北京城區PM2.5輸送途徑與潛在源區貢獻的四季差異分析

任傳斌，吳立新，2*，張媛媛，李佳樂，柴 曼，項程程（.中國礦業大學（北京）地球科學與測繪工程學院，北京 00083；2.中國礦業大學環境與測繪學院，江蘇 徐州 226）

北京城區PM2.5輸送途徑與潛在源區貢獻的四季差異分析

任傳斌1，吳立新1，2*，張媛媛1，李佳樂1，柴 曼1，項程程1（1.中國礦業大學（北京）地球科學與測繪工程學院，北京 100083；2.中國礦業大學環境與測繪學院，江蘇 徐州 221116）

利用HYSPLIT后向軌跡模式和NCEP的GDAS氣象數據（2014年5月1日～2015年4月30日），對抵達北京城區的逐小時3日氣流后向軌跡按季節聚類，并結合P M2.5質量濃度地基觀測數據，分析不同輸送途徑的空間特征及其對北京城區PM2.5聚集的貢獻.利用潛在源貢獻作用（PSCF）和濃度權重軌跡（CWT）分析方法，揭示研究期內北京城區不同季節 PM2.5的潛在源區分布及其貢獻特性.結果表明：北京城區PM2.5輸送途徑的季節特征明顯，不同輸送途徑對北京城區PM2.5的貢獻差異顯著.春季貢獻源區主要位于中國西部地區、華北及黃淮平原，夏季貢獻源區主要位于山東、蘇北及黃海地區，秋季主要位于冀南、魯西、魯中及蘇魯豫皖交界地區，冬季主要位于冀南、魯西北、晉北、陜西、內蒙中部及蒙古國南部.來自山東與冀南的氣流軌跡四季均對應PM2.5高值；冬春兩季來自西北的氣流軌跡也對應較高PM2.5值.

PM2.5聚集；后向軌跡；聚類分析；輸送途徑；潛在源區；北京城區

工農業發展、城市化及化石燃料的大量使用，使得中國空氣質量愈發惡化，城市大氣環境質量的評價及污染防治已成為多學科關注的熱點

［1］.PM2.5不僅會導致大氣能見度下降［2-3］，其污染物還可隨呼吸進入細支氣管和肺泡區，從而導致各種疾病，危害生命健康［4-6］.已有研究表明，城市大氣污染不僅與本地排放有關，還受區域輸送影響［7-8］.在我國東部重污染區，外源污染物貢獻率占了很大比重，本地源和外地源的影響程度隨季節變化存在很大差異［9-10］.區域大氣污染的成因和來源與氣流軌跡暨輸送途徑密切相關，后向軌跡模型成為研究這一問題的重要手段［11］.軌跡分析中的聚類分析［12-14］、潛在源貢獻因子分析法（potential source contribution function， PSCF）［15-17］和濃度權重軌跡分析法 （concentrationweighted trajectory method， CWT）［18］等被廣泛用于區域污染物分布、擴散及傳輸特征研究.Hus等［19］提出：相較于單獨使用一種軌跡分析方法，綜合使用多種軌跡分析能更好地確定污染物的來源.王愛平等［20］綜合利用后向軌跡模型、PSCF及 CWT方法分析了高層氣溶膠的傳輸情況，確定了黃山頂積聚模態顆粒物數濃度的潛在源區及其對顆粒物數濃度的貢獻； Yan等［21］對北京市2014年2月一次嚴重霧霾過程進行了軌跡分析，發現保定、衡水、邯鄲等地是其重要的潛在源地.但是，現有關于北京市大氣污染輸送特征的研究

［22-24］，多集中于特定時間或某個軌跡分析方法的具體應用，沒有系統分析不同季節污染物輸送特征及其潛在源區的差異，缺少對北京市潛在源區空間分布特征的總體分析.本文將 HYSPLIT后向軌跡模式與北京城區PM2.5質量濃度逐小時觀測數據相結合，綜合運用軌跡聚類及 PSCF、CWT方法，揭示北京城區不同季節的大氣污染物輸送途徑及潛在源區空間分布特征，以期為北京大氣污染治理及區域減排提供依據.

