飲用水源水中PPCPs的污染現狀及研究進展

羅 偉，王少坡，費 瓊，孫力平

(天津城建大學 a. 環境與市政工程學院；b. 天津市水質科學與技術重點實驗室，天津 300384)

環境與市政

飲用水源水中PPCPs的污染現狀及研究進展

羅 偉a,b，王少坡a,b，費 瓊a,b，孫力平a,b

(天津城建大學 a. 環境與市政工程學院；b. 天津市水質科學與技術重點實驗室，天津 300384)

藥品和個人護理用品(PPCPs)的大量使用，給環境造成了嚴重的污染，現正成為水處理領域的新挑戰．筆者介紹了近年國內外 PPCPs在地表水、地下水及飲用水中的污染狀況以及其在環境中的遷移轉化；結合當前針對PPCPs的研究，綜述了關于水環境中PPCPs的污染分布、分析檢測方法以及去除工藝；并分析了未來飲用水源中 PPCPs污染趨勢和研究方向，以期為我國水環境中PPCPs污染控制提供參考．

藥品及個人護理用品(PPCPs)；飲用水源；污染現狀

近些年，水體微污染已經成為世界性關注的環境問題，其頻頻在飲用水源中被檢出，對生態環境和人類健康造成了嚴重威脅．微污染物質也被稱為新興污染物，包括醫藥、個人護理產品、類固醇激素、工業化學品、農藥以及許多新興的化合物[1]．藥品及個人護理用品(pharmaceutical and personal care products，簡稱 PPCPs)是這類新興污染物的代表，它是一類數量龐大且種類在不斷擴大的物質群，包括各種抗生素、人工合成麝香，醫療用藥、殺菌劑、洗滌劑、發蠟等日常生活必需品[2]．PPCPs類污染物具有較強的生物活性、炫光性和極性，能以各種不同的形式和途徑進入環境，隨著近年來研究者對有機物污染的重視，PPCPs已經被檢測發現普遍存在于世界各地的河流、湖泊、水庫、污水廠出水、地下水、土壤、污泥甚至飲用水中，其含量特別低，大多以痕量濃度存在于環境中[3]．因其在環境中存在濃度低，一般不會引發急性中毒，但它具有穩定性和累積性，能長期存在于環境中而不被降解和去除，也能隨食物鏈發生遷移轉換，這樣使得人類的健康長期暴露在它的潛在危險之下，持久之后后果是可怕的[4]．評估 PPCPs對于健康和生態系統的風險具有十分重要的意義，在我國，已經有研究者開展了對城市污水廠出水和受納水體，以及河流、湖泊、水庫等地表水的相關研究工作[5]．

作為PPCPs生產和使用大國，對PPCPs在飲用水源中的污染狀況開展研究工作意義重大．本文在總結相關研究的基礎上，介紹了近年來地表水、地下水及飲用水中 PPCPs的主要污染物質和來源、在環境中的污染分布、遷移轉化、分析檢測方法以及去除工藝．提出了我國未來飲用水源水中 PPCPs污染趨勢和研究方向，為我國水環境中 PPCPs污染控制提供有益的參考．

1 飲用水源水中PPCPs的污染來源

環境中 PPCPs類污染物的來源是各方面的．首先，日常活動是 PPCPs進入環境最直接的來源，每天刷牙，淋浴，化妝等大量日化用品隨著洗漱完畢的廢水直接排放到環境或通過下水道進入城市污水管網．其次，每天都會有大批量的藥品和抗生素被使用，藥物經人體或動物體攝入后，只有少許發揮作用，大部分以化合物原狀或代謝物，通過排泄分泌的方式進入污水中，這也是 PPCPs進入環境的一個重要來源[2,6]．但目前城市污水廠的常規處理工藝主要是針對 C/N/P的去除，而不能有效地去除PPCPs，其最終會隨著污水廠的出水排放進入地表水體，因而城市生活污水是飲用水源水中 PPCPs最主要的污染來源[7]．另外，大量分散式生活污水和養殖畜牧廢水隨意排放，居民環保意識淡薄，過期藥物等垃圾隨地扔放，也給 PPCPs環境污染帶來了負擔．PPCPs還能通過固體廢物進入水體，如丟棄的固體藥物能通過溶解下滲進入地下水，養殖場排放的糞便和污水處理廠的污泥，可以通過施肥、填埋等方式進入土壤環境，最終通過地表徑流與滲濾等途徑進入地表水與地下水[4,7]．最后，大氣沉降和城市徑流能加速各地區 PPCPs的遷移轉化，也是地表水中PPCPs的來源．表1[1-7]總結歸納了環境中主要PPCPs類污染物來源．

