1　研究區采樣點示意圖Figure 1 Soil sampling sites in studied area

為保證實驗結果的精確度和準確性，實驗全程做空白樣和平行樣，并在測試過程中加入國家標準土壤參比物質（GSS-1）進行質量控制，各元素相對標準偏差均小于5%，且各金屬元素的回收率為93.5%～107.8%，均在國家標準土壤質控值的允許范圍內。

1.4數據處理

采用單因子污染指數對銅廠周邊土壤中的重金屬進行污染評價，污染的嚴重程度以P值為依據，其分級為：P≤1無污染；1＜P≤2輕微污染；2＜P≤3中等污染；P＞3嚴重污染。利用SPSS19.0進行相關分析和主成分分析［8-9］，用以判別銅廠周邊6種重金屬的來源情況。

2　結果與討論

2.1土壤重金屬含量

對包頭某銅廠周邊各方向不同深度、不同水平距離的6種重金屬含量總體進行統計分析，所得結果見表1。受測的6種重金屬含量均值均已超過內蒙古土壤背景值，其單因子污染指數大小順序為Cd＞Cu＞Pb＞Zn＞Mn＞Cr，Cd單因子污染指數最高，其值為11.03，其次為Cu（5.92），單因子指數表明Cd和Cu均為嚴重污染。6種受測重金屬的均值超標率大小順序為Pb=Cd＞Cu＞Zn=Mn＞Cr，Pb、Cd超標率均為100%，Cu為82.7%，Cr最低，為36.5%，表明該廠區周邊土壤重金屬污染已很普遍。從表征人為因素對土壤重金屬干擾程度的指標變異系數（CV）來看，Cu的變異系數遠遠高于其他5種重金屬達1.52，且遠大于0.36［10］，屬強變異，即使是變異系數最小的Mn，CV也已超過弱變異的界限0.15［10］，表明該廠區周邊重金屬受人為影響較為嚴重，尤其Cu受人類活動的干擾最為突出。

表1　研究區域土壤重金屬統計分析Table 1 Statistical analysis of heavy metals in soils

2.2土壤重金屬的空間分布

對4方向6種重金屬在水平及垂直方向含量變化進行分析，結果發現，各元素含量的空間差異性主要與垂直深度及距銅廠的水平距離有關，而與其所在方位無關，即風向對該區域土壤中重金屬的空間分布無明顯影響。這可能由于土壤中重金屬的來源并不是單一的點源污染所致。因此，后續分析中，距銅廠同距離各土層深度處金屬含量均采用4方向均值加以表征。6種重金屬含量隨距銅廠水平距離及土層深度的變化規律如圖2所示，距銅廠100 m處土壤中6種重金屬的超標倍數隨土層深度的變化見圖3。

圖2　不同深度土壤重金屬含量變化Figure 2 Variation of heavy metal content in soils around copper plant

圖2表明，6種重金屬含量隨距銅廠水平距離的變化規律因重金屬種類不同而異。0～5 cm土層中各金屬含量均在距銅廠50 m處最低，Cu、Cd、Mn最大值出現在距銅廠300 m處，Pb、Cr、Zn最大值出現在距銅廠100 m處。5～20 cm土層中，Cu、Zn、Pb、Mn在距銅廠300 m處出現最大值，其中Cu、Zn均在500 m處含量最 低，而Pb、Mn則在50 m處含量最低；Cr的最大值出現在100 m處，50 m處含量最低；Cd隨水平距離的變化規律均異于其他元素，其最大值出現在距銅廠最近的50 m處，其次為500 m處，最小值則出現在距銅廠300 m處。20～40 cm和40～60 cm土層中各重金屬含量隨水平距離變化不明顯，尤其是Cu、Zn、Cr在圖2所示的40～60 cm土層中幾乎歸趨于一點，且其值與土壤背景值接近?？梢姡軠y的6種重金屬在0～5 cm的表層土和5～20 cm的亞表層土中含量總體呈現隨距離增加先增大后減小的鐘形變化趨勢，即距銅廠100 m和300 m處土壤受重金屬污染較重，而距銅廠50 m及500 m處污染較輕。因此初步推斷，銅廠生產過程中廢氣的排放是造成其周邊重金屬富集的重要原因，南繞城公路密集的貨車流量對研究區域土壤重金屬的富集也可能有重要影響，而農業生產對重金屬的富集尤其是Cd在銅廠周邊土壤中的富集貢獻也不容忽視。謝小進等［11］研究發現，工業、農業及交通用地中土壤的重金屬存在明顯復合污染的特征，其中工業用地土壤重金屬主要受到工業點污染源的影響。曹偉等［12］按照點源和面源的劃分方式研究土壤重金屬污染的空間變化，結果表明，受點源污染影響的土壤重金屬富集程度較高，其中固體污染源影響程度最高，其次是液體，氣體最小，且隨著距離加大，污染的影響逐漸變小。張玲等［13］對公路沿線重金屬污染情況的研究及李仰正等［14］、谷蕾［15］對高速公路兩側重金屬污染情況的研究表明，道路兩側土壤中Pb主要來源于交通源，其含量在道路兩側隨著距離增加出現峰值，然后逐步衰減，符合大氣污染物中的高架連續點源擴散模式［16］。本研究結果與前人研究的這一變化規律類似。

