基于大數據的高含硫天然氣脫硫工藝優化

辜小花　邱　奎　李太?！⊥酢】病√坪＜t　商劍峰

1.重慶科技學院電氣與信息工程學院　2.四川理工學院自動化與電子信息學院3.中國石油大學（北京）機械與儲運工程學院

辜小花等.基于大數據的高含硫天然氣脫硫工藝優化. 天然氣工業，2016， 36（9）: 107-114.

基于大數據的高含硫天然氣脫硫工藝優化

辜小花1，2邱奎1李太福1王坎1唐海紅1商劍峰3

1.重慶科技學院電氣與信息工程學院2.四川理工學院自動化與電子信息學院3.中國石油大學（北京）機械與儲運工程學院

辜小花等.基于大數據的高含硫天然氣脫硫工藝優化. 天然氣工業，2016， 36（9）: 107-114.

為了解決高含硫天然氣脫硫工藝中脫硫選擇性差、能耗高等問題，提出了基于大數據的高含硫天然氣脫硫工藝優化方法。首先，通過工藝流程分析，發現對性能指標有顯著影響的決策參數，建立無跡卡爾曼濾波神經網絡動態模型，獲知了脫硫工藝的潛在規律；然后，針對原脫硫工藝中H2S、CO2過分脫除問題，采用偏好多目標優化的方法，分別以H2S濃度逼近2.5 mg/m3、CO2濃度逼近2%為目標函數，采用非支配性排序遺傳算法對模型進行多目標優化，獲得了最佳工藝參數。采集某高含硫天然氣凈化廠脫硫單元2014年1—12月的生產數據，取前80%數據作為訓練集，后20%數據作為測試集，進行了仿真實驗。結果表明：①所建立的動態模型能夠較好地反映脫硫工藝生產規律；②優化結果建議適當降低一級吸收塔溫度，提高二級吸收塔溫度，提高閃蒸罐壓力，并減少胺液循環量；③優化后凈化氣中H2S濃度將由0.62 mg/m3提高至3.22 mg/m3，CO2濃度由1.19%提高至1.99%，脫硫選擇性顯著提高；④相對胺液循環量下降16.67%，蒸汽消耗量減少，凈化氣產率提高0.8%，總體實現了增產節能降耗的目的。

高含硫天然氣大數據神經網絡動態建模偏好函數多目標優化脫硫工藝增產節能降耗

圖1　某高含硫天然氣凈化廠脫硫模擬工藝流程圖

高含硫天然氣酸性組分含量高達5%～15%，其脫硫過程胺液循環量大、工藝流程復雜、能耗高［1-2］。統計表明，脫硫單元能耗在高含硫天然氣凈化廠總能耗的占比超過50%，其單位綜合能耗高達1729.3 M J/t ，屬于高耗能單元。對大型天然氣凈化廠而言，通過優化脫硫單元可降低能耗5%～10%。此外，高含硫天然氣酸性組分濃度高，經過凈化后的產品氣量相對于原料氣量有顯著減少。為此，對高含硫天然氣脫硫過程進行工藝優化，實現節能降耗，提高凈化氣產率和經濟效益是十分必要的。

借助ASPEN、Pro-II等模擬工具來確定天然氣處理過程的工藝條件、裝置能耗和產量等重要經濟指標之間的關系，并實施單變量或多變量工藝調優，是目前普遍采用的工藝參數優化方法［3］。Ahmad等［4］通過對高含CO2天然氣進行ASPEN流程模擬，得出工藝參數與原料氣成分變化會影響能耗的結論。Qiu等［5-6］以工業現場數據為基礎建立高含硫脫硫工藝ASPEN模型，并通過靈敏度分析探究各工藝操作條件對脫硫選擇性及能耗的影響規律。Behroozsarand［7］結合HYSYS模擬軟件和非劣分層遺傳算法II對GTL工廠天然氣脫硫工藝進行了多目標優化。

