沈陽黃家傍河水源地河水入滲過程中氧化還原分帶規律

蘇 東,蘇小四*,張麗華,袁文真,鹿 帥,左恩德,高睿敏

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沈陽黃家傍河水源地河水入滲過程中氧化還原分帶規律

蘇 東1,2,蘇小四1,2*,張麗華3,袁文真1,2,鹿 帥1,2,左恩德1,2,高睿敏1,2

(1.吉林大學地下水資源與環境教育部重點實驗室,吉林 長春 130021；2.吉林大學水資源與環境研究所,吉林 長春 130021；3.黑龍江省九〇四環境工程勘察設計院,黑龍江 哈爾濱 150027)

在分析沈陽市黃家傍河水源地地質及水文地質條件的基礎上,通過場地監測-室內實驗相結合的方法,對黃家水源地河水入滲過程孔隙水氧化還原分帶規律進行研究.結果表明遼河河床沉積帶在河水入滲途徑上存在氧化還原分帶,在水流垂向入滲的初始0~20cm、20~80cm、80~90cm及后續范圍內依次存在O2-NO3-混和還原帶、錳氧化物還原帶和鐵氧化物還原帶;反應中河水中溶解有機碳不能提供足夠的電子還原氧化劑,溶解至入滲水流中的沉積物有機碳與河水溶解有機碳一起作為碳源參與了氧化還原反應.

傍河水源地；氧化還原分帶；鐵錳

由于河水和地下水具有不同的物理、化學和生物性質,因此傍河水源地河水入滲補給地下水的過程中往往會產生明顯的物理梯度、化學梯度和生物梯度,發生著強烈而復雜的物理、化學和生物地球化學過程,影響著地下水水質[1-4].例如入滲河水中的一些重金屬和有機污染組分多有顯著的氧化還原敏感性,河水入滲過程中氧化還原條件的變化對污染物的遷移轉化具有顯著直接或間接的控制作用[5-6].因而,河床沉積帶內的氧化還原條件對傍河水源地的地下水水質具有很大的影響.Champ等[7]從熱力學角度提出溶解有機碳(DOC)與溶解氧(DO)、NO3-、Mn4+、Fe3+、SO42-及CO2發生氧化還原反應時的順序分帶[8].youyou在河水入滲過程中,由于水動力條件[9-10]、微生物[11,12-15]、有機碳含量[16-17]等條件的改變,會導致氧化還原分帶的差異,存在不同尺度的氧化還原分帶,表現出不同的分帶特征[19-20].沈陽黃家傍河地下水水源地系原生劣質的高鐵錳地下水區,地下水中鐵錳含量與形態的轉化對地下水的氧化還原條件十分敏感,易發生近岸帶的還原溶解和開采井附近的氧化沉淀[21-23],造成水質污染及開采井的堵塞,產生開采效率降低等一系列問題[24],鐵錳礦物的還原性溶解同時也會引起吸附在鐵錳礦物表面的有毒物質砷的釋放[25].但目前,國內外尚未見到原生劣質的高鐵錳地下水區傍河入滲過程中氧化還原分帶規律的研究報道.基于此,本文選擇沈陽黃家傍河水源地為研究區,在原位監測的基礎上,開展河水入滲過程中氧化還原分帶規律研究,分析氧化還原分帶特征.

1 材料與方法

1.1 研究區概況

研究區位于沈北新區北側,沈陽市黃家水源地內,距沈北新區約14km,地處沈陽、鐵嶺兩市交界處,北側毗鄰遼河,西小河從南側穿區而過(圖1).區屬遼河中下游沖積平原,地勢平坦,從東向西微傾,海拔44~48m.地貌類型為河流堆積地貌,主要為低河漫灘.第四系松散孔隙潛水含水層是區內地下水開采的目的層,含水層主要由粗砂含礫、砂礫石層組成,局部夾淤泥質粘土層,層厚約40m,含水層滲透系數為60~80m/d,含水層介質中存在大量鐵錳礦物[21].包氣帶上部為粉細砂、粉土質亞砂土、亞砂土,厚度0.5~7m,下部為灰黃、褐黃色中細砂層,厚度約0.8m.水源地現有12眼生產井,沿河依次展布排開,距河流的平均距離約為350m.區域地下水位為42.0~ 45.0m,水力坡度為3‰~3%.地下水位年變幅較小,年內平均水位變幅約為0.1m.監測資料表明,研究區遼河河水水位常年高于地下水水位,地下水開采激發了河水對地下水的入滲補給,遼河河水為水源地地下水主要補給源,其水質較差,水中有機碳含量較高.

