高污染下云凝結核對雨、霧滴譜的影響

方莎莎，韓永翔*，王 瑾，張 智（.南京信息工程大學氣象災害預報預警與評估協同創新中心，中國氣象局氣溶膠與云降水重點開放實驗室，江蘇 南京 0044；.貴州省山地環境氣候研究所，貴州 貴陽 55000；.云南省氣象服務中心，云南 昆明 65004）

高污染下云凝結核對雨、霧滴譜的影響

方莎莎1，韓永翔1*，王 瑾2，張 智3（1.南京信息工程大學氣象災害預報預警與評估協同創新中心，中國氣象局氣溶膠與云降水重點開放實驗室，江蘇 南京 210044；2.貴州省山地環境氣候研究所，貴州 貴陽 550002；3.云南省氣象服務中心，云南 昆明 650034）

利用氣候基準站、云凝結核計數器、霧滴譜儀和雨滴譜儀等觀測資料，分析威寧污染時期云凝結核（CCN）對雨霧滴譜的影響. 結果表明： 觀測期間威寧CCN數濃度很高， S = 0.2%、0.4%、0.6%和0.8%時的平均CCN濃度分別為2884、8003、10470、11685cm-3，與部分重污染城市相當； CCN有明顯的日變化特征，分別在12：00、16：00和20：00出現峰值，與居民生活排放、火電源排放、湍流交換和氣象條件等有關； 利用N = CSk式擬合威寧CCN活化譜，平均擬合參數C = 14288cm-3， k = 0.8，表明該地屬典型大陸型核譜； 威寧冬季云層薄、云頂低的云系特點提供了宏觀天氣背景，高濃度CCN是導致此次雨、霧過程弱，滴譜窄的重要微觀條件.

威寧；污染；云凝結核（CCN）；雨滴譜；霧滴譜

大氣氣溶膠作為云凝結核（CCN），可改變云的微物理特性和輻射特性，從而間接影響氣候及降水［1］.隨著工業化和城市化的發展，人為污染導致的氣溶膠排放持續增多，氣溶膠污染問題廣受關注［2-6］.研究表明，污染氣溶膠可充當CCN改變云的宏微觀物理特性，對氣候產生不同影響［7］.因此，研究污染情況下的云微物理特征對氣候預測、污染控制及人工影響天氣等具有重要意義.

有關CCN與大氣污染國內外已開展大量研究，結果表明，高濃度污染可導致云滴數濃度及反照率增加，云滴尺度減小.CCN數濃度與空氣中的 NH4+、SO42-、有機碳及黑碳含量呈正比［8］，CCN濃度變化可導致云滴譜的巨大變化進而影響雨、霧的形成［9］.例如，污染云的云滴尺度往往小于清潔云的值［10］，污染區的霧滴數濃度比清潔區更高且尺度更?。?1-12］.Yum 等［13］觀測發現，海洋性云比大陸性云含更多降水粒子. Borys等［14］的研究也表明，高濃度污染氣溶膠可使降水延遲，累積降水量減少.我國20世紀80年代在黃河上游、寧夏賀蘭山、青島等地進行了一系列相關研究［15-17］；近年來，在污染嚴重的華北、西北地區和相對清潔的南方地區，針對CCN的垂直和水平分布也陸續開展了多項試驗［18-22］，取得了許多有意義的研究成果.這些研究都表明，CCN數濃度隨時空顯著變化，具有很強的局地性.

貴州西部的威寧縣屬南方清潔地區.2013年12月中旬起威寧遭遇了持續嚴重凝凍天氣，在威寧進行冰凍雨雪天氣觀測時意外發現寒冷導致當地取暖和火電廠排放大幅增加［23］，這為我們研究污染對南方清潔地區的CCN特征及其對雨霧滴譜的影響提供了良好契機.本文利用CCN、雨滴譜、霧滴譜資料及地面氣象資料，分析了污染情況下威寧的 CCN數濃度和雨、霧滴譜特征，探討了冬季污染對云霧降水的影響.