流程模擬為過程設計、優化與操作分析提供了有效的工具。但流程模擬僅是一種理想模型，從理論上分析工藝條件變化對狀態變化趨勢的模擬，無法考慮溶液性能變化、催化劑效率等實際問題；而實際生產中常常由于發泡或其他問題，導致在相同生產條件下得不到流程模擬相應的結果。此外，高含硫天然氣脫硫工藝是多變量、強耦合、強干擾、參數時時變化的復雜系統，流程模擬無法揭示多個操作條件與脫硫能耗、產率等指標之間這種復雜的映射關系。

工業過程建模與優化能有效地跟蹤裝置的整體經濟效益最優路線，克服過程干擾、設備性能變化、經濟效益和生產目標的變化問題，越來越受到研究者的青睞［8］。為此，筆者提出一種基于大數據的高含硫天然氣脫硫工藝優化方法，以生產現場積累的大量數據為基礎，挖掘高含硫天然氣脫硫單元的凈化氣產量、質量、能耗等重要經濟指標隨原料氣處理量、吸收塔溫度、壓力、再生塔溫度等操作參數變化的規律，建立能反映實際過程的動態模型，并通過智能優化算法尋找實時最優操作參數，確保裝置高效運行。這種優化過程避免了過程機理和系統的復雜性，能為工程應用提供有效的輔助決策。

1　脫硫過程關鍵參數分析與優化策略

1.1脫硫工藝簡述

原料氣組成：CH4含量為74.29%（體積分數，下同），C2H6含量為0.02%，H2S含量為16.93%，CO2含量為8.26%，COS含量為0.0129%，He含量為0.01%，N2含量為0.4771%。凈化氣質量：H2S含量不大于4 mg/m3，CO2含量不大3%，總硫含量不大于200 mg/m3。采用50%的MDEA水溶液脫硫。裝置處理量為300×104m3/d（為標準狀態下的數據，下同）。脫硫裝置工藝流程如圖1所示。

1.2工藝參數分析

影響脫硫效率的工藝參數眾多，通過對高含硫天然氣脫硫工藝的前期分析［6-9］，篩選出對凈化氣產量、能耗、脫硫選擇性等重要經濟技術指標影響較大的一些參數作如下分析。

原料氣處理量代表裝置運行負荷，它的變化影響胺液循環量、重沸器蒸汽消耗量、蒸汽預熱器流量等參數的變化，尤其在低負荷下運行容易導致脫硫裝置效率低下。

基于脫硫選擇性考慮，裝置允許通過調整貧胺液入二級吸收塔（T-2）位置而改變吸收塔板數。塔板數增加，氣、液接觸更充分，酸氣脫除率越高，能耗減小，但脫硫選擇性降低。

胺液循環量是保證凈化質量的重要參數，對脫硫能耗影響最為顯著。因高含硫天然氣酸性組分含量高，必須采用很大的溶液循環量才能達到凈化要求，但這將帶來再生能耗和操作費用的顯著增加。裝置實際胺液總循環量由兩部分構成：一部分來自再生塔貧液；另一部分來自尾氣單元返回的半貧液。

吸收溫度對天然氣凈化有顯著影響。提高溫度會促進醇胺與H2S和CO2的反應速率，凈化效果提高，降溫卻能有效抑制胺液對CO2的過度吸收。

很多文獻對脫硫單元能耗分析表明，再生塔重沸器（T-3）能耗一般占總能耗70%以上。重沸器通常采用低壓蒸汽作為加熱介質，蒸汽耗量取決于溶液循環量和再生加熱溫度。脫硫裝置由于溶液循環量大，采用2臺重沸器提供加熱蒸汽。

閃蒸罐（V-1）壓力決定胺液中溶解烴類的解吸效率，這對凈化氣產量有一定影響，可作為影響脫硫效率因素之一。蒸汽預熱器（HX-6）采用中壓蒸汽預熱天然氣進行有機硫水解反應，這對能耗有一定影響，可選作操作參數。

通過上述分析，結合現場DCS系統選取了10個對脫硫效率有較大影響力的操作參數作為建模優化參數，以凈化氣中H2S、CO2濃度以及凈化氣產量作為脫硫單元性能指標。具體選擇的工藝變量參數如表1所示。

1.3參數優化策略

工藝參數優化的前提是準確的工藝模型。因此首先建立凈化氣產量及凈化氣中H2S和CO2濃度與原料氣處理量、胺液循環量等操作條件之間的統計模型。然后，以凈化氣產量最大化為目標，凈化氣中H2S和CO2濃度滿足產品質量為約束，優化各操作參數。具體策略見圖2。