表1 環境中主要類PPCPs代表污染物來源

1.1 地表水中的PPCPs

地表水是人類最廣泛的飲用水來源，其中包括河流、湖泊、水庫、海洋等．大量 PPCPs的使用，最直接的排放受納地就是地表水體．有研究表明，全球的大部分水體都不同程度的受到 PPCPs的污染，其中地表水污染最為嚴重，這與 PPCPs類化合物大量生產使用以及隨意排放有關[8]．在我國，每年大約有 1,300多種藥物及日化用品生產，其中抗生素的年產量就在33萬噸以上，這些藥品的濫用和未完全代謝，排放后對我國各大流域、湖泊的污染不容小視．由于降雨和徑流的稀釋，研究者們從地表水中取樣檢測的污染物濃度基本都在ng/L到μg/L級水平，這也給科研檢測帶來了一定挑戰．Zhang等人[9]調查研究發現，在珠江三角洲地區，以東江流域作為直接飲用水水源，其中抗生素、大環內酯類、磺胺類藥物存在不同程度的超標現象，與附近的水產養殖廠隨意排放的污水密切相關，這也給當地居民的生活飲水安全帶來了隱患．表2[1,9-18]歸納了近年文獻中報道的世界上不同地區地表水受PPCPs污染的情況．

表2 文獻報道的不同地區地表水PPCPs污染狀況 ng·L-1

1.2 地下水中的PPCPs

地下水作為最直接的飲用水水源，其達標與否，對人類的健康有著重大的影響．世界各地區超過 1/4人口的飲用水來源主要依靠地下水，而近年地下水中有機污染物被頻頻檢出，這無疑又給人類健康風險敲了一個警鐘．PPCPs類污染物可以通過多種方式進入地下水體，包括受污染的地表水的嵌入和回灌，垃圾填埋場的滲濾液、城市污水管道和化糞池的滲濾作用、以及農牧土壤中各種激素、有機農藥、化肥的下滲．現在大部分的研究主要集中在地表水中 PPCPs的污染與遷移上，而對地下水中PPCPs污染情況關注較少，隨著越來越多的研究報道指出地下水已受到 PPCPs不同程度的污染，對地下水中PPCPs的研究也呈現出增多趨勢[19]．

KK 等研究者[20]在一些國家的地下水中調查發現，檢測到的大多數 PPCPs類有機化合物的濃度都在 100,ng/L以下，其中非甾體類抗炎藥、卡馬西平、磺胺甲惡唑、咖啡因和三氯生是最常被檢測到的幾種物質．表3[1,6,8-23]歸納了近些年文獻中報道的全球不同地區地下水中 PPCPs污染的狀況．全球以地下水作為飲用水源的地區很多，未來應加強在常規水處理工藝和監督檢測方面對 PPCPs的針對性，這樣才能更安全地保障人類最直接的飲水安全．

表3 文獻報道的不同地區地下水中PPCPs污染狀況 ng·L-1

1.3 飲用水中的PPCPs

有關飲用水中 PPCPs類有機質被檢測出的事例較少，飲用水是人類生命延續的源泉，它的作用毋庸置疑，一旦直接飲用的水受到污染，那整個人類的健康將面臨嚴峻的挑戰．近些年的研究檢測表明，飲用水中 PPCPs的濃度還是很低的，大多數污染物在飲用水中的濃度都低于檢測限值，但隨著檢測技術的進步，相關研究報道也越來越多[1,11]．Stackelberg等人[24]調查研究發現，由美國地質調查局和疾病控制與預防中心的數據顯示，美國飲水中已存在不同程度的微污染，且飲用水中微污染物的發生程度取決于水源和季節，冬季水樣比夏季水樣表現出較高的濃度．Kleywegt等人[25]研究發現在加拿大安大略省的飲用水中的卡馬西平的平均濃度超過 600,ng/L，高于其它污染化合物濃度幾十倍，解釋原因為卡馬西平具有高度的持久性，很難被常規工藝去除．表4[1,6,19-25]列出了近期不同地區飲用水中檢測出PPCPs的污染狀況．