1 材料與方法

1.1 數據來源

本文所用PM2.5質量濃度觀測數據為北京城區8個國控點PM2.5的逐小時質量濃度均值；氣流軌跡資料來源于 NCEP（美國國家環境預報中心）的 GDAS（全球資料同化系統）氣象數據（ftp：//arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1），時段選取為2014年5月1日～2015年4月30日共1a.該數據每6h記錄一次，分別為00：00、06：00、12：00和18：00（UTC）.

1.2 HYSPLIT模式與后向軌跡

HYSPLIT模式是由美國國家海洋和大氣管理局（NOAA）的空氣資源實驗室（Air Resources Laboratory， ARL）和澳大利亞氣象局在過去 20a聯合研發的一種用于計算和分析氣流運動、沉降和擴散軌跡的綜合模式系統［25-26］，已廣泛用于空氣污染物傳輸途徑與來源分析.本研究每小時模擬一個后向軌跡點，模式起始高度選擇 300m，既可代表近地層風的流動、反映氣流的區域性流動特征，又能減小近地面摩擦力的影響［8］；后向時間尺度為3d，以便涵蓋二次污染物的生命周期［27］.

1.3 軌跡聚類方法

本研究利用 TrajStat［28］軟件提供的 Angle Distance算法［26］對氣流軌跡進行聚類，采用總空間方差（total spatial variance， TSV）［29］對分類質量進行判斷.最終選取TSV第二次迅速增大之前的分類結果，其原理為：最初幾步分類的 TSV迅速增加，之后緩慢增加；當類別分到一定數目后，TSV又迅速增大，說明此次合并類己經非常不相似，分類合并結束；此次合并之前的各類即為分類結果.求出這幾類的平均軌跡，即代表該目標點在分析期內的主要氣流軌跡類型.

1.4 潛在源貢獻作用（PSCF）分析法

可通過氣流后向軌跡和某要素值（如 PM2.5質量濃度）的結合來求解潛在源區位置［20］.PSCF函數基于空間網格計算，定義為研究區內經過某一網格（i，j）的污染氣流軌跡端點數（mij）與經過該網格的所有氣流軌跡端點數（nij）的比值，即

本文按0.5°×0.5°格網對研究區（70°E～135°E，25°N～60°N）進行網格化處理，計算每個網格內污染軌跡端點數出現的概率.因 PSCF是一種條件概率，當各網格內氣流滯留時間較短時（nij值較小）， PSCF值的不確定性較大.為此，以研究區內全體網格平均軌跡端點數（Avg）的 3倍為邊界，引入經驗權重函數（Wij）對其進行區間化賦權和降誤差處理［28，30］，權重函數Wij定義為：

進而，對PSCF進行加權計算：

1.5 濃度權重軌跡（CWT）分析法

PSCF只反映當前網格污染軌跡數所占比例，并不體現污染軌跡對目標格網的污染貢獻.CWT 是一種網格化識別源區的方法［19］（其網格粒度取與 PSCF相同），通過計算源區格網（i，j）的平均權重濃度（Cij）來分析其對目標格網的污染貢獻：

式中：l是經過格網（i，j）的軌跡之一； Cl是軌跡l經過網格（i，j）時的PM2.5質量濃度； τijl是軌跡l在網格（i，j）停留的時間，用落在網格內的軌跡l的端點數來代替.PSCF中所用權重函數Wij同樣適用于CWT法，以減少nij較少時引起的不確定性：

2 后向軌跡聚類分析

2.1 后向軌跡聚類分布

為揭示不同季節北京氣流軌跡差異，對北京城區逐小時后向軌跡按季節進行聚類分析.本文依據中國農歷節氣時間點來近似劃分4季［31］.夏（5～7月）、秋（8～10月）、冬（11、12及次年1月）、春（2～4月）各季的軌跡分別被聚類為5、5、8、7類（圖1）.通過對圖1分析可見，研究期內各季平均軌跡分布與北京季風氣候相對應：夏季軌跡呈星形散列，受東南海洋暖濕氣流影響以南風和東南風氣流為主，雖然軌跡短，但兩者占當季氣流軌跡總數的 48.83%；秋季軌跡分布與夏季類似，但隨著冷氣團逐漸南下，東南氣流軌跡有所減弱；冬春兩季受西伯利亞寒流影響，盛行西北風，西北氣流軌跡占絕對優勢，且西北方向軌跡均很長，表明來自西北方向的氣團移動速度較快.