表1　工藝過程的變量參數表

圖2　脫硫工藝操作參數優化策略圖

2　數據驅動的脫硫工藝建模

高精度的工藝過程模型是獲得最佳決策參數的前提。高含硫天然氣脫硫過程具有多變量、動態時變和強干擾等復雜特性［10］，建立準確可靠的工藝機理模型十分困難。為此，采用神經網絡（NN）挖掘數據間的潛在規律，根據對象的輸入、輸出數據直接建立工藝過程的黑箱模型。常用的反向傳播神經網絡（BPNN）［11］屬于靜態網絡，僅適用于環境噪聲和內部狀態變量穩定的工業過程，對高含硫天然氣脫硫工藝這種多變量、強耦合、動態時變的過程并不適用。為此，提出無跡卡爾曼濾波神經網絡（UKFNN），用于建立高含硫天然氣脫硫工藝的動態演化模型，以克服模型自適應性差的問題。

2.1UKFNN簡介

UKFNN通過引入UKF算法對靜態BPNN模型進行調整，達到動態建模的目的。當生產系統發生演變時，基于早期數據建立的靜態模型已經不能很好地描述當前的生產狀況?？柭鼮V波算法能夠從有限的、包含噪聲的觀察序列（可能是有偏差的）中利用目標的動態信息，設法去掉噪聲影響，從而預測出物體實際位置。同時，化工過程模型通常也不會發生突變，當前時刻的模型均由上一時刻演變而來。結合二者的相似性，通過引入卡爾曼濾波實時更新靜態模型的估計參數，可實現精確逼近理想的動態模型。在卡爾曼濾波的眾多改進算法中，UKF具有計算簡單、精度高等突出特點［12］。因此采用UKF對BPNN的權值、閾值進行自適應調整，實現高含硫天然氣脫硫工藝動態演化建模。UKFNN計算過程見圖3。

圖3　UKFNN計算流程示意圖

2.2脫硫工藝建模實驗

為了驗證UKFNN動態建模方法在高含硫天然氣脫硫工藝優化運行的有效性，分析建立的統計模型與工業經驗是否吻合，并為后續工藝參數優化提供模型支持，進行了建模實驗。

2.2.1模型建立

實驗以中國某高含硫天然氣凈化廠脫硫單元為對象，采集2014年1月至2014年12月的生產數據為樣本，剔除其中信息不完整等粗大誤差樣本，共獲得3044組樣本。由于UKFNN建模是以時間先后逐漸加入新鮮樣本，因此將所得樣本按時間順序排列，取前80%（2435組）作為訓練樣本，用于建立工藝過程模型；后20%（609組）作為測試樣本，用于查看模型對新樣本的處理能力（即精度和泛化能力）。

由訓練樣本按照圖3所述流程，最終得到高含硫天然氣脫硫工藝UKFNN模型為：

式中w1、b1、w2、b2分別表示由UKF訓練得到神經網絡的權值和閾值。

2.2.2模型效果分析

模型效果分析可以從模型訓練和模型測試兩個環節來討論。訓練精度越高代表獲得的模型對已知樣本的描述越準確，然而訓練精度也不是越高越好。因為樣本獲得具有一定的局限性，通常難以獲得全部樣本，而僅僅是某些特定情況下的樣本，例如獲得樣本通常是正常工況樣本，而異常工況樣本很少甚至完全沒有，這樣得到的模型盡管訓練精度很高，也不能用來預測異常工況。測試精度是用來驗證模型對未知樣本推廣能力的重要指標。測試精度越高說明模型的準確性和泛化能力越強。表2、表3分別給出了模型訓練和模型測試過程的平均絕對誤差（MAE）、均方根誤差（RMSE）和平均相對誤差（MAPE）。上述誤差都是越小越好。