1 資料與方法

1.1 觀測地點及資料

威寧地處云貴交界滇東北高原頂端，平均海拔 2200m，觀測地點位于威寧縣國家氣候基準站內（26.87°N，104.28°E，海拔 2237.5m），處于縣城山頂最高處.本文所使用的資料包括：①2014年1月4日～8日的CCN數濃度資料；②1月7日和2月14日的霧滴譜資料；③1月7日、8日、19日的雨滴譜資料；④地面氣象觀測資料.

1.2 觀測儀器

觀測儀器有DMT公司生產的單通道CCN計數器（DMT CCN-100）、FM-100霧滴譜儀及德國OTT公司生產的Parsivel激光降水粒子譜儀.

DMT-CCN儀的主要技術參數為：過飽和比（S）設置0.2%、0.4%、0.6%、0.8%，鞘流和樣流比10：1，粒徑測量范圍 0.75～10μm，采樣頻率1Hz.FM-100霧滴譜儀的粒徑測量范圍為2～50μm，分為20檔，采樣頻率0.1～10Hz，采樣間隔2s.Parsivel激光降水粒子譜儀共有 32個尺度測量通道和 32個速度通道，但在實際測量中，液態和固態降水的有效粒徑范圍分別為0.2～5mm和0.2～25mm，對應的速度有效觀測范圍為 0.2～20.0m/s，采樣間隔10s.

2 結果分析

2.1 氣象要素分析

觀測期間威寧主要為陰天和多云天氣.圖 1是1月4～8日風速（WS）、相對濕度（RH）、氣溫（T）隨時間的變化.可以看出，威寧的盛行風向為N、S和SE，風向頻率分別為24%、13%、13%，觀測期間平均風速在3m/s以下，不利于污染物的擴散和輸送.晝夜溫差大，日最高溫度達 16 ，℃最低氣溫-4 .RH℃ 日變化劇烈，其中1月7日、8日凌晨至中午RH維持在90%以上，為霧的形成提供了水汽條件.

圖1 2014年1月4日～8日各氣象要素時間序列Fig.1 Temporal variation of meteorological parameters from 4 to 8， January， 2014

2.2 威寧CCN特征

2.2.1 CCN的日變化 圖2為觀測期間不同過飽和比下CCN數濃度的日變化.可以看出，CCN存在兩個顯著特征： ①CCN濃度隨過飽和比 S的增加而增加，各S（從低到高）下CCN濃度平均值分別為（2883±903）cm-3、（8003±2814）cm-3、（10470±4513）cm-3和（11685±5117）cm-3，這是因為S越高氣溶膠活化效率越高［24］；②CCN有明顯的日變化，分別在中午12：00前后、下午16：00和晚上20：00左右出現峰值，與黃山頂觀測的CCN分布大體相同［22］，這與觀測點處于山頂有關.清晨人類活動排放了大量氣溶膠，隨太陽輻射增強，邊界層高度抬升，湍流混合作用將低層高濃度CCN向上輸送.12：00時測站位于邊界層高度以內，午間生活排放及二次轉化等共同影響使CCN在 12：00達日間最高.隨后因生活排放減少和邊界層持續上升，觀測點CCN減少，在14：00出現谷值；16：00，邊界層逐漸降低，加上前體顆粒物的凝結和碰并［25］，CCN出現峰值；傍晚人類活動排放增強，且夜間有逆溫層覆蓋，污染物垂直擴散受抑，CCN在20點左右出現第3個峰值，該峰值相對前幾個峰值較小，之后CCN平穩下降，直至第2d清晨.

圖2 2014年1月4～8日CCN數濃度日變化Fig.2 Diurnal variations of CCN concentration from 4 to 8， January， 2014

表1 威寧CCN活化譜擬合參數Table 1 Fitted parameters of CCN spectra

另外，同一過飽和比下 CCN濃度波動很大，CCN的日最值和日平均值均隨S增大而增大（表 1）.CCN的日均值比同過飽和比下黃山的CCN高一個量級［22］；相比南京、石家莊等污染城市也處于較高水平［17，26］.