圖1 研究期內（2014.5～2015.4）北京城區四季的氣流后向軌跡聚類Fig.1 The seasonal distribution of airflow back-trajectories clusters in Beijing urban from May 2014 to April 2015

2.2 不同氣流軌跡的污染特征

為分析四季不同氣流軌跡的污染特征，可將北京城區 PM2.5逐小時質量濃度均值與后向軌跡相結合，進行軌跡污染特征分析.本文設定《環境空氣質量標準》（GB 3095-2012）［32］中PM2.5二級濃度（75μg/m3）為閾值，將后向軌跡分為清潔軌跡與污染軌跡：當某條軌跡所對應的PM2.5質量濃度大于 75μg/m3時，定義為污染軌跡；否則，為清潔軌跡.各類軌跡統計結果如表 1所示.由圖1和表1可知，研究期內，各類氣流軌跡所對應的PM2.5平均質量濃度［ρ（PM2.5）］存在顯著差異.

表1 不同季節各類軌跡PM2.5質量濃度統計結果Table 1 Statistical results of PM2.5mass concentration in different seasons

2.2.1 夏季軌跡及其貢獻 夏季 ρ（PM2.5）為四季最低， 僅為 70.02μg/m3.分析其原因：①夏季植被茂盛、覆蓋率高，植被葉片能有效吸附和移除空氣中的污染顆粒物，加速顆粒物沉降過程［33-34］；②夏季降雨充足，對污染物有較強清除與濕沉降作用［35］.夏季各類軌跡所對應的 ρ（PM2.5）從高到低依次是：1＞2＞3＞5＞4，軌跡長度與 ρ（PM2.5）存在明顯對應關系：長軌跡對應的 ρ（PM2.5）較低，短軌跡較高.東南軌跡1、2路徑短，表明風速小、區域氣象條件穩定，擴散稀釋能力較弱，易將山東、冀南及黃海等沿途地區污染物輸送至北京形成積聚.其中軌跡2對應的ρ（PM2.5）值較高還與其途徑海域，空氣相對濕度較大，利于氣溶膠吸濕增長和二次顆粒物生成有關［36］.北方軌跡4和西北軌跡5所經地區夏季污染物少，氣團較為潔凈，再加上風速較大，利于污染物擴散稀釋，故其 ρ（PM2.5）較低.偏東北軌跡3也較短，對應的ρ（PM2.5）值居中.

在1、2兩類東南軌跡中，污染軌跡分別占本類軌跡的65.61%、57.83%，共占本季污染軌跡總數的 83.10%.顯然，夏季東南及偏南方向是北京城區PM2.5的主要輸送方向.

2.2.2 秋季軌跡及其貢獻 秋季 ρ（PM2.5）為83.44μg/m3，各類軌跡的ρ（PM2.5）從高到低依次是：1＞2＞3＞5＞4.與夏季軌跡特征相同，其長軌跡對應的 ρ（PM2.5）較低，短軌跡較高.各個方向的軌跡來源以及途經路徑也與夏季相似.1、2類軌跡路徑短且軌跡2經過渤海海域，故其對應ρ（PM2.5）值較高.軌跡3易將河北東北部及天津的污染物攜帶至北京，造成空氣質量下降.北方軌跡4和西北軌跡5分別起源于俄羅斯與蒙古國境內，軌跡較長、風速大，有利于污染物擴散消除，且所經地區相對潔凈，人為排放源少，故ρ（PM2.5）較低.