表2　模型訓練誤差表

表3　模型測試誤差表

從表2看出，3個輸出的模型訓練誤差都非常低，可見模型對已知樣本的擬合效果非常好，說明在訓練過程充分挖掘了訓練樣本之間的相關性。表3中模型測試誤差略高于模型訓練誤差，但總體來說3個輸出的測試誤差也非常小。可見，模型的精度和泛化能力能夠滿足實際的工藝過程需求，說明UKFNN用于構建高含硫天然氣脫硫工藝模型的可行性和高效性。

3　脫硫工藝關鍵參數智能優化

實際生產數據中凈化氣中H2S濃度一般低于1 mg/m3，CO2濃度多數低于1.5%，說明氣體凈化質量遠遠嚴格于質量指標，這會導致脫硫選擇性降低，凈化氣產量下降，能耗升高。因此，有必要在優化產量的同時，讓凈化氣中H2S和CO2濃度略微嚴格于凈化氣質量指標而非越小越好，以提高脫硫選擇性，獲得更大的凈化氣產量和更低能耗。因此，提出首先構建給定H2S和CO2濃度條件下產量最大的偏好多目標優化函數，再通過非支配性排序多目標優化算法（NSGA2）尋找最佳工藝參數，以滿足現場工藝優化需要，實現高含硫天然氣脫硫經濟效益提升。

3.1決策參數偏好函數設計

構建多目標優化計算的偏好模型是實現特定偏好的多目標決策參數優化基礎。在系統工藝參數優化計算中，考慮設計者對不同參數具有不同的喜好程度，Messac［13］提出利用物理規劃構建系統偏好函數。目前，普遍采用5個等級描述實際生產對參數的喜好程度［14］，并按照不同類別的物理規劃方法設計函數類型。取凈化氣中H2S濃度為2.5 mg/m3，CO2濃度為2.0%為設定最佳值（ybest）。當優化所得決策參數對應的H2S濃度和CO2濃度需在ybest周圍某一鄰域范圍［ybest－Δy， ybest+Δy］內波動為非常滿意（HD），且在［ybest－Δy－Δy1，ybest－Δy］，［ybest+Δy， ybest+Δy+Δy1］內為滿意（D），依次得到可接受（T），不滿意（U）和非常不滿意（HU），對應的偏好值區間用［0，2］、［2，4］、［4，6］、［6，8］和［8，10］表示，可見偏好值是越小越好。針對凈化氣中H2S和CO2濃度的偏好函數如式（2）、（3）所示，對應的偏好函數如圖4所示。

圖4　凈化氣中H2S濃度和CO2濃度的偏好函數圖

H2S濃度偏好函數為：

CO2濃度偏好函數為：

從圖4可以看出，凈化氣中H2S和CO2濃度的最佳值（ybest）不是設為產品的質量規格，而是略微嚴格于凈化氣質量規格。同時，大于或小于ybest的取值都被給予一定的懲罰，且大于ybest部分的懲罰強于小于ybest部分的懲罰，是為了讓凈化氣中H2S和CO2濃度超過ybest時因極大的懲罰而不至于超出凈化氣質量規格的范圍。

3.2基于NSGA2的偏好多目標優化

在優化計算過程，為使所有的目標變量朝著最小化方向優化，對凈化氣產量進行取負。從而得到脫硫工藝決策參數偏好多目標優化模型：

式中yH2S、yCO2、ypg分別表示模型的3個輸出，w1、b1、w2、b2分別表示UKFNN隱含層和輸出層的權值和閾值。

根據上述多目標優化模型尋找最佳脫硫工藝決策參數的過程屬于多目標優化問題。傳統的解決方法是將多個目標函數組合成單個目標函數或者將其他目標函數轉化為約束條件。這類方法只能根據具體問題設置參數，難以通用化，且很多情況下得到的單目標優化問題對于罰函數和權函數的變化非常敏感，只適用于凸優化問題。自20世紀80年代中期以來，越來越多的研究人員把目光放到了基于進化的多目標優化算法上［15-16］。NSGA2［17］是一種可進行多目標并行處理的多目標優化算法，其通過計算個體之間的擁擠度來回避共享參數指定問題，并采用精英策略保存父代種群的優秀個體。為此，采用NSGA2對脫硫工藝決策參數偏好多目標優化模型進行智能尋優，找到最佳工藝參數。