表4 文獻報道的不同地區飲用水中PPCPs污染狀況 ng·L-1

2 PPCPs在環境中的遷移轉化

人類日常活動中使用的藥品和個人護理用品，通過洗浴、排泄、分泌等方式形成生活污水，還有一些工業廢水和醫院廢水，它們通過市政管道進入污水處理廠去除，未降解完全的 PPCPs有機會進入地表水或者下滲污染地下水[2,4]．水產養殖業、農牧業以及一些日化工廠的直接排放也是地表水體中PPCPs污染的一個重要來源．地表水體中的 PPCPs又通過取水口進入到給水廠，經過給水廠的處理工藝凈化后，未被去除的 PPCPs有可能隨城市供水管網進入日常生活，這就是環境中 PPCPs的主要遷移規律[2,4,7]．PPCPs類污染物在環境中的主要循環過程如圖1所示[26]．大氣沉降、城市的地表徑流等也對 PPCPs在環境中的遷移轉化起了一定的作用．還有部分水體中的 PPCPs被魚類以及水生植物吸收富集，通過食物鏈進入到人體，土壤當中含的一些PPCPs也能通過農作物的富集作用最后被人體吸收．PPCPs在環境中遷移變化規律多變復雜，還需進一步詳細的研究和調查．

圖1 PPCPs在環境中的循環過程

對于 PPCPs在環境中遷移轉化的整個過程，目前大部分研究主要集中在地表水體和地下水中PPCPs的污染發生、殘存濃度以及生物毒性等方面，而水生生物和農作物對 PPCPs的富集并隨食物鏈遷移轉化的情況研究較少．水體中的 PPCPs首先能在浮游植物體內累積，再富集到低棲生物體內，最后轉移到水生魚類，PPCPs的生物累積效應復雜多變，具體遷移轉化機理和形式需要進一步的研究分析[27]．Hu等人[28]研究發現，天津地區一些蔬菜農作物中抗生素的含量高達 532,ng/L，究其原因，畜牧場的禽畜未能代謝完全的激素通過糞便排出，而這些糞便又被用作農家肥料澆施蔬菜，抗生素就通過水和被動吸收積累到植物的根莖葉中．當前，用水生魚類做有關 PPCPs富集及相關毒理學的研究也較多，但對于 PPCPs沿水生食物鏈轉移和放大的研究極少．PPCPs源源不斷地進入環境中，而人作為食物鏈金字塔的最高層，很容易通過各種方式累積，最終產生不可逆轉的生物累積效應，從而危害健康．未來應加強在 PPCPs隨食物鏈遷移轉化方面的研究，這樣既能更加明確 PPCPs在環境中的變化規律，也能更好地保障人們的健康．

3 水環境中PPCPs的分析檢測方法

由于存在于水環境中的PPCPs濃度通常在ng/L到μg/L級水平，所以靈敏可靠的檢測方法是研究這類有機化合物的有效保證．再加上環境樣品為復雜體系，污染物種類繁多且形態各異，又能與環境中的某些物質發生化學反應生成更為復雜的副產物，因而開發有效去除樣品中雜質的預處理方法，建立精準高效提取目標物質的手段以及改進現有檢測限值和靈敏度不夠的分析技術就成為了近些年的研究熱點[26，29]．樣品的濃縮與分離提取是 PPCPs 分析工作的最關鍵一步，其方法的選擇將影響到后續整個檢測過程的靈敏性和準確性．萃取是對樣品提取和收集的有效方法．樣品萃取的常用方法及特點見表5[29-32]．

表5 PPCPs樣品萃取的常用方法及特點

目前，PPCPs類有機污染物的測定主要通過色譜和質譜聯用技術進行．這是由于研究分析樣品過程中常常需要同時檢測多種有機化合物，而色譜可以有效地分離物質，質譜能準確靈敏地選擇性檢測物質．GC/MS、GC/MS2、HPLC/MS、HPLC/MS2是目前最常用的檢測手段[26,29]．表 6[32-34]歸納了PPCPs分析檢測的常用方法及特點．隨著污染物種類增多、結構復雜，且在環境中被持續檢出，仍需要開發靈敏度和選擇性高、檢測限值低且能同時分析多種有機物的檢測方法．