在1、2兩類東南軌跡及偏北軌跡3中，污染軌跡分別占本類軌跡的 66.26%、61.26%和52.17%，共占本季污染軌跡總數的 92.24%.顯然，秋季東南、偏南及偏東北方向是北京城區PM2.5的主要輸送方向.

2.2.3 冬季軌跡及其貢獻 冬季 ρ（PM2.5）為81.31μg/m3，各類軌跡的 ρ（PM2.5）從高到低依次是：1＞2＞8＞7＞6＞5＞4＞3.其中，軌跡1對應的值高達211.86μg/m3，另有 3類軌跡對應的 ρ（PM2.5）值在120μg/m3左右.究其原因，可能與我國北方冬季進入燃煤采暖期，污染物排放增多有關.短軌跡1近似為局地環形特征，易將周邊大氣污染物帶入北京形成積聚，故對應 ρ（PM2.5）值最高.偏東北中長軌跡 2途經河北東北部及天津，對應的 ρ（PM2.5）值也較高.除此之外，其他氣流軌跡均來自西北方向，且軌跡較長.其中，軌跡 5、6對應中等值ρ（PM2.5），與夏、秋長軌跡對應低值ρ（PM2.5）不同，反映了不同季節西部草原、沙漠與黃土地區自然源及植被覆蓋條件的變化；軌跡3、4主要來自西伯利亞，經蒙古高原到達北京，且氣流軌跡長、風速大，有利于污染物擴散與稀釋，故ρ（PM2.5）很低.

在軌跡1、2、8、7中，污染軌跡分別占到本類軌跡的 96.13%、75.38%、88.62%和 59.46%，該4類軌跡共占本季污染軌跡總數的71.88%.顯然，冬季北京城區 PM2.5主要輸送方向包括東、南、西3個方向.

2.2.4 春季軌跡及其貢獻 春季與冬季相似，盛行西北風向，軌跡較長，ρ（PM2.5）為 83.75μg/m3.各聚類軌跡的 ρ（PM2.5）從高到低依次是：1＞7＞6＞4＞5＞2＞3.其中，西部長軌跡 6、7對應較高值 ρ（PM2.5），大風易將中國西部地區的干旱表土與細沙揚起形成沙塵暴［37］.軌跡4在北京南部的河北省境內形成局地環形特征，易將河北東南部工業區的污染物攜帶至北京形成積聚，影響北京城區的空氣質量，故對應較高的 ρ（PM2.5）值.西北軌跡 3、5經過冰凍地區，軌跡長、風速大，利于北京本地污染物的擴散與稀釋.

在軌跡1、7、6、4中，污染軌跡分別占本類軌跡的 83.40%、84.68%、69.56%和 62.77%，且該4類軌跡共占本季污染軌跡總數的74.75%.顯然，春季西、南兩方向是北京城區PM2.5主要輸送方向.

綜上，北京城區四季在東南氣流輸送作用下，來自山東經過河北南部的氣流軌跡均對應ρ（PM2.5）高值，反映華北平原東南部對北京城區空氣質量的關鍵性影響.源自北方，途經遼寧、冀東北、天津的偏東北中長軌跡的ρ（PM2.5）值居中；源自俄羅斯、途徑蒙古國的西北長軌跡氣流風速較大，且所經地區污染物人為源和自然源少，空氣較為潔凈，有利于北京本地污染物的擴散與稀釋，對應ρ（PM2.5）低值；源自我國西部、途徑黃土高原的偏西中長軌跡氣流受植被覆蓋與自然源的季節性差異影響，夏秋兩季對應的 ρ（PM2.5）值較低，冬春兩季對應的ρ（PM2.5）值較高.

3 潛在源區及其貢獻分析

3.1 潛在源區分析

為分析北京城區大氣污染輸送途徑及其潛在源區，首先按式（1）～（3）甄別潛在源.圖2為北京城區四季污染軌跡格網的WPSCF值計算結果.