3.3脫硫工藝決策參數優化實驗

3.3.1優化效果分析

為了驗證物理規劃是否能夠實現對特定函數的偏好優化，以及優化結果是否能夠改善工藝操作條件，實現脫硫工藝效益提升，將NSGA2算法用于脫硫生產實踐，考察其優化效果。NSGA2算法參數包括：種群數量為50，最大迭代次數為100，決策參數為10個，目標變量為3個。根據現場經驗，各決策變量尋優范圍如表4所示。優化所得Pareto前沿對應的實際濃度如圖5所示。

表4　決策變量范圍表

圖5　優化得到的實際值Pareto前沿及聚類效果圖

由圖5可知，迭代優化得到的Pareto前沿比較集中，說明優化后非支配性解已經收斂，達到了期望的優化效果。為了更直觀地反映優化的效果，將3個輸出變量優化前后的平均值進行了比較，如表5所示。

由表5可以更清楚地看到，優化前H2S濃度平均值和CO2濃度平均值的偏好值分別是6.29和2.11，分別屬于“不滿意”和“滿意”區間。而經過優化后的H2S濃度平均值的偏好值為1.33，屬于“非常滿意”偏好區間，相比優化前有了明顯提升；同樣，經過優化后的CO2濃度平均值的偏好值僅為0.000 7屬于“非常滿意”偏好區間，也比優化前提高了一個檔次。從優化前后H2S濃度和CO2濃度的實際值也可以看出，優化前H2S濃度平均值和CO2濃度平均值僅為0.62 mg/m3和1.19%，均遠低于國標要求的4 mg/m3和3%；經過優化之后的H2S濃度平均值和CO2濃度平均值分別達到3.22 mg/m3和1.99%，既滿足國標要求又不至于出現過度脫除。由于原始工況主要集中在80%負荷條件下，而優化建議主要集中在滿負荷條件下。將滿負荷條件下操作進行對比，優化前原料氣平均值為103.45 （103m3/h），此時產率為97.8%；優化后原料氣平均值提升至126.22 （103m3/h），對應的預測產率為98.6%。優化前后產率提高0.8%。由此證明：基于數據驅動的高含硫天然氣脫硫工藝優化能夠滿足現場工程的偏好需求的基礎上實現產量提升，能耗下降。

表5　優化前后3個輸出變量取值比較表

3.3.2最優決策參數分析

為了進一步揭示優化前后參數究竟發生了什么變化，將對Pareto前沿中有代表性的參數進行深入分析。首先對Pareto前沿進行聚類，以便將差異不大的點進行合并。設定聚類后各子類與其對應的類內距離小于2，并設定聚類的類別數初值為1，經過多次計算，發現當聚類類別數達到6時已滿足要求。故將Pareto優化解聚成6類，計算各類中心，并在圖5中用紅色圓圈表示。

然而這些參數究竟對應怎樣的改變呢？為此分別取優化前后各參數均值，并計算各變量的相對誤差，誤差為正說明優化之后該參數增大，反之優化之后該參數減小。結果如圖6所示。

從圖6可知，優化后的建議參數中一級吸收塔溫度略有減少，二級吸收塔的溫度略有增加，閃蒸罐壓力略有增加。此外，原料氣處理量有所增加，而與此對應的胺液循環量卻略有減少，重沸器蒸汽消耗量一增一減整體略有增加，蒸汽預熱器流量明顯減少。這3項指標都反映脫硫單元能耗，由此可見，優化之后在處理量略有增加的前提下，能耗卻有所降低。而產品氣中H2S的濃度增幅較大，CO2濃度也有所增加?？梢越忉尀橛捎诒苊饬诉^度脫除H2S和CO2的問題，使得總體能耗有所降低，脫硫選擇性提高，凈化氣產量得到提高?？梢?，優化結果與流程模型靈敏度分析結果和工藝經驗較好吻合。