1.2 樣品采集

2014年11月,在研究區遼河南岸系統采集河水和地下水樣品和河床沉積物介質樣品,采樣點位置如圖2所示.

土樣采集:應用Beeker便攜式沉積物取樣器(內徑4cm)[26-27]在距河岸1,2,3m處分別采集河床沉積物樣品,這3處的河水深度分別為15,25,38cm.取樣河床沉積物深度均為1.0m,并在垂向上每隔10cm在厭氧環境中對土樣進行切割分裝密封保存,運回實驗室進行孔隙水提取、顆分、有機碳含量的測定.

水樣采集:(1)采集遼河河水樣品和水源地周邊地區地下水樣品,采集方法依據常規采集和測試方法[28],同時現場測定水溫、DO等環境指標;(2)河床沉積物孔隙水提取:將沉積帶的沉積物樣品帶回實驗室,在厭氧環境中處理后放入100mL離心管中,利用低速離心機分別用3000, 4000r/min的速度離心10min,取上清液厭氧保存.

1.3 樣品測試

沉積物樣品的顆粒有機碳含量采用TOC- SSM-5000A測定儀(美國哈希公司)測試,水樣指標采用常規測試方法分析[28].

2 結果與討論

2.1 河床沉積物有機碳含量

沉積物介質中有機碳含量對河水入滲過程中孔隙水水化學演化有著重要作用,可為微生物活動提供碳源,同時可以作為氧化還原作用的電子供體.對河床沉積物中有機碳含量進行測試,測試結果如表1所示.沉積帶表層巖性主要為黏性土,厚約0.6m,有機碳含量相對較高,其含量為5.26g/kg;隨沉積帶下部巖性主要為細砂,相比于淺層,沉積物有機碳含量下降,其含量為0.18g/kg.沉積物表層的黏土層為有機碳的高富集區,在河水入滲過程中可以作為碳源參與氧化還原反應.

表1 沉積物碳含量(g/kg) Table 1 Content of sediment organic carbon(g/kg)

2.2 水化學與沉積物介質特征

表2 研究區樣品水化學組分含量和沉積物巖性 Table 2 Content of sample hydrochemical compositions and rock characteristics of sediments

續表2

采樣點位置離子含量(mmol/L)組分含量(mmol/L)巖性 Na+K+Ca2+Mg2+NH4+F-Cl-NO3-SO42-HCO3-DODOC(以C計)總錳總鐵 沉積帶孔隙水距河岸距離埋深(cm) 2m701.6010.2822.8710.907n.d.0.0681.902n.d.2.9952.2351.322.4660.04270.0089細砂/粉細砂 801.7120.2742.0040.870n.d.0.0691.709n.d.1.9262.5341.261.8700.00220.0091細砂/粉細砂 901.5100.3622.6540.521n.d.0.0701.781n.d.2.6112.0851.151.9180.00180.0099細砂/粉細砂 3m102.7020.7692.5791.326n.d.0.0942.265n.d.3.3322.8143.525.258n.d.n.d.黏土 201.8310.3362.2120.747n.d.0.0881.953n.d.1.9411.9632.785.171n.d.n.d.黏土 301.7860.3132.1670.550n.d.0.0881.796n.d.1.5011.7282.514.4790.0244n.d.黏土 401.7460.2382.1970.622n.d.0.0711.686n.d.1.6611.5972.304.2000.0146n.d.黏土 501.7650.2642.8020.847n.d.0.0741.739n.d.2.9392.8581.503.4950.0730n.d.黏土 601.6480.2702.7050.854n.d.0.0731.733n.d.2.8292.1771.363.8690.0353n.d.黏土 701.6020.2582.9350.890n.d.0.0711.699n.d.3.2142.5841.253.2440.04060.0100細砂/粉細砂 801.5430.3572.0890.563n.d.0.0811.877n.d.1.5321.8061.172.663n.d.0.0086細砂/粉細砂 901.8040.2632.5380.619n.d.0.0921.874n.d.2.8791.7961.081.9300.00820.0106細砂/粉細砂 村莊地下水編號 地下水位高程(m) ①43.61.6600.3273.3472.015n.d.0.0791.2270.3312.9613.804//0.00210.0001 ②43.21.9270.5633.3382.007n.d.0.0851.0090.0502.7303.990//0.00290.0001 ③42.91.8900.4562.9981.832n.d.0.0771.0300.0502.4164.221//0.0049n.d.