圖2 北京城區PM2.5潛在源區的四季分布Fig.2 Seasonal distribution of potential source zones of Beijing urban PM2.5

由圖2可見，北京城區PSCF分布的季節性特征十分明顯，潛在源區的四季變化存在顯著差異.本文按WPSCF值0～0.3、0.3～0.7、0.7～1.0分為輕度、中度和重度污染格網來標示潛在源格網屬性.①夏季：潛在源區最為集中，重度污染格網位于冀東南、山東全境、豫北、蘇北及黃海海域；②秋季：潛在源區西移，重度污染格網除集中在魯東、魯中、冀魯豫接壤地區之外，增加了陜北地區；③冬季：潛在源區向西北轉移、延伸，重度污染格網位于冀南、魯西北、晉北和蒙中，中度污染格網延伸至內蒙西部和蒙古國西南部廣大地區；④春季：潛在源區的條帶狀空間特征與冬季相似，但重度污染格網南移，并擴大至淮河以北廣大平原地區，包括冀南、魯西、豫北、蘇西及皖北，其中內蒙中西部及晉中較冬季有所增強，應與春季沙塵天氣增多有關.

3.2 潛在源貢獻分析

由 PSCF法甄別的潛在源只反映某網格中污染軌跡所占比例，不體現該格網對目標格網的污染貢獻，具有相同 WPSCF值的潛在源格網對目標格網的污染貢獻可能不同.為此，進一步按式（4）、（5）對潛在源格網進行PM2.5質量濃度加權計算，得到潛在源格網的貢獻水平（圖3）.

由圖3可知，北京城區PM2.5的潛在源區及其貢獻水平的空間分布特征為：①夏季： WCWT數值總體較小；主要貢獻區集中在山東全境和蘇北地區，其中蘇北沿海岸地區的貢獻度最大.這與夏季盛行東南風，氣象條件有利于該地區的海鹽氣溶膠及工業氣溶膠向北京方向擴散、沉降有關；②秋季：魯中、魯西的貢獻度最大；相比于夏季，北京東南方向的貢獻消減，東北和西部方向的貢獻有所增大；③冬季：主要貢獻區整體向西北延伸，山西、陜北、蒙中地區的貢獻增大，環首都圈的天津、唐山、冀南、魯北的貢獻也十分突出；④春季：貢獻源空間形態與冬季相似，各方向的WCWT數值總體走低，但南部范圍擴大，應與河南、山東、江蘇、皖北春耕活動有關；蒙西以及新疆東部（哈密、且末）局部出現貢獻高值，應與該地大風揚沙遠程傳輸有關.

CWT方法與PSCF方法分別確定的各季相對高值的污染源區空間分布有所差異.對比發現：夏季具有相同WPSCF值的山東、蘇北及黃海海域等地區，在CWT結果分布中雖然仍為主要源區，但黃海海域的貢獻度顯著下降，山東也有所減少.與此類似，秋季陜北、魯東地區，冬季魯西、晉北和蒙中地區，以及春季冀南、魯西北地區的WPSCF高值源區，其在CWT分布結果中的貢獻度不再相同.其主要原因為：當某些軌跡的ρ（PM2.5）高于設定的濃度閾值（75μg/m3）時，PSCF認為這些軌跡對目標格網的影響相等，不再區分這些軌跡ρ（PM2.5）的實際值大小. CWT則沒有設定閾值，能顧及各條軌跡 ρ（PM2.5）的實際值，可體現不同軌跡的貢獻差異，便于準確刻畫目標格網污染物的潛在源區.