圖3　距銅廠100 m處不同深度土壤重金屬的超標倍數Figure 3 Over-standard ratios of heavy metals in soil profile at 100 meters from copper plant

研究表明［17-19］，土壤重金屬污染主要集中在0～20 cm的表層土和亞表層土，其縱向遷移能力較弱，與圖2、圖3一致。本研究中6種重金屬含量在0～20 cm的表層和亞表層均明顯高于其余兩層，其中，Cu是6種元素中含量隨深度下降最為顯著的重金屬，從0～5 cm的表層土至5～20 cm亞表層土，其含量下降了59.03%，而進一步至20～40 cm土層總降幅已達87.02%。由此可見，Cu的縱向遷移性很差。其余5種元素從0～5 cm表層土至40～60cm較深土層，總縱向含量變化幅度大小順序依次為：Pb（45.63%）＞Zn（44.91%）＞Cr（44.61%）＞Cd（33.04%）＞Mn（25.98%）。雖然5種元素變化幅度都不超過50%，但表層、亞表層土與深層土的重金屬含量差異仍很明顯：Pb在0～20 cm土層含量均高于背景值的3倍，已達到單因子污染指數評價法［20］的重污染等級，在20～60 cm土層內含量在背景值的1～2倍之間，屬中度污染；Zn、Mn和Cr在0～20 cm時處于單因子評價的輕微污染狀態，土壤深度達到20～40 cm時含量已接近或低于土壤背景值，至40～60 cm土層后平均含量均在背景值以下，土壤已無污染態勢；而Cd在0～60 cm土層內含量均高于背景值9.91倍以上。這一現象的產生可能有兩個原因：其一是Cd在縱向具有較強的遷移性，故表層土受污染后，很容易遷移至更深層土壤，導致整個受測土層中Cd含量均很高；其二可能是該地區Cd的土壤背景值本身遠高于內蒙古土壤背景值所致。與本研究結果類似，谷蕾［15］發現，道路產生的線性污染中不同重金屬元素的垂直分布存在明顯差異，Cu、Pb、Cd和Zn主要累積在土壤剖面的上部，其含量均隨土層深度增加而逐漸減少。馬智宏等［21］研究表明，Pb、Cu、Cd、Cr在90 cm以上土層中的垂直分布表現為隨土層加深而減少，Pb、Cu、Cr均有在表面富集的趨勢。因此認為，表層土壤是受人類活動干擾最為嚴重的土層，隨著土層深度的增加，土壤污染物含量與其背景值逐漸接近。多數重金屬在土壤中縱向遷移能力較差［22］，深層土壤重金屬含量可一定程度反映當地重金屬土壤背景值。

2.3土壤重金屬來源解析

土壤重金屬主要來源于成土母質和人類活動，其中人類活動是導致土壤重金屬污染的主要因素。一般而言，同一來源重金屬之間存在著顯著相關性，因此在對土壤重金屬來源解析研究中，常采用相關分析判斷各重金屬間是否同源［23］。