導致威寧CCN數濃度偏高的原因可能有以下3點： ①觀測前期威寧遭遇了持續的嚴重凝凍天氣，居民燒柴、燃煤取暖等較常日大幅增加，排放了大量煙塵及污染物；排放物中的水溶性子（K+、Cl-、SO42-、NO3-）極大地提高了CCN的活化效率［27］；②觀測站附近是威寧火電廠，根據中國火電源排放變化規律［28］，火電源排放在中午出現峰值，對應了CCN的高值時段，與一天中的人類活動規律是相關的，說明火電源排放也貢獻了部分CCN［29］；③觀測期間主要為多云、陰轉凍雨天氣，混合層高度比晴日低，熱力湍流弱［30］，不利于污染物的擴散，導致局地 CCN的高值.綜上所述，觀測期間威寧 CCN主要源于局地排放，局地源強的變化和環境氣象條件的共同作用是 CCN變化的主因.

2.2.2 CCN活化譜 利用經驗公式N = CSk擬合威寧CCN活化譜，其中S為過飽和度，C、k為擬合參數.從表1可看出，不同天氣條件下，威寧的C 值均在10000cm-3左右，k值小于1.Hobbs等［31］根據C、k值把核譜分成大陸型（C ≥ 2200cm-3，k ＜1）、過渡型（1000cm-3≤C ≤ 2200cm-3，k ＞ 1）和海洋型（C≤1000cm-3，k ＜ 1）.據此標準，威寧冬季 CCN活化譜屬典型大陸型核譜.陰天（5日、6日）的CCN濃度較高，5日和6日的C值分別為17596和 15002cm-3，明顯高于多云天氣（4日）的 C值（13225cm-3）；雨天（8日）的CCN濃度明顯下降，說明雨水對CCN具有沖刷作用.

在人為源影響較少的祁連山、黃山地區，C值較小，多為清潔型大陸核譜或過渡型核譜［21-22］；在石家莊、山西、武清等重工業城市，人為污染源多，C值達 15000cm-3以上，屬典型大陸核譜

［18-19，32］，本文擬合的C值相比泰山、黃山等高山地區明顯偏高，無降水時的C值甚至與重污染城市武清相當，雨天也維持在較高水平，說明觀測期間污染嚴重.

2.2.3 CCN譜分布 圖3是觀測期間各S下的CCN譜分布.可以看出，各S下CCN譜均為單峰型，峰值在1～3μm之間，大于6 μm的CCN數密度隨直徑增大呈指數遞減.除S = 0.2%外，其他S下的峰值濃度均達104量級.隨S增大，CCN數密度增大，滴譜上抬，峰值粒徑向大粒子方向移動.受靜止鋒云系的影響，冬季威寧上空多為層狀云，厚度薄，云中含水量低［33］，當水汽供應一定時，高濃度的CCN爭食有限的水汽，云滴凝結增長速度小，導致CCN譜寬較窄.

圖3 CCN譜分布Fig.3 CCN spectra

2.3 高濃度CCN對雨、霧滴譜的影響

威寧冬季云中含水量低，高濃度CCN理論上可導致雨、霧滴濃度增加，滴譜變窄，降水減弱.1月7日05：00～11：00出現了輕霧，7日22：00～ 8日 22：00依次出現了小雨、雨夾雪和凍雨，這為我們驗證此論斷提供了機會.凝凍天氣過后，居民生活恢復正常，API多達優良［34］.1月19日出現了雨夾雪和凍雨，2月14日有輕霧，因此本文選取這兩天的雨、霧滴譜作為清潔樣本與污染樣本進行比較.

圖4 污染與清潔時期的霧滴譜Fig.4 Fog droplet spectra for polluted and clean days

圖5 污染與清潔時期的雨滴譜Fig.5 Raindrop spectra for polluted and clean days

由圖4的霧滴譜分布可看出，污染時期的霧滴譜比清潔時期更窄，在小粒徑段的數密度比清潔時期小一個量級.由圖5的雨滴譜分布可看出，污染時期兩次個例均未超過1.4mm；其中，凍雨滴譜主要集中在 0.6mm以下，雨夾雪的滴譜稍寬，但也不超過 1.4mm，遠小于清潔時期的同類型降水滴譜.