注:“n.d.”表未檢出;“/”表示未檢測;DO單位為mg/L.

實驗檢測的河水、沉積帶孔隙水、村莊地下水的常規陰陽離子,DO,DOC,總鐵總錳,SOC含量和介質巖性特征如表2所示.沉積帶孔隙水中Na+,K+,Ca2+,Mg2+含量分別在1.500~2.750,0.200~ 0.875,2.000~3.000,0.400~1.500mmol/L之間,實驗中未檢測出NH4+.

河水Na+,K+,Ca2+,Mg2+,F-,Cl-,HCO3-含量較孔隙水偏低.周圍村莊地下水溶解態鐵錳含量極低,部分地方低于檢出限.河床沉積物主要為粘土,細砂/粉細砂.河床沉積物顆粒自上而下體現出由細變粗的趨勢.

2.3 沉積帶孔隙水氧化還原分帶指標

河水入滲過程中的氧化還原分帶可以通過監測地下水中氧化還原靈敏性指標(O2、NO3-、Fe2+、Mn2+和SO42-等)或還原作用產物(NH4+、HS-、Fe2+和CH4等)的含量空間分布變化來識別[29].繪制距河岸不同距離處氧化還原分帶識別指標在入滲距離上的變化曲線(圖3),指標隨入滲距離呈一定規律性的變化.

2.3.1 有機碳含量 調查期內河水溶解有機碳含量為0.660mmol/L,自沉積物表層至10cm深度范圍內,孔隙水中有機碳的含量增高為(5.260±0.036)mmol/L,反映入滲河水溶解了沉積物介質中的有機碳,導致孔隙水的有機碳含量高于河水.隨著深度的增大,孔隙水有機碳含量呈明顯的下降趨勢,由(5.260±0.036)mmol/L降為(1.930±0.173) mmol/L,反映河水在入滲過程中,不斷發生著以CH2O作為電子供體的反應.

2.3.2 DO含量 河水DO含量約為9.20mg/L,沉積物孔隙水DO含量變化范圍為3.52~ 1.08mg/L,明顯低于河水.河床以下10cm范圍內,孔隙水中DO含量呈明顯的下降趨勢,由9.20mg/L降為(3.25±0.27)mg/L;而在河床沉積帶10cm以深,孔隙水中DO含量僅呈現小幅度變化,反映河水入滲過程中以氧氣作為電子供體的有機碳氧化反應主要發生在河床沉積帶以下0~ 10cm深度范圍內.

2.3.3 NO3-含量 河水NO3-含量約為0.280mmol/L,沉積物孔隙水NO3-含量變化范圍為0~0.047mmol/L,明顯低于河水.沉積物下0~20cm范圍內,NO3-含量由0.280mmol/L迅速降低到檢出限以下,沉積物下20cm以深,NO3-含量均低于檢測限,反映河床沉積物下0~20cm深度范圍內,NO3-作為電子受體參與有機碳的氧化反應全部被消耗.

2.3.4 總鐵總錳含量 河水中總錳含量低于檢出限,沉積物孔隙水中總錳變化范圍為0~ 0.0730mmol/L,隨取樣深度增加,孔隙水中總錳含量表現出先增加后減小的趨勢,在50cm深度錳含量最高,為0.0730mmol/L.河水中總鐵含量低于檢出限,而孔隙水總鐵含量從60cm處開始增加,70cm處達到(0.0090±0.0010)mmol/L,變化范圍為0~0.0108mmol/L.孔隙水中總鐵和總錳含量的增加可能由2種作用導致:一是研究區地下水本身含有較高的鐵錳的初始值含量;二是在微生物介導下鐵錳礦物發生了還原性溶解反應.為進一步分析,開展了水源地所在地區地下水的鐵錳含量的背景值調查.研究區周邊地區地下水樣的調查結果(表2)顯示,周邊地區地下水中總鐵含量一般低于0.0050mmol/L,總錳含量一般低于0.0001mmol/L,表明遠離河床入滲帶的區域地下水中,溶解態鐵錳含量很低,河床入滲帶鐵錳含量的增多是河水入滲過程所發生的介質中鐵錳礦物還原性溶解所致.