圖3 北京城區PM2.5質量濃度權重軌跡的四季分布Fig.3 Seasonal distribution of concentration-weighted trajectory of Beijing urban PM2.5

4 結語

2014年5月1日～2015年4月30日，北京城區氣流輸送的四季變化特征明顯，除冬春兩季的西北長軌跡氣流對應的 ρ（PM2.5）值較高外，其他中、長軌跡所對應的 ρ（PM2.5）值均比短軌跡低.四季中，來自北京以南及東南方向的氣流軌跡最短，且均對應ρ（PM2.5）高值.通過PSCF和CWT分析，揭示了北京城區 PM2.5潛在源區及主要貢獻區的空間分布特征與四季差異：夏季貢獻區主要集中在山東、蘇北及黃海地區；秋季主要分布在冀南、魯中、魯西以及蘇魯豫皖交界地區；冬季除冀南、魯西北、晉北、陜西外，還有蒙中和蒙古國南部；春季北京城區 PM2.5潛在源區最為廣泛，既有來自黃土高原、內蒙中西部、蒙古國、新疆及其以西地區的沙塵遠程傳輸，也有來自黃淮平原春耕生產的揚塵輸送.總之，來自華北及黃淮平原的污染輸送是北京城區四季PM2.5的主要貢獻源；北京大氣污染防控應特別注意魯中、魯西、冀南的近距離輸送；秋冬季來自黃土高原及西部荒漠地區的遠距離輸送貢獻依然很大.

由于本文在進行潛在源分析時所用PM2.5質量濃度為地基觀測濃度，與實際氣團三維空間運動存在一定差異，今后可考慮將地基觀測的PM2.5質量濃度折算到后向軌跡起算高度處的濃度.還可縮小網格粒度，進行不同時間尺度的模擬分析與對比，進而更詳細、準確地分析揭示北京城區 PM2.5潛在源區的時空差異與演化規律，為北京大氣環境治理與區域減排提供科學依據.

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Analyze to the seasonal differences of transport pathways and potential source-zones of Beijing Urban PM2.5.

REN Chuan-bin1， WU Li-xin1，2*， ZHANG Yuan-yuan1， LI Jia-le1， CHAI Man1， XIANG Cheng-cheng1（1.College of Geoscience and Surveying Engineering， China University of Mining and Technology （Beijing）， Beijing 100083， China；2.School of Environment Science and Spatial Informatics， China University of Mining and Technology， Xuzhou， 221116， China）. China Environmental Science， 2016，36（9）：2591～2598

Both HYSPLIT backward trajectory mode and Global Data Assimilation System （GDAS） meteorological data from the National Centers for Environmental Prediction （NCEP） were used to analyze the three-day backward trajectories of hourly airflow in Beijing urban from May 1st， 2014 to April 30st， 2015. Clustering analysis was used to classify the airflow backward trajectories of Beijing urban in different seasons. The hourly ground PM2.5observations were also used to analyze the spatial characteristics of different transport pathways and its contribution to the PM2.5concentration in Beijing urban. Potential source contribution function （PSCF） and concentration-weighted trajectory （CWT） were applied to identify the potential source-zones （PSZs） and its contribution to Beijing urban PM2.5in different seasons during the study period. This study revealed that the Beijing airflows were significantly characterized by monsoons， and the PTZs of Beijing urban PM2.5varied a lot in different seasons during the study period： a） in the spring， it mainly located in northwest China， North China Plain and YellowRiver-HuaiRiver plain； b） in the summer， it mainly located in Shandong，north Jiangsu and Yellow Sea； c） in the fall， it mainly located in south Hebei， west Shandong， central Shandong and the adjoining areas of Jiangsu， Shandong， Henan and Anhui Provinces； d） in the winter， it mainly located in south Hebei，northwest Shandong， north Shanxi， Shaanxi， central Inner Mongolia and south Mongolia. The airflows from Shandong and south Hebei carried high concentrations of PM2.5in all seasons， while the airflows from northwest China carried middle concentrations of PM2.5in winter and spring.

PM2.5concentration；backward trajectory；clustering analysis；transport pathway；potential source-zone（PSZ）；Beijing urban

X513

A

1000-6923（2016）09-2591-08

2016-01-10

科技部973課題（2011CB707102）、江蘇省優勢學科（PAPD）及雙創團隊項目聯合資助

* 責任作者， 教授，長江學者特聘教授， awulixin@263.net

任傳斌（1990-），男，山東泰安人，中國礦業大學（北京）地球科學與測繪工程學院碩士研究生，主要從事大氣污染空間分析.