表6 PPCPs類污染物檢測方法及特點

4 PPCPs的去除方法

水體中 PPCPs類污染物種類復雜，性質各異，且含量低，穩定高效的去除方法還有待開發和完善．傳統的常規處理工藝混凝、沉淀、過濾對大多數PPCPs的去除效果不明顯．Nakada等人[35]采用砂濾法對 PPCPs進行了去除實驗，結果表明：砂濾法對憎水性 PPCPs的去除效果很不穩定，波動性較大；而對親水性 PPCPs的去除效果一般，去除率低于 50%,．Chen等人[36]通過模擬飲用水處理工藝發現，當投加以鋁鹽作為混凝劑時，混凝對雌激素的去除率僅為 20%～50%,，而繼續加大鋁鹽的投加量，對去除效果的提高也不是很明顯．

相對于傳統工藝，為了提高飲用水水質，有必要采取深度的凈化措施．常用的方法有物理法、化學法和生物法等，國外在此方面的研究較國內早且多，并取得了一定進展[37]．下文就當前國內外在飲用水源方面研究較多的主要處理技術作一些簡單的歸納總結，并對PPCPs未來的處理技術進行展望．

4.1 物理處理法

活性炭吸附法和膜過濾是目前最常用的 2種物理處理技術．活性炭吸附的主要機理是疏水性吸附作用，研究表明其對目標污染物的去除效果較好，穩定且無毒副產物，只是事后回收活性炭會增加成本并有一定難度[38]．膜分離機理主要包括位阻效應、靜電作用和吸附．分離膜主要有微濾(MF)、納濾(NF)、超濾(UF)、反滲透(RO)等．

Grover等人[39]用粒狀活性炭(granular activated carbon，簡稱GAC)對污水處理廠出水中的類固醇激素和藥物進行吸附研究發現，GAC對美貝準林、吲哚美辛和雙氯芬酸等一些化合物有著良好的去除效果，去除率保持在 84%,～99%,，而對卡馬西平和普萘洛爾的吸附效果一般．GAC會隨著時間推移漸漸到達吸附飽和，吸附效率下降，但其能活化再生重新利用，是深度處理污水廠出水中 PPCPs類污染物質的一種有效方法．Garcia等人[40]考察了超濾(UF)對水體中的布洛芬和雌二醇的吸附攔截情況，發現超濾親水膜對雌二醇只有 8%,的去除率，對布洛芬的的去除效果也很一般，但疏水膜對布洛芬和雌二醇都能達到 80%,左右的去除效果，單獨使用超濾對目標物質很難達到好的去除效果，一般和 MF、NF或 RO組合工藝，以達到對不同污染物良好的去除效果．Sui等人[41]使用MF/RO組合工藝，發現對大多數 PPCPs具有高效的去除效果，去除率能到達95%,以上，但對甲酚那酸和咖啡因的去除效果就一般．關于膜處理 PPCPs類物質的研究，國內開展的相對較少，需要加強探索研究．

4.2 化學處理法

高級氧化法是目前研究最多的一類方法，包括O3、UV、UV/H2O2、Fenton、UV/Fenton和非均相光催化氧化各種技術．這些方法處理效率與降解的有機物本身的性質有關系，不是對所有的 PPCPs都有效，而且在處理過程中對一些特定的污染物會產生對人體有害的副產品．

Gerrity等人[42]研究了 O3/H2O2氧化法對污水中微量 PPCPs和類固醇激素的去除效果，檢測的目標污染物有莠去津、布洛芬、甲丙氨脂、磷酸三氯乙酯、磷酸三氯丙脂等，實驗過程中發現對所有污染物有相當高的去除率，基本在 90%,以上，而且反應速度快．Dela等人[43]研究單獨用紫外光(UV)照射氧化水中 PPCPs類污染物 10,min后，只有雙氯酚酸、酮洛芬、甲芬那酸和敵草隆有 46%,的去除效果，而加巴噴丁、甲氧芐啶、二甲雙胍、阿奇霉素和克拉霉素等濃度基本不變．而采用 UV/H2O2組合，氧化 30,min后，污染物的去除效率提高到97%,，對 PPCPs有著很好的去除效果．高級氧化技術因反應速度快，處理效率高，且污染少，受到很多研究者的青睞，但成本太高，對中間可能會產生的有毒副產物研究較少．