通過孔隙水鐵錳含量的垂向分布特點可知,孔隙水錳含量在20cm深處開始升高,而孔隙水鐵含量在50cm深處開始升高,反映含錳礦物的還原溶解反應早于含鐵礦物,含鐵礦物在入滲帶相對較深位置發生了的還原溶解,含量呈現上升趨勢.這與經典的氧化還原序列是相一致的[7].

同時,在河床底部20cm以深范圍內,孔隙水中總錳含量的峰值濃度(0.0730mmol/L),高于Massmann[18]和Burke等[30]通過場地監測(德國柏林哈弗爾河)和室內實驗得到的錳峰值濃度 (分別為0.0050和0.0320mmol/L),其主要與研究區河床沉積物中鐵錳礦物含量較高有關;而孔隙水中總鐵含量在觀測深度內比上述地區偏低,主要原因由于研究區介質中鐵礦物溶解反應在更深的位置還將繼續發生,未達到峰值濃度.

2.3.5 SO42-含量 孔隙水SO42-含量的垂向分布現出波動變化的特點,變化范圍在1.63~ 3.14mmol/L之間,并未表現出隨孔隙水溶解有機碳含量降低而減少的特征,表明在入滲范圍內, SO42-尚未作為電子受體參與CH2O的氧化還原反應過程.

考慮反應過程中的電子轉移守恒,河水中溶解有機碳為0.660mmol/L,在被氧化的過程中,C元素最多可提供的電子量為2.640mmol/L.而河水中的DO、NO3-和SO42-作為電子受體,被還原所需的電子量分別為1.160,1.400,7.248mmol/L,總量大于河水溶解有機碳可提供的量,故存在介質中的沉積物有機碳(SOC)參與氧化還原反應的現象.而介質中的SOC通常在微生物介導下參與反應[18],由表2可知,介質中的SOC含量較高,孔隙水溶解有機碳含量在0~5cm內由0.660mmol/L升至5.260mmol/L,表明介質中SOC可能通過溶解至孔隙水中,并進一步參與了后續的氧化還原反應,從而提供了反應碳源.

2.4 氧化還原分帶特征

綜合河床沉積帶孔隙水環境指標和水化學指標的分析結果可知,富含DOC的河水在入滲過程中,DOC、O2、NO3-含量降低,溶解態鐵錳含量增加,說明沉積帶內發生了以有機碳作為電子供體,O2、NO3-、MnO2(s)、Fe(OH)3(s)作為電子受體的氧化還原反應.根據DO、NO3-、Fe、Mn含量隨取樣深度變化曲線,得到河水入滲過程的氧化還原分帶,如圖4所示.

河床沉積物下0~90cm范圍內的地下水流沿程途徑上,依次出現O2-NO3-還原帶,錳氧化物還原帶和鐵氧化物還原帶.入滲初始段0~20cm范圍為O2-NO3-還原帶,孔隙水O2和NO3-含量降低,O2含量由入滲河水的9.20mg/L降至約2.78mg/L,NO3-含量由入滲河水的0.280mmol/L降至檢出限以下,此階段孔隙水DOC含量也出現降低,O2和NO3-作為電子受體氧化了DOC,其反應方程式可表示為:

CH2O+ O2(aq)→CO2+ H2O (1)

5CH2O+4NO3-+4H+→5CO2+2N2+7H2O (2)

入滲20~80cm范圍為錳氧化物還原帶,孔隙水錳含量由入滲河水的低于檢出限升至0.0730mmol/L的峰值,后逐漸降至0.0180mmol/L以下.此階段錳礦物(以MnO2(s)表示)作為主要的電子受體參與DOC的氧化反應,其反應方程式可表示為:

CH2O+2MnO2(s)+4H+→2Mn2++3H2O+CO2(3)