2.3.1土壤重金屬的相關分析

銅廠周邊土壤中Cu、Cd、Pb、Zn、Mn和Cr含量的相關分析結果見表2。

由表2可知，6種重金屬之間均存在極為顯著的相關關系（P＜0.01），其中，Cu與除Mn以外的各金屬相關系數均大于0.6，而Cd-Cr、Pb-Zn、Zn-Mn、Zn-Cr及Mn-Cr相關系數也超過了0.6。由此推斷，本研究涉及的6種重金屬極有可能同源或屬復合污染。然而，前文對重金屬空間分布特征的研究發現，6種重金屬在銅廠周邊水平及垂直方向的分布規律存在一定差異性，其中Cu沿土壤深度的含量變化最為明顯，而Cd在距銅廠不同距離及不同深度處含量的變化也明顯不同于其他金屬。由此推斷，銅廠周邊土壤重金屬的富集可能不僅僅是銅廠生產過程中“三廢”的排放所致，其復合污染的可能性更大。因本研究中各重金屬之間具有極為顯著的相關性，可通過主成分分析對銅廠土壤重金屬的污染來源進行探究。

表2　研究區土壤重金屬含量的相關系數Table 2 Correlation coefficients between heavy metals in soil

2.3.2土壤重金屬元素的主成分分析

主成分分析可將多個變量轉化為少數幾個綜合指標（主成分）來反應原始數據的絕大多數信息，通過主成分中變量的負載及相互關聯可推測重金屬的可能來源［24］。銅廠周邊土壤中6種重金屬主成分分析（PCA）結果見表3、表4及圖4。

圖4所示重金屬間的距離反應了元素含量間的相關性。Cr和Cd、Pb和Zn顯示出較強的相關性，而Zn、Cd與Cu也具有一定相關性，Mn則顯示出較強的異源性，但相對而言與Cr和Zn存在一定相關關系。由表3可知，6種重金屬前3個主成分可反映總體88.979%的信息，且3個主成分的貢獻率相差并不懸殊。第一主成分（F1）貢獻率為35.356%，與Cr和Cd有較高的載荷，同時也包含了Cu的部分富集信息；第二主成分（F2）貢獻率為32.279%，主要反映了Pb、Zn及Cu的部分富集信息；第三主成分（F3）貢獻率為21.345%，主要反映Mn的富集信息，但Zn、Cr的貢獻也不能忽略。

表4　研究區土壤重金屬含量主成分分析成分矩陣Table 4 Factor loadings of principal component analysis for heavy metal concentrations in soil of studied area

圖4　主成分中重金屬載荷Figure 4 Heavy metal loads of principal components

第一主成分主要源于Cd、Cr及Cu的部分貢獻。我國自然土壤中Cd含量很低，一般為0.02～0.33 mg·kg-1，內蒙地區Cd土壤背景值為0.037 mg·kg-1，土壤Cd污染主要是人為源所致，包括有色金屬開采及冶煉、化工、燃煤、灌溉、施肥等工礦業和農業活動。本研究中，Cd超標率達100%，超標倍數則近10倍甚至更高，但變異系數相對較小，為0.31，且深層土壤中Cd含量也很高，而受測土樣pH均在8.1～8.5之間，Cd主要以氫氧化物形式存在，縱向遷移較困難。由此推測，該區域Cd污染可能源于銅廠生產中污染物的排放及自然因素共同作用的結果。早期研究［25］認為Cr在土壤中的含量變化取決于巖石風化和侵蝕，而路遠發等［26］近年研究發現，人為活動的輸入對Cr的含量也有一定影響。本研究中Cr雖然超標率僅為36.5%，但變異系數達0.36，已屬強變異，其含量在空間分布并不均勻，0～5 cm的表層土含量為40～60 cm深層土的2.2倍，說明人為活動對其已有一定影響。此外，Cu對第一主成分也有一定貢獻，Cu雖超標率低于Pb、Cd，但其含量變異性很大，變異系數達1.52，表層土含量為深層土的14.1倍，且其含量在水平方向的分布符合大氣污染物中的高架連續點源擴散模式［16］，而Nicholoson等［27］對威爾士地區的農業土壤重金屬污染的研究表明，有38%～48%的Cu來自大氣沉降。綜上推斷，第一主成分反應了銅廠生產中廢物尤其是廢氣的排放對周邊土壤重金屬的污染，同時，自然因素對其也有一定貢獻，是包含工業污染源與自然源的復合型污染因子。

表3　研究區土壤重金屬含量的主成分分析Table 3 Principal component analysis for heavy metal concentrations in soil of studied area