無論污染與清潔時期，威寧的雨、霧滴譜相比南方其他污染地區［12，35］與清潔地區［36-39］的同類型滴譜更窄，這與威寧冬季層狀云降水弱、水汽含量低及其高海拔地理位置等密切相關［33，40-41］.

3 結論

3.1 觀測期間威寧污染嚴重. S = 0.2%、0.4%、0.6%和 0.8%下的平均 CCN濃度分別為（2883± 903）cm-3、（8003±2814）cm-3、（10470±4513）cm-3和（11685±5117）cm-3.利用N = CSk擬合CCN活化譜，擬合參數C = 14288cm-3，k = 0.8，屬典型大陸型核譜；C相比大部分高海拔站點明顯偏高，與部分重污染城市相當.

3.2 CCN數濃度有明顯的日變化，分別在12：00前后、16：00和20：00出現峰值.居民燒柴、燃煤等生活排放，火電廠源排放，邊界層變化及環境氣象條件影響是導致CCN日變化的主因.

3.3 威寧污染時期的雨、霧滴譜均比清潔時期窄，其低緯高海拔的地理特征和云層薄、云頂低的云系特點提供了宏觀天氣背景，而高濃度的CCN是導致此次雨、霧過程弱，雨、霧滴譜窄的重要微觀條件.

另外，由于觀測樣本有限，CCN的日變化存在一定的不確定性，需在今后進行更長期更全面的觀測研究.

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《中國環境科學》影響因子學科排名再獲第一

根據中國科學技術信息研究所2015年10月份發布的《2014年版科技期刊引證報告（核心版）》，《中國環境科學》核心影響因子1.595，學科排名繼續位居第一.

《中國環境科學》編輯部

Impacts of CCN on droplet spectra of rain and fog during high pollution days.

FANG Sha-sha1， HAN Yong-xiang1*，WANG Jin2， ZHANG Zhi3（1.Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters，Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration， Nanjing University of Information Science and Technology， Nanjing 210044， China；2.Guizhou institute of Mountainous Climate and Environment， Guiyang 550005， China；3.Yunnan Meteorological Service Center， Kunming 650034， China）. China Environmental Science， 2016，36（9）：2585～2590

Based on observational data obtained by a cloud condensation nuclei （CCN） counter， a fog droplet spectrometer and an raindrop disdrometer， together with ground-based meteorological data， the impacts of atmospheric pollutants on CCN and the droplet spectra of rain and fog were analyzed. Results showed that： the CCN concentration in Weining remained very high during the observation period， and the average CCN number concentration were 2884， 8003， 10470 and 11685cm-3at S = 0.2%， 0.4%， 0.6% and 0.8%， respectively， which were comparable with those obtained in polluted cities； the CCN concentration displayed a significant daily variation， peaking at 12：00， 16：00 and 20：00， respectively，which was relate to human activities， power plants emissions， turbulent exchange and meteorological conditions； the CCN spectra can be fitted by the expression N = CSk， with the fitting parameter C = 14288cm-3and k = 0.8， indicating that the CCN spectra can be classified as a typical continental type. The precipitation characteristics of the stratiform cloud in Weining provided macro synoptic situations， and high CCN concentrations were an important microphysical condition for narrow droplet spectra of rain and fog.

Weining；pollution；cloud condensation nuclei （CCN）；raindrop spectra；fog droplet spectra

X513

A

1000-6923（2016）09-2585-06

2016-01-22

國家自然科學基金資助項目（41375158，41030962）；公益性行業專項（GYHY201306051）

* 責任作者， 教授， han-yx66@126.com

方莎莎（1992-），女，湖北咸寧人，碩士研究生，主要從事大氣氣溶膠與云降水物理研究.