入滲80~90cm后為鐵氧化物還原帶,孔隙水鐵含量由入滲河水的低于檢出限開始逐漸上升,在90cm深處達到0.0108mmol/L,且有繼續上升的趨勢.此階段孔隙水錳含量仍繼續下降,但下降幅度放緩.兩者含量峰值的交替體現了錳鐵礦物作為電子受體氧化DOC的次序關系.此階段鐵礦物(以Fe(OH)3(s)表示)反應方程式可表示為:

CH2O+8H++4Fe(OH)3(s)→4Fe2++11H2O+CO2(4)

SO42-在取樣深度內未顯示出因作為電子受體發生還原反應含量降低的特征,故SO42-還原帶在研究深度范圍內未形成,推測其位于入滲距離90cm后更深層的介質中.

本次河流入滲過程中的氧化還原反應僅發生在入滲水流前1m的范圍內,這與Sophocleous等[1]的研究一致,但Lensing[31],Massmann等[32]在研究湖泊入滲時,發現了大尺度(幾十米到幾千米)上的氧化還原分帶,表明氧化還原分帶存在尺度效應.Richters等[33]在研究一個河岸入滲過程的垂向氧化還原分帶時,將分帶的差異歸因于水流入滲途徑的不同.本次研究,樣品采集區為河岸邊淺水處河床沉積帶,河水深度在不超過40cm,河床沉積物為粘土和粉細砂,因而水流入滲速度較慢,水動力滯留時間較長.河水入滲過程中,水流攜帶的水化學組分有充足的時間與介質發生反應,O2、NO3-等電子受體很快被反應消耗,故氧化還原分帶范圍較窄.這在Von Rohr等[34]的室內實驗中得到了證明.同時,河床界面沉積物作為微生物活動強烈地帶[18],對氧化還原反應起到重要的控制作用[35].本次研究中,粘土層中微生物介導作用也可能對氧化還原反應產生了一定的影響,導致了氧化還原分帶的形成.

3 結論

3.1 在河流近岸帶河水入滲補給地下水過程中順次發生了氧化還原反應,自淺至深依次出現O2-NO3-混和還原帶,錳氧化物還原帶和鐵氧化物還原帶.SO42-作為電子受體參與反應形成的還原帶在本次研究的1m深度范圍內未被發現,推測存在于更深的層位中.

3.2 對電子轉移守恒的計算表明,河水中溶解有機碳不能提供足夠的電子還原氧化劑,介質中的沉積物有機碳作為重要碳源參與了上述氧化還原反應.

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* 責任作者, 教授, suxiaosi@jlu.edu.cn

Redox zonation in the process of river water infiltration in the Huangjia riverside well field, Shenyang City

SU Dong1,2, SU Xiao-si1,2*, ZHANG Li-hua3, YUAN Wen-zhen1,2, LU Shuai1,2, ZUO En-de1,2, GAO Rui-min1,2

(1.Key Laboratory of Groundwater Resources and Environment Ministry of Education, Jilin University, Changchun 130021, China；2.Institute of Water Resources and Environment, Jilin University, Changchun 130021, China；3. 904 Environment Surveying and Designing Academy of Heilongjiang Province, Harbin 150027, China)., 2016,36(7)：2043~2050

Based on the analysis of hydrogeological conditions and geological formations in the Huangjia riverside well field, Shenyang City, the redox zonation during water infiltration process was integrally studied on the basis of in-situ monitoring together with indoor experiments. Our study reveal that regular patterns of the redox zonation along the river water infiltration do exist in the riverbed sediments of Liaohe River.Successive arrangements of O2-NO3-mixed reduction zone, mangne-oxide reduction zone and iron-oxide reduction zone are found embedded in the depth of 0~20cm, 20~80cm, 80~90cm in the riverbed. It is implied that dissolved organic carbon (DOC) from the river water could not provide enough electrons as the reduction oxidants. DOC in river and the dissolved sedimentary organic carbon (SOC) involve in the redox reaction as carbon sources together.

riverside well field；redox zonation；iron and manganese

X523

A

1000-6923(2016)07-2043-08

蘇 東(1993-),男,安徽桐城人,吉林大學碩士研究生,主要從事地下水資源評價與管理研究.

2015-12-10

國家自然科學基金資助項目(41372238)