第二主成分主要反映Pb、Zn的富集，Cu對該因子也有一定貢獻。研究對象北鄰南繞城公路，而Pb和Zn常被作為交通污染源的標識元素［28］。汽車尾氣排放、輪胎及車輛鍍金部分磨損或燃料及潤滑油的泄露都能釋放一定量含有Pb、Cu、Zn等金屬的有害氣體和粉塵［29］。路遠發等［26］對杭州市土壤中Pb進行同位素研究發現，Pb主要受汽車尾氣排放等因素影響。孟可等［30］和張志紅等［31］經過調查統計發現，汽油中Pb含量為0.4～1.0 mg·kg-1，尾氣中Pb達到20～50 μg·L-1，怠速時可達0.571 mg·min-1，尾氣中的重金屬顆粒物會飄散在空氣中或沉積在路面灰塵和路側土壤中。因此，以Pb、Zn及部分Cu為主要貢獻的第二主成分為交通因子，代表著元素來自交通源污染的部分。

第三主成分主要反映Mn的富集信息，也體現了部分Zn、Cr的影響。Mn在受測的6種重金屬中變異系數最小，其值僅為0.21，雖有63.7%的點位超標，但其含量與背景值相差不大，且表層土與深層土中Mn含量與內蒙背景值也極為接近。而同樣變異性、超標率及超標倍數相對較低的Zn、Cr與Mn呈現一定相關關系。因此，本研究認為以Mn的貢獻為主，包含Zn、Cr部分信息的第三主成分為自然地質因子，代表著元素的單一自然來源部分。

3　結論

（1）包頭某銅廠周邊土壤中Cu、Cd、Pb、Zn、Mn、Cr 6種重金屬均已呈現不同程度的富集。其中，Cd、Pb超標率為100%，達到了嚴重污染和中等污染程度；Cu超標率為82.7%，達到嚴重污染，受人類干擾最強烈；Mn為輕微污染，是受測重金屬中受人為因素影響最小的元素。

（2）6種重金屬含量分布主要取決于其所在位置距銅廠的水平距離和垂直深度，與風向無關。其中，0～20 cm表層土壤中重金屬含量隨水平距離增加先增大后減小，Pb、Cr和Cu、Zn、Mn分別在100 m和300 m處達到峰值；在不同水平距離的樣品中，各重金屬含量均隨土層深度增加而減小，但50 m處減小緩慢，100、300 m處減小迅速。

（3）銅廠周邊土壤中，Cr、Cd污染來自工業和自然因素形成的復合源；Pb、Zn的外源污染主要來自交通源；Cu則屬于工業、交通及自然因素形成的復合污染；Mn主要來自自然源。

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Distribution characteristics and source analysis of heavy metals in soil around a copper plant in Baotou，China

LI Yu-mei1，2，LI Hai-peng1，ZHANG Lian-ke1*，FAN Jian1，JIAO Kun-ling1，SUN Peng1，2
（1.School of Energy and Environment，Inner Mongolia University of Science and Technology，Baotou 014010，China；2.College of Environmental Science and Engineering，Huazhong University of Science and Technology，Wuhan 430074，China）

Understanding spatial distribution and sources of soil heavy metals is critical to the control and remediation of soil heavy metal pollution.In this investigation，we collected 64 soil samples from 4 directions with different horizontal distances from a copper plant in Baotou，to analyze the spatial distribution characteristics and possible pollution sources of soil heavy metals.Six heavy metals（Cu，Cd，Pb，Zn，Mn，and Cr）were measured.Results showed that these heavy metals had different extents of accumulation in this area.Cu，Pb，and Cd pollution was common and serious due to human activities，with Cu being affected most by human activities.In addition，the distribution of six heavy metals was dependent on horizontal distance away from the copper plant and soil depth.Heavy metal content in surface soi（l0 to 20 cm）first increased and then decreased as the horizontal distance increased.The content of Pb，Cr and Cu，Zn，Mn was the highest at 100 m and 300 m from the copper plant，respectively.All six heavy metals decreased with increasing soil depths.However，the rates of such decreases were low at the distance of 50 m，but high at 100 m and 300 m.Source analysis indicated that soil Cr，Cd，and Cu were resulted from compound pollution sources，while Pb and Zn from traffic sources，and Mn from natural sources.

copper plant；soil；heavy metal pollution；spatial distribution；source analysis

X53

A

1672-2043（2016）07-1321-08

10.11654/jaes.2016.07.014

2015-12-17

內蒙古自治區自然科學基金項目（2015MS0408）

李玉梅（1978—），女，內蒙古赤峰人，博士生，副教授，主要從事土壤污染修復及水污染控制方面的研究。E-mail：lymhhu@163.com

張連科E-mail：lkzhang@imust.cn