氧化羰基化合成碳酸二苯酯中納米錳氧化物氣凝膠載體的制備及表征

彭 夢，楊小俊，殷超凡，李高鵬，吳元欣

（武漢工程大學綠色化工過程教育部重點實驗室，湖北武漢，430074）

氧化羰基化合成碳酸二苯酯中納米錳氧化物氣凝膠載體的制備及表征

彭 夢，楊小俊，殷超凡，李高鵬，吳元欣

（武漢工程大學綠色化工過程教育部重點實驗室，湖北武漢，430074）

分別采用檸檬酸絡合常壓干燥法、環氧丙烷促凝冷凍干燥法制備了3種納米錳氧化物氣凝膠材料，利用X射線衍射儀、比表面積及孔隙分布測定儀、掃描電鏡及透射電鏡等測試手段對其進行表征，并測試各樣品負載活性物后在氧化羰基化合成碳酸二苯酯中的催化效果。結果表明，采用環氧丙烷促凝冷凍干燥法且加入TAA制備的錳氧化物氣凝膠材料呈現納米花菜狀的多晶結構，具有良好的量子效應；將該凝膠負載質量分數為1%的Pd后用于催化苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯，當反應總壓為5 MPa（其中氧氣體積分數約為7%）、反應溫度為70℃、反應時間為4 h時，碳酸二苯酯的單程收率可達23.34%，選擇性為99.16%，催化效果良好。

錳氧化物；氣凝膠；載體；氧化羰基化；碳酸二苯酯

采用CO、O2和苯酚混合氧化羰基化一步合成碳酸二苯酯（DPC）是一種非光氣合成、綠色環保的生產方法，具有較好的工業應用前景［1］。目前氧化羰基化合成DPC時使用的催化劑大多為液相催化劑，存在生產工藝復雜、反應條件苛刻、產物后續分離困難等缺陷。為此，許多研究者一直致力于開發固相催化劑，根據載體的不同，目前主要涉及Pd/Ac［2］、Pd/SiO2［3］和Pd/金屬氧化物［4］、Pd/復合金屬氧化物［5］等，但這些催化劑存在活性低、產率低、易失活等缺點［6］。……