4.3 生物處理法

目前，主要的生物處理法有活性污泥法和人工濕地法．微生物對 PPCPs的轉化與降解主要通過共同代謝作用，即微生物能以 PPCPs作為碳源和能源，部分分解或轉化 PPCPs，或將其完全礦物化以達到去除效果[17]．而人工濕地去除 PPCPs的機理還包括吸附、降解和植物作用[44]．Kosma等人[10]對希臘污水廠中 18種藥品和個人護膚品進行了調查研究，結果顯示所有的目標產物在出水中都高達96.65,ng/L以上，大部分的污水廠無法有效地去除水體中的 PPCPs類污染物．Zhang等人[45]在新加坡校園模擬了水平流人工濕地和垂直流人工濕地對包括卡馬西平、萘普生、雙氯芬酸、布洛芬、酮洛芬、咖啡因、水楊酸和氯貝酸八種常見 PPCPs藥品類污染物進行去除的實驗，發現垂直流人工濕地的去除效果要好于水平流人工濕地，且進水模式為間歇式，延長水力停留時間有利于污染物的去除．人工濕地作為一種高效的污水處理系統，在去除水環境中的PPCPs上將有廣闊的應用前景．

從目前國內外主要研究的處理方法來看，每種處理技術都有其適應性，一般都是針對某種特定的目標物質有良好的去除效果，而對于水體中復雜多變的 PPCPs類污染物質共同去除效果不佳．深度處理飲用水源水中 PPCPs，保障居民飲水安全刻不容緩，因此需要開發高效，低成本的新技術，也可以探索在原有的工藝基礎上聯合其他工藝，以期達到有效去除水體中多種PPCPs類污染物的目的．

5 結 語

許多國家和地區的飲用水源水體中都受到了PPCPs不同程度的污染，PPCPs正在成為全球范圍內人們普遍面臨的環境問題．而我國地下水和地表水中 PPCPs類污染物檢出的報道相對較少，有關部門應該加強對這些水體的監測和保護力度，并且將新型有害的PPCPs類污染物質也納入其監管范疇．

隨著污染物種類增多、結構復雜多變，且在環境中被持續檢出，需要開發靈敏度和選擇性高、檢測限值低且能同時分析多種有機物的快速檢測方法，還要加快對污水和飲用水源水中 PPCPs高效處理技術的開發．現在，大部分的研究成果主要集中在 PPCPs的污染發生，對于其毒性效應、生態安全和健康風險評價都迫切需要開展研究，以保障飲用水源安全，并為我國水環境中 PPCPs污染控制提供可靠保障．

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Advances and Prospects of Pharmaceutical and Personal Care Products in Drinking Water

LUO Weia,b，WANG Shaopoa,b，FEI Qionga,b，SUN Lipinga,b
(a. School of Environmental and Municipal Engineering, b. Tianjin Key Laboratory of Aquatic Science and Technology, TCU, Tianjin 300384, China)

Pharmaceuticals and personal care products (PPCPs) are used in large quantities in our daily life，which causes serious pollution to the environment．Now it has become a new challenge in the fields of water treatment. This paper introduces the pollution status of PPCPs in surface water, groundwater, drinking water at home and abroad and its migration and transformation in the environment，also includes the reviews on the PPCPs in the water environmental pollution distribution according to the current researches，analyzes the methods of detection and removal and the direction of future trends and research on PPCPs pollution in drinking water in order to provide useful

for the PPCPs pollution control in China.

pharmaceuticals and personal care products (PPCPs)；drinking water；pollution status

TU991.11：R123

A

2095-719X(2016)05-0344-08

2015-06-02；

2015-12-01

國家自然科學基金(21206106)；國家水體污染控制與治理重大專項(2012ZX07308002)

羅 偉（1991—），男，湖南衡陽人，天津城建大學碩士生．