圖6　優化前后各參數取值比較圖

4　結束語

基于大數據分析方法研究了高含硫天然氣脫硫工藝優化問題。首先分析影響工藝過程的操作參數，利用無極卡爾曼濾波神經網絡構建操作參數與脫硫單元產量、質量、能耗的實時動態演化模型，以預測系統性能隨操作參數的變化規律；然后借助物理規劃思想建立H2S濃度和CO2濃度的偏好函數；最后通過非支配性排序多目標優化算法獲取最佳操作參數。實驗結果表明：優化后凈化氣中H2S濃度由0.62 mg/m3提高至3.22 mg/m3，CO2濃度由1.17%提高至1.99%，脫硫選擇性得到較明顯提高。經計算凈化氣產率提升0.8%，溶液循環量由570 m3/h下降至475 m3/h，降幅為16.67%，表明高含硫天然氣脫硫效率有明顯提升。

該研究為高含硫天然氣脫硫工藝優化提供依據，為進一步實現工藝過程決策參數的獲取提供了技術保障。如何獲得具有穩健特性的Pareto最優解，從而使得到的最優解具有更好的穩健性，將是下一步研究的重點。

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（修改回稿日期 2016-07-05 編輯 何明）

Optimization of acid gas sweetening technology based on big data

Gu Xiaohua1，2， Qiu Kui1， Li Taifu1， Wang Kan1， Tang Haihong1， Shang Jianfeng3
（1. School of Electrical and Information Engineering， Chongqing Uniνersity of Science & Technology， Chongqing 401331， China； 2. College of Automation and Electronic Information， Sichuan Uniνersity of Science & Engineering，Zigong， Sichuan 643000， China； 3. College of Mechanical and Transportation Engineering， China Uniνersity of Petroleum， Beijing 102200， China）
NATUR. GAS IND. VOLUME 36， ISSUE 9， pp.107-114， 9/25/2016. （ISSN 1000-0976； In Chinese）

In this paper， an optimization method based on big data was proposed to improve the desulfurization selectivity and reduce the energy consumption of traditional acid gas sweetening technologies. At first， decision-making parameters which have significant effects on the performance indexes were identified by analyzing the sweetening process. Then， a dynamic model of unscented Kalman filter neural network was built to describe the potential rules of the sweetening process. And finally， a preference-based multi-objective optimization was adopted to address the issue of excessive removal of H2S and CO2in the original process. The multi-objective optimization was carried out on the model by using the non-dominated sorting genetic algorithm with the concentration of H2S and CO2approaching 2.5 mg/m3and 2% respectively as the objective functions. In this way， the optimal process parameters were obtained. The real production data of a certain acid gas sweetening plant from January to December in 2014 were acquired for simulation experiments with the first 80% samples as the training set while the left as the testing set. It is shown that the dynamic model can better present the production rules of the sweetening process； that based on the optimization results， it is recommended to decrease the temperature of primary absorption column， increase the temperature of secondary absorption column， raise the pressure of flash drum and reduce the circulation rate of amine solution appropriately； that after the optimization， the desulfurization selectivity is improved significantly with H2S concentration of the purified gas rising from 0.62 to 3.22 mg/m3， and the CO2concentration rising from 1.19% to 1.99%； and that the circulation rate of amine solution drops by 16.67%， the steam consumption decreases， and the production rate of purified gas increases by 0.8%. On the whole， the target of production increase and energy consumption decrease is reached.

Acid gas； Big data； Neural network； Dynamic modeling； Preference function； Multi-objective optimization； Sweetening process； Production increase and energy consumption decrease

10.3787/j.issn.1000-0976.2016.09.013

國家科技重大專項“百億立方米級凈化廠安全運行技術優化”（編號：2011ZX05017-005）、重慶市基礎與前沿研究計劃項目“油田機采過程大數據智能化利用與生產控制穩健優化”“基于工業大數據的高含硫天然氣凈化過程異常監測與診斷方法”（編號：cstc2015jcyjBX0089、cstc2015jcyjA90024）、重慶市教委科學技術研究項目“基于工業大數據的高含硫天然氣凈化過程異常監測與診斷方法”“基于數據驅動的高含硫天然氣凈化脫硫過程故障檢測與診斷”（編號：KJ1401312、KJ1501304）。

辜小花，女，1982年生，副教授，碩士生導師，博士；主要從事智能油氣田、復雜系統建模與優化方面的研究工作。地址：（401331）重慶市沙坪壩區大學城東路20號。電話：（023）65022333。ORCID: 0000-0002-7547-8266。E-mail: xhgu@cqu.